脉冲SBR工艺短程脱氮的实现及对除磷的强化

刘文龙,彭 轶,苗圆圆,张为堂,马 斌,彭永臻,*(.北京工业大学,北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京市污水脱氮除磷处理与过程控制工程技术研究中心,北京 004；.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室,黑龙江 哈尔滨 50090)

脉冲SBR工艺短程脱氮的实现及对除磷的强化

刘文龙1,彭 轶2,苗圆圆1,张为堂1,马 斌1,彭永臻1,2*(1.北京工业大学,北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京市污水脱氮除磷处理与过程控制工程技术研究中心,北京 100124；2.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室,黑龙江 哈尔滨 150090)

采用脉冲进水缺好氧交替工艺(SAOSBR)处理低C/N实际生活污水,考察了短程脱氮对于低碳源生活污水同步脱氮除磷效果的强化作用,并分析了短程脱氮强化生物除磷的机理.结果表明,通过短时的饥饿处理配合缺好氧交替的运行方式实现了系统的短程硝化,亚硝酸盐积累率稳定在95%以上.短程的实现还强化了系统的同步脱氮除磷效果,总氮和磷的平均去除率相比于全程脱氮过程分别提高了约6%和36%.分析表明短程强化生物除磷的原因主要是由于残留的 NO2-对聚磷菌厌氧释磷的影响较小.静态试验也证实,在碳源不足的条件下,以NO2-为电子受体的反硝化作用相比于NO3-可以减弱反硝化菌与聚磷菌之间的碳源竞争,从而提高聚磷菌的厌氧释磷量和聚羟基烷酸(PHA)的合成量.因此,在处理低C/N生活污水时,短程脱氮的实现更有利于系统的生物除磷.

脉冲进水；短程脱氮；生活污水；脉冲进水缺好氧交替工艺(SAOSBR)；生物除磷

脉冲式SBR工艺是在传统SBR工艺的基础上改进而得到的一种新型工艺,运行方式的改变使其充分地利用了原水中的有机碳源,大大提高了氮磷的去除效果;同时尽可能地减少了好氧阶段的有机负荷,提高了好氧硝化效率,节约了曝气能耗.Guo等[1-2]在研究脉冲式SBR工艺时发现,3次等量进水配合少量的外碳源投加可以实现城市污水的深度脱氮,实现了出水TN小于2mg/ L,TN平均去除率达到97.3%的处理效果.

短程脱氮作为一种经济,高效的生物处理技术已经成为污水处理领域的研究热点[3-5].短程脱氮缩短了反应历程,理论上可以减少 40%的反硝化碳源[6],从而有效地解决了原水碳源短缺的问题.目前,用于实现短程硝化的方法主要有高温[7],高pH值[8],高浓度游离氨(FA)和高浓度游离亚硝酸(FNA)[9],低溶解氧(DO)[10],短 SRT,曝气时间控制[11],缺好氧交替运行[12]和投加抑制剂等.不过,这些研究多集中在短程硝化的实现却忽略了对磷的去除,同时有研究指出短程硝化产生的亚硝酸盐积累会抑制吸磷过程,影响系统的除磷效果[13].如何实现系统的短程硝化又能避免亚硝酸盐积累对于系统除磷产生影响,是实现低碳源生活污水同步脱氮除磷的关键.因此,本研究采用脉冲进水结合短程脱氮的方式来进行低碳源生活污水的同步脱氮除磷,考察了短程脱氮模式下的脉冲式SBR对于氮磷去除效果的强化作用,并分析了短程脱氮能够强化系统生物除磷的机理.

1 材料与方法

1.1 试验装置

图1 脉冲式SBR系统示意Fig.1 Schematic diagram of step-feed SBR

本试验采用脉冲式SBR工艺处理低C/N生活污水,其主体反应器如图1所示.SBR反应器由有机玻璃制成,内径为200mm,外径为210mm,高为450mm,有效容积为10L;在反应器侧壁设置一排间距为40mm的取样口3个,用于日常取样和进出水,并在反应器底部设置放空管,顶部设置溢流管;采用鼓风曝气,由实验室空压机(AC0-002,浙江)供气,转子流量计(LZB-4, 16～160L/h,浙江)调节曝气量为 60L/h,保证好氧阶段反应器内部溶解氧的供给;采用机械搅拌,调节IKA搅拌器转速为 80r/min,保证反应器内部泥水混合均匀;温度控制器和加热棒控制反应器内部温度;配有德国WTW Multi 340i型便携式多功能pH值、DO和ORP在线测定仪.

1.2 试验用水与接种污泥

本试验用水取自某大学某生活小区化粪池实际生活污水,具体水质特性指标见表 1.可以看出,该生活污水平均COD/TN仅为2.43,属于典型的低C/N生活污水.试验过程中仅在阶段4向原水中投加一定的乙酸钠改善原水水质,提高平均COD/TN为3.43,平均COD/PO4--P为38.16.静态试验用水采用人工配水,人工配水(1L)由自来水(999.4mL)混合营养液(0.6mL)构成,其中营养液成分(1L)包括[14]:1.5g FeCl3·6H2O, 0.15g H3BO3, 0.03g CuSO4·5H2O, 0.18g KI, 0.12g MnCl2·4H2O, 0.06g Na2MoO4·2H2O, 0.12g ZnSO4·7H2O, 0.15g CoCl2·6H2O和10g EDTA.

接种污泥取自北京某城市污水处理厂二沉池回流污泥,属全程硝化污泥.污泥接种后,反应器内 MLSS=4807mg/L,MLVSS=2885mg/L,SVI= 54.09mL/g, f=MLVSS/MLSS=60%,可见污泥沉降性能良好,无机质含量较高.为提高污泥有机质含量,在本试验开始研究之前,连续运行反应器,驯化接种污泥15d,提高污泥中微生物的含量.

1.3 SAOSBR的运行方式

本试验分为污泥驯化和正式运行两部分.每部分的运行周期均为6h,包括进水单元,3段交替缺好氧反应单元(共6个反应单元)、沉淀单元和排水单元.具体运行参数见表2所示.

污泥驯化期间,系统采用一次进水方式,首段厌氧段接纳全部进水,继而进行缺好氧反应,为快速驯化污泥中的硝化细菌,反硝化细菌和聚磷菌,系统污泥龄(SRT)控制在 60d,污泥浓度(MLSS)保持在 5000mg/L左右;正式运行期间,为避免出水中带有较高的硝态氮,同时能够取得较好的除磷效果,系统采用3次递减进水方式,进水体积分配比为 5:3:2, SRT=20d,反应器内部温度控制在(25±1)℃.

表1 原水水质Table 1 Characteristics of the raw wastewater

表2 SAOSBR的运行方式Table 2 Operational strategies in SAOSBR

1.4 分析测试方法

将水样用中速滤纸过滤后测定水样中的COD、氨氮(NH4+-N)、亚硝酸盐氮(NO2--N)、硝酸盐氮(NO3--N)、总氮(TN)和磷酸盐(PO43--P),其中COD采用5B-3(B)型COD多元速测仪(兰州连华科技)测定;NH4+-N、NO2--N、NO3--N和PO43--P采用Quik Chem 8500流动注射全自动分析仪(美国 LACHAT公司)测定,TN采用 Multi N/C3000型TN/TOC分析仪(德国耶拿)测定,样品测试之前保存在温度为 4℃的冰箱中;聚羟基烷酸(PHA)的测定[15]和乙酸的测定[16]均采用安捷伦7890气相色谱,以高纯N2作为载气,色谱柱型号分别为 Agilent DB-1 型(30.0m×320µm× 0.25µm)和 Agilent DB-WAXETR 型(30.0m× 1.0µm×0.53µm),进样口温度分别为 200℃和220℃,检测器温度均为250℃;pH值、DO、ORP和温度采用德国WTW Multi 340i便携式检测仪及其探头检测;污泥浓度(MLSS),挥发性污泥浓度(MLVSS)和SVI采用标准方法测定[17].

1.5 静态试验

试验期间取反应器运行第 105d的污泥进行静态试验,将反应器在一个周期运行结束后缺氧搅拌3h,充分消耗污泥的内碳源;取泥1000mL,采用超纯水离心清洗3遍,将污泥中含有的硝态氮、磷酸盐和有机物去除干净,注入人工配水将污泥稀释至 1500mL,平均分配于 3个有效容积为500mL的锥形瓶中;通过曝氮气将污泥中的氧气从锥形瓶中吹脱出去,营造良好的厌氧环境;向每个锥形瓶中各投加 38.3mg乙酸钠,使其初始的COD浓度约为60mg/L,此浓度与首段进水后反应器中有机物浓度一致;同时向 1号锥形瓶中投加30.4mg NaNO3,向 2号锥形瓶中投加 24.6mg NaNO2,使其初始浓度分别约为 10mgNO3--N/L和10mgNO2--N/L,3号锥形瓶不投加任何物质.反应过程中在线监测锥形瓶中的ORP和pH值,并用0.5mg/L的HCl溶液和0.5mg/L的NaOH溶液调节pH值,使锥形瓶中的混合液在整个小试过程中pH 值保持在 7.5～8.0,控制混合液温度为(25± 0.5)

℃.

2 结果与讨论

2.1 短程脱氮的实现

脉冲式 SBR反应器正式运行共经历 107d,根据出水亚硝酸盐浓度和进水 C/N的变化可以将整个运行过程分为4个阶段,分别为阶段1:全程硝化阶段,1～27d;阶段2:饥饿处理阶段28～35d;阶段3:短程硝化阶段,36～72d;阶段4:稳定运行阶段,73～107d.如图2所示,在全程硝化阶段中,平均氨氮去除率稳定在 96%左右,而平均亚硝酸盐积累率(NAR,NAR=NO2--N/NOχ--N×100%, NOχ--N=NO3--N+NO2--N)仅为 1.49%,出水几乎全部为硝态氮.为快速实现脉冲式SBR系统的短程硝化,在阶段2前一周期运行结束后,持续缺氧搅拌3h,利用内碳源去除混合液中的硝态氮,防止污泥上浮;然后关闭反应器,将污泥处于静置沉淀状态(反应器处于关闭状态,不进行进水、曝气或搅拌等操作).饥饿处理8d后,按照阶段1的运行方式重新开启反应器,如图 2(c)所示,亚硝酸盐积累率由第1d的20.64%快速上升到第13d的98.67%,同时氨氮去除率也达到99.27%,此时可以确定脉冲式SBR系统已经实现了良好的短程脱氮途径.

阶段 2饥饿处理期间,由于没有外源底物的供给,微生物为维持生命活动不得不进行自身氧化、分解自身组织,进而引起生物体活性的降低和总量的减少.由于细菌种类与结构的不同,不同细菌对于饥饿环境的耐受能力不同,具体表现为细菌饥饿条件下衰减率的差异.郝晓地等[18]采用耗氧速率测定法比较了AOB和NOB在好氧饥饿条件下的衰减率,试验结果表明,NOB在好氧饥饿状态下的衰减率远大于 AOB的衰减率. Morgenroth等[19]在研究SBR闲置期对于硝化菌群的影响时也发现类似现象,6d的闲置饥饿期可使 AOB的丰度增加到27%,而且在随后重新运行的好氧阶段产生了一定的亚硝积累,并且这种亚硝酸盐积累会随着饥饿期的延长而加剧,从而使反应器恢复到全程硝化的时间进一步延长. Elawwad等[20]在 SFBBRs生物膜反应器中也发现NOB相比于AOB对于饥饿环境更加敏感,在长期的饥饿期后,氨氧化活性能够快速恢复,而亚硝化氧化活性的恢复却是一个瓶颈,它需要至少一个月的时间才能恢复到全程硝化.因此,根据AOB和NOB在饥饿条件下衰减率的差异和恢复期中活性恢复的快慢,可快速扩大两类细菌在全菌中的丰度差距,同时本试验在恢复期中采用脉冲进水缺好氧交替的运行方式,可进一步保持或者扩展这种丰度差距,进一步淘洗 NOB,实现快速的短程硝化.

图2 脉冲式SBR系统的运行性能Fig.2 Overall operation performanceof step-feed SBR

2.2 短程脱氮对于氮磷去除效果的强化

如图 2(b)所示,在阶段 3饥饿恢复初期(37～43d),PO43-去除率保持在 74%左右,说明 8d的饥饿处理对于 PAOs的影响并不大,重新投加底物后,PAOs能够快速反应并恢复活性.结合图2(c)可以看出,在恢复期(第 9d),氨氮去除率和总氮去除率分别达到 94.59%和 61.61%,同时出水亚硝酸盐浓度上升到 16.50mg/L左右,亚硝酸盐积累率达到79.34%.随着硝化效果的改善和亚硝酸盐积累率的上升,同时脱氮除磷对于电子供体的竞争更加激烈,出水磷酸盐浓度逐渐上升到3.80mg/L左右,平均磷酸盐去除率维持在52%左右,平均总氮去除率达到70%左右.阶段4向原水中投加乙酸钠提高了原水的 C/N,进一步改善了脉冲式SBR系统同步脱氮除磷的效果,此时平均出水磷酸盐浓度和平均出水总氮浓度分别为0.16mg/L和 14.30mg/L,出水水质基本达到国家一级A排放标准.由表3可以看出,实现了短程脱氮的阶段 3将磷酸盐和总氮的平均去除率分别提高了36%和5.6%,提高原水碳氮比的阶段4又将两者分别提高了45.72%和8.25%.试验结果说明处理低 C/N生活污水时短程脱氮相比于全程脱氮有利于氮磷去除效果的强化.据分析,强化的原因主要有:(1)短程脱氮缩短了反应路径,减少了反硝化碳源,为反硝化细菌和聚磷菌提供了更多的电子供体;(2)短程脱氮强化了反硝化细菌的活性,提高了反硝化速率;(3)短程硝化残留的NO2-对于聚磷菌厌氧代谢的影响较小,短程硝化更利于低碳源生活污水的生物除磷.

表3 磷酸盐和总氮的平均去除率(%)Table 3 Average PO43-and TN removal efficiency (%)

图3比较了脉冲式SBR系统在阶段1和阶段 3的单周期运行数据,图中阴影区域显示为好氧单元.系统采用脉冲进水方式,如图3(b)所示的阶段1在3次进水之后的污泥浓度分别为5685, 4738,4264mg/L.因此,阶段 1缺氧单元的比反硝化速率(SDNR1)分别为 0.61,0.33,0.39mg NO3--N/(g MLSS·h),与 Lin等[21]的报道(SDNRmin= 1.2NO3--N/(g MLSS·h))相比,其值偏低,主要是因为本试验原水的C/N较低,反硝化反应的推动力较弱.然而,在相同 C/N的情况下,实现了短程脱氮途径的阶段 3获得了较高的比反硝化速率(SDNR3max=2.28NO2--N/(g MLSS·h)),这说明短程脱氮途径可以强化反硝化细菌的活性,即便是在原水碳源不足的情况下也可以达到较好的脱氮效果.同时比较两阶段在好氧单元的比硝化速率(SNUR),发现阶段 3的 SNUR(SNUR3max= 6.16NH4+-N/(g MLSS·h))大于阶段 1(SNR1max= 2.75NH4+-N/(g MLSS·h))和Lin等[21]的文献报道(SNURmax=2.8TKN/(g MLSS·h)).然而,已有研究表明短程硝化可以缩短脱氮历程,但并不能提高硝化速率[6],SNUR3的提高是由于饥饿处理抑制了异养好氧菌的生长[19],减小了与硝化细菌之间的氧气争夺,间接提高了硝化细菌的活性和硝化速率.

图3 脉冲式SBR系统单周期运行数据Fig.3 Cycle performance of step-feed SBR

从图3(b)中可以看出,阶段1进水初期,反应器内部存在19.20mg/L的NO3-,经过63min的缺氧搅拌,在进水稀释和反硝化的共同作用下,仍残留有4.24mg/L的NO3-没有被降解,说明阶段1过程中缺乏聚磷菌生长所必须的厌氧环境,聚磷菌无法进行充分的释磷,致使反应结束后出水中仍含有较高的磷酸盐.图3(c)表示脉冲式SBR系统在阶段 3的单周期运行数据,与阶段 1相比,阶段3系统的厌氧释磷能力有较大幅度的提升,厌氧释磷总量达到20.27mg/L,是阶段1的3.78倍,出水中的磷酸盐浓度也下降到 1.50mg/L以下,同时可以看出,阶段 1进水初期残留的 NO-2在 5min的进水过程中已经降解完毕,并不影响聚磷菌的厌氧释磷过程,保证了聚磷菌的正常生长代谢.

2.3 NO2-和 NO3-对聚磷菌厌氧代谢的影响比较

比较图3(b)和图3(c)可以看出,2个阶段进水初期残留的NOχ-浓度的差异不大,具体造成除磷效果差异的主要原因可能是NOχ-类型的不同,也就是说在处理低碳源生活污水的情况下,不同类型的NOχ-进入厌氧环境后,对于聚磷菌厌氧代谢的影响不同,从而造成厌氧释磷情况的不同,进而影响到整个系统的除磷效果.为证实上述分析,设计静态试验,以乙酸钠为碳源,将亚硝酸盐氮和硝酸盐氮分别引入厌氧释磷批次反应器,从而比较两类NOχ-在低C/N情况下对于聚磷菌厌氧代谢的影响.

由图4(a)可以看出,投加了10mg NO3--N/L的2号反应器,VFA的消耗速率最快,0min即可消耗完毕,前 20min的比底物利用速率(SCSR20)达到83.33mg COD/(g VSS·h);投加了10mg NO2--N/L的 1号反应器次之,SCSR20达到 73.11mg COD/(g VSS·h);而未投加NOχ-的3号反应器最慢,需要40min才可将VFA降解完毕,而且SCSR20仅为60.23mgCOD/(g VSS·h).这说明在厌氧释磷阶段引入NOχ-会促进有机底物的降解,加快有机底物的利用速率,同时可以看出NO3-的投加对于有机底物降解的影响程度大于NO2-.图4(b)和图4(c)分别表示了聚磷菌在60min内释放磷酸盐和合成PHA的情况.由图4(b)可见,投加了NOχ-的反应器中的磷酸盐浓度曲线均以 30min为释磷峰值出现点,之后磷酸盐浓度开始下降,存在反硝化吸磷现象;而未投加 NOχ-的 3号反应器于40min时出现最大释磷值,并在之后 20min浓度保持恒定不变.图 4(b)中的最大释磷值出现点与图4(a)中的VFA耗尽点相对应,是因为聚磷菌厌氧释磷量与外碳源的投加量有关,当外碳源耗尽时,聚磷菌就不再进行释磷.3个反应器的最大释磷量分别为6.13,4.07,10.65mg/L,由此可见, NOχ-的投加会抑制厌氧释磷过程,减少厌氧释磷量,而且同样浓度的NO3-对于聚磷菌厌氧释磷量的影响大于NO2-.观察图4(c)中投加了NOχ-后聚磷菌合成 PHA的情况,发现反应进行 30min后,PHA合成量达到最大值,然后开始下降,说明当反应器内部的碳源有机物消耗完毕后,聚磷菌能够利用 NO2-或 NO3-作为电子受体,利用先前合成的PHA作为电子供体发生反硝化吸磷作用,同时可以看出,以 NO2-为电子受体的反硝化吸磷速率明显快于 NO3-,这主要可以归结于两个原因:一是投加NO2-的1号反应器所合成的PHA相对较多,反硝化吸磷动力较强;二是静态试验所用的污泥取自阶段 4,此时反应器短程脱氮过程相当稳定,聚磷菌已经适应了高亚硝酸盐氮的环境,能够良好地实现以 NO2-为电子受体的反硝化除磷.

综合分析图4可知,NOχ-存在于厌氧环境中将作为电子受体,被反硝化菌利用发生反硝化反应,进而与聚磷菌竞争有机底物,造成聚磷菌底物缺乏,影响厌氧释磷过程,特别当有机底物不足时,反硝化将对释磷过程产生强烈的竞争,而且反硝化过程竞争底物的能力往往强于释磷过程[22],所以在C/N较低的阶段1,取得的出水磷酸盐浓度并不理想.当系统实现了短程硝化后,除磷效果得到了较大的改善,主要是由于NO2-对于聚磷菌厌氧释磷的影响较小.静态试验比较两类 NOχ-,发现 NO3-作为电子受体进行的反硝化反应所需的氢供体更多,消耗的有机底物更多,在碳源不足以满足反硝化和厌氧释磷的全部需要时,NO3-主导的反硝化反应消耗了大量的碳源,使得聚磷菌可利用的VFA减少,释磷量和PHA合成量也相应减少,故而影响了整个反应器系统的除磷效果.短程硝化的实现改变了硝化产物,从微生物代谢的角度减弱了这种碳源竞争,使聚磷菌在厌氧释磷过程中得到了更多的碳源,提高了厌氧释磷量和内碳源合成量,保证了后续的吸磷效果.

图4 静态试验中VFA、PO43--P和PHA浓度的变化Fig.4 Variation of VFA、PO43--P and PHA in batch tests

3 结论

3.1 短时的饥饿处理可改变污泥种群结构,使AOB与NOB以不同的速率进行衰减,扩大AOB与 NOB之间的种群数量差异.再次启动后,缺好氧交替的环境又为 NOB的淘洗创造了条件,稳定实现了NAR高达95%的短程硝化.可见,先饥饿再缺好氧交替运行是实现短程硝化的另一新途径;

3.2 短程脱氮强化了脉冲式SBR系统的同步脱氮除磷效果,实现了碳氮比仅为2.39的低碳源生活污水氮、磷的同步去除,平均总氮去除率和平均磷酸盐去除率相对于全程脉冲式SBR系统分别提高了5.60%和36.00%;

3.3 静态试验证实了以NO2-为电子受体的反硝化作用相比于 NO3-能够减弱厌氧段中反硝化菌与聚磷菌之间的碳源竞争,从而相对提高了厌氧释磷量和内碳源合成量,保证后续的吸磷效果.因此,在处理低C/N生活污水时,短程脱氮的实现更有利于系统的生物除磷.

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Achievement of short-cut denitrification and enhancement of phosphorus removal in a SAOSBR process.

LIU

Wen-long1, PENG Yi2, MIAO Yuan-yuan1, ZHANG Wei-tang1, MA Bin1, PENG Yong-zhen1,2*(1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China). China Environmental Science, 2014,34(12)：3062～3069

The reinforcement of short-cut denitrification towards simultaneous nitrogen and phosphate removal was investigated in a step-feed alternating anoxic-oxic sequencing batch reactor (SAOSBR) treating real domestic wastewater with low C/N ratio. Meanwhile, the mechanism of improving biological phosphorus removal by short-cut denitrification was also analyzed. Nitritation was achieved with the nitrite accumulation rate (NAR) of above 95%, which attribute to starving treatment and alternate with anoxic and aerobic. This nitritation enhanced the simultaneous nitrogen and phosphate removal, and the average removal rate of total nitrogen and phosphate increased by about 6% and 36%, respectively. Batch experiments also indicated that the carbon source competition between denitrifying bacteria with phosphorus accumulating organisms (PAOs) was weaken while nitrite was used as electron acceptor for denitrification under the condition of insufficient carbon source. The reason of enhanced biological phosphorus removal was that residual nitrite had small effect on anaerobic phosphorus release in PAOs. Thereby the quantity of anaerobic phosphorus release and poly-β-hydroxyalkanoate (PHA) synthesis in PAOs were enhanced. Therefore, short-cut denitrification was more advantageous in removing phosphorus in treating wastewater with limited carbon source.

step-feed；short-cut denitrification；domestic wastewater；step-feed alternating anoxic-oxic sequencing batch reactor (SAOSBR)；biological phosphorus removal

X703.5

A

1000-6923(2014)12-3062-08

刘文龙(1990-),男,浙江湖州人,北京工业大学硕士研究生,主要从事活性污泥法脱氮除磷新工艺与新理论研究.

2014-03-10

“十二五”国家水体污染控制与治理科技重大专项(2012ZX07302002-06);北京工业大学第 12届研究生科技基金(ykj-2013-9274)

* 责任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn