凹槽基底上含不溶性活性剂液膜的流动特性

李春曦， 陈朋强， 叶学民

（华北电力大学电站设备状态监测与控制教育部重点实验室，保定 071003）

凹槽基底上含不溶性活性剂液膜的流动特性

李春曦， 陈朋强， 叶学民

（华北电力大学电站设备状态监测与控制教育部重点实验室，保定 071003）

针对凹槽基底上含不溶性活性剂液膜的流动过程，采用润滑理论建立液膜厚度和浓度演化模型，通过数值模拟得到液膜的流动特性及相关参数的影响规律.研究表明：含不溶性活性剂液膜在凹槽基底上流动时，重力和活性剂浓度梯度引起的Marangoni力对液膜的流动起促进作用，表面活性剂通过引起表层液体流动进而牵引内部液体运动，但其作用力相对重力较弱，重力起主导作用；与基底尺寸有关的粘性力则起阻碍作用；提高邦德数G和减小毛细力数C具有减弱液膜变形的作用；增大凹槽高度或减小凹槽斜度，均使Marangoni力增加，促使液膜变形加大.

活性剂；液膜；凹槽基底；流动

0 引言

液膜流动过程是流体力学研究中的基础性课题，在诸如薄膜涂布、热交换器、微流体等许多领域有着重要的应用.首先，近年来MEMS等技术的发展使得微米尺度甚至纳米尺度的超薄液膜流动在流体力学领域备受关注.随尺度减小，基底表面性质必将对液膜流动产生重要影响，如表面粗糙度［1－2］，基底表面的微结构［3］等.有时为技术需要，甚至通过在平整基底表面人为设置凹槽或喷涂特殊物质以形成凸起来增强基底表面的流动和传热性能［4］.其次，液膜流动常常涉及表面活性物质的影响.在薄膜介质中加入表面活性剂，不仅会改变其动力学和传热特性，而且也会改变物系的界面状态，从而影响铺展、润湿及粘附等过程.而且上述影响液膜流动的两个因素常常耦合在一起，使问题变得更复杂.

目前，对于平整基底上液膜流动的研究已广泛开展，胡国辉等［5］用Galerkin有限元法通过数值模拟振动斜板上的下落薄液膜流动，分析了不同初始扰动频率和强迫频率的影响.周轶等［6］采用Boltzmann方法研究了液滴相继撞击液膜的流动过程，结果表明液滴间距对撞击后液膜形状有很大的影响.对于非平整基底上液膜流动的研究也已取得一些标志性进展.Stillwagon和Larson［7］采用润滑理论对离心力下薄液膜在凹槽基底上的旋转涂层过程进行了理论研究，推导出液膜厚度演化方程，并与实验结果相比较，得到了离心力对液膜流动特性的影响.Kalliadasis等［8］利用前者推导出的液膜厚度方程进行了更深入的研究，证实了基底的非平整性可改变液膜气液界面曲率、造成由毛细力梯度引起的液膜隆起和凹陷现象，且隆起出现在负向台阶处，凹陷出现在正向台阶处.Tatiana等［9］采用长波理论和数值模拟方法分析了波纹状基底上底部受热液膜的流动过程和稳定性，发现热毛细力使液膜在基底表面凹陷处堆积形成隆起，而在基底表面凸起处变薄，且较平整基底稳定性变差.朴明日等［10］对倾斜连续矩形壁面上薄膜的流动进行直接数值模拟，研究了壁面结构对液膜流动演化过程的影响.

对于含活性剂液膜流动的研究主要集中于平整基底.Craster和Matar等采用润滑理论先后研究了含不溶性活性剂和可溶性活性剂液滴／液膜的铺展过程，应用模态化理论［11］和非模态化理论［12］研究了铺展过程的稳定性特征；Edmonstone和Matar［13］针对倾斜面上含不溶性活性剂的液膜铺展过程，研究了多种参数对液膜流动的影响，并模拟了指进现象；王松岭等［14－15］建立了活性剂溶液在界面热效应下铺展演化的理论模型，对底部或上部加热状态下液滴的铺展过程进行了数值计算，分析了各种参数的影响；叶学民等［16］研究了重力、分子间作用力、滑移尺度、Marangoni效应对液膜去湿过程不同阶段的影响；马学虎等［17］通过实验方法考察了表面活性剂通过改变液体表面张力对垂直下降液膜厚度变化的影响.

总之，针对非平整基底上的纯液膜流动和平整基底上含表面活性剂溶液铺展过程的研究较多，而当含有表面活性剂时，不仅会改变液膜的流动特征，而且也在一定程度上改变基底性质对液膜流动的影响，因此非平整基底上含表面活性剂液膜的流动还需深入研究.本文通过建立含不溶性活性剂液膜在凹槽基底上流动的演化方程组，进而分析活性剂和凹槽基底共同作用下的液膜流动特征，以及基底参数、初始活性剂浓度、毛细力数和邦德数等影响.

1 理论模型和演化方程组

1.1 液膜流动物理模型

图1为重力作用下，含不溶性活性剂液膜流经倾斜凹槽的示意图.凹槽基底函数为s*（x*），其高度为D*，宽度为2w*，斜度为δ*，斜面倾角为θ．假设活性剂溶液为不可压缩牛顿等温流体，动力粘度μ*和密度ρ*为常数，即不随温度和浓度而改变；流动处于层流状态；壁面为无滑移无渗透边界，液膜自由表面外侧为无粘性气体，且不考虑相变、蒸发及热交换条件；在所述几何条件下可忽略表面法线方向上的任何运动；惯性力忽略不计；H*为液膜特征厚度，L*为基底特征长度，液膜厚度与流动方向尺度相比非常小（上标*代表有量纲量），即ε＝H*／L*≪1，则适用润滑理论［18］．其中各参数的数量级为H*～10－5m，L*～10－3m，μ*～10－3Pa·s，ρ*～103kg·m－3.

1.2 演化方程组

不可压缩牛顿流体运动的控制方程为

式中：u*＝（u*，w*）为速度矢量，p*为压强．g*为重力加速度矢量，g*＝（g*sinθ，－g*cosθ）.

低浓度时的表面张力关系式为

式中：σ*为表面张力，为由浓度引起的表面张力梯度.

在固体壁面处，满足无滑移、无渗透条件

气液界面上，满足切向和法向应力平衡方程

式中：n*和t*为界面处单位法向和切向矢量，T*为液体的应力张量，k*为界面平均曲率.

气液界面上的运动学边界条件为

表面活性剂浓度的对流－扩散方程为

采用下列无量纲表达式对上述方程及边界条件进行无量纲化

式中，U*＝S*H*／μ*L*，为Marangoni速度；S*＝－，为铺展系数，和分别为无活性剂时和液膜表面活性剂浓度最高时的表面张力；为液膜表面活性剂分子的最大浓度；G＝ρ*g*H*L*／S*，为邦德数.

对于无量纲化后的方程组，依据润滑理论保留数量级为≥O（ε）的项，可得

式中，气液界面处的Peclet数Pe＝U*L*／．

表面张力关系式为

无量纲形式的边界条件为

在体系建设过程中要打破职能部门之间的界限，才能将控制置于医院经济活动的全过程，形成主要领导负责，分管领导主抓，专职部门牵头推动，各职能部门分工负责，全院职工共同参与的内控格局，最终实现“全员参与，共同实施”的目标。这样就能够做到将内部控制责任进行明确，各参与人都能够意识到自己的到位，到时候只需要内部控制部门根据相应的制度进行考核就能够与达到将内部控制责任明确到各个职工中，最终为内部控制的追责体系的构建打下坚实的基础。

结合式（9）～（17），通过积分可得液膜横向速度梯度，液膜厚度和表面活性剂浓度的演化方程组

粘性力沿流动方向的分布

2 数值模拟及结果分析

2.1 数值模拟初始条件及边界条件

根据有限元空间离散化分析和Gear时间分析法，采用PDECOL程序［11－12］求解演化方程组（19）和式（20）.选取－20＜x＜20的一维区域进行计算，模拟中对网格数为1 000、2 000和3 000等进行了无关性验证，网格数为2 000和3 000的误差仅为0.06%.在满足精度和减少计算时间的条件下，将计算区域划分为2 000的均匀网格.文中所用无量纲参数的数量级范围：C＝10－4～10－1，M＝0～102，Pe＝10－2～104，下文计算中如无特殊说明，取值如下：C＝0.1，M＝1，Pe＝100，G＝1，θ＝30°.

程序中的初始条件为

式中，默认基底高度D＝5，宽度2w＝10，斜度δ＝0.1.

程序中的边界条件为

2.2 无重力影响下的液膜流动特性

在无重力情形（G＝0）下，须对活性剂初始浓度施加扰动，取Γ（x，0）＝exp（－0.05x2）.由图2（a）中平整基底上液膜表面形状可知，液膜的流动变形主要是由活性剂浓度梯度产生的Marangoni力所引起.而凹槽基底的存在一方面使得液膜的流动变形变小，即峰谷差减小，其原因是凹槽基底的存在使台阶处的粘性力增加（图2（c）），抑制液膜的变形；另一方面，使波峰位置出现在台阶处的原因是增大的粘性力与Marangoni力在此处重新达到了平衡.由图4可知，负向台阶处，从壁面到液膜表面间的速度递增，而粘性力逐渐减小，总粘性力的增大是壁面粘性力与液体内部粘性力共同作用的结果，从而迫使波峰位置出现在台阶处.此外，粘性力的增大使液膜中心区域表面活性剂向两侧移动的速度减慢，受质量守恒约束，最终表面活性剂浓度分布集中性变强、分布区域变小（图2（b））.但忽略重力影响时，凹槽基底的存在对液膜流动变形及活性剂浓度分布的影响并不明显.

图3为活性剂初始浓度变化对液膜流动特性的影响.该图表明，随初始浓度增大，Marangoni力增强，加速液膜由高浓度向低浓度方向流动，从而使得峰谷差加大，引起更明显的变形.且受Marangoni力增大影响，其与粘性力的平衡点向台阶处移动，波峰随之偏移（图3（a））.这表明无重力情形下，活性剂具有加剧液膜流动变形的作用.由图3（b）可知，随活性剂初始浓度增加，活性剂浓度的分布仍呈现相似的变化规律，但由于液膜表面压力分布波动性变大（图3（c）），台阶处活性剂浓度分布均匀性变差，进一步表明由Marangoni力引起的表面张力变化显著，从而使得液膜表面变形突出.

2.3 重力影响下的液膜流动特性

令活性剂初始浓度Γ（x，0）为常数，则可分析邦德数、基底特征尺寸和毛细力数对液膜流动的影响.如图5（a）所示，无活性剂时，受重力与凹槽基底共同作用，液膜在进入凹槽前形成隆起，在离开凹槽前形成凹陷，且隆起高度要大于凹陷深度，这与文献［8］中的现象相吻合.其原因是在隆起处，液膜表面的压力较大，液膜流速减小，液膜厚度增加；而在凹陷处则正好相反，并且隆起处的压力绝对值大于凹陷处（图5（b））.只是受凹槽台阶影响，液膜的隆起与凹陷处并没有对应于压力的峰谷值.含活性剂时，液膜表面变化幅度变小，隆起高度和凹陷深度都在减小（图5（a）），这是因为受活性剂浓度影响，隆起处和凹陷处液膜表面压力的绝对值均在减小（图5（b））.表明在重力影响下，活性剂的存在可抑制基底对液膜流动的影响，从而对液膜的流动起促进作用.此外与图2（a）相比发现，有无重力情形下的液膜表面形状相差很大，表明重力是驱动液膜流动变形的主导因素.

无活性剂时，液膜厚度在凹槽台阶即x＝±5处附近达到极小值，即Kalliadasis等［8］所指的“pinch”特征，而在x＝－5两侧和x＝5处出现波峰（图5（c）），这也与文献［8］的结果相一致.而含活性剂时，凹槽台阶附近的活性剂浓度梯度发生急剧变化（图5（d）），由此产生的Marangoni力使得在x＝－5左侧和x＝5处的液膜厚度峰值明显减小，而在x＝－5处和x＝5左侧的液膜厚度谷值略微减小．这是因为在x＝－5左侧和x＝5处，重力与Marangoni力的方向相同，液膜流动加快，使得液膜厚度变小，而在x＝－5处和x＝5左侧，重力与Marangoni力的方向相反，液膜流动减弱，导致液膜厚度有所增加.

为进一步研究液膜流动的内在机理，现比较相关作用力的权重.式（19）中的三项分别为为毛细力项、重力项和Marangoni力项.图6中正负值分别表示使液膜增厚和减薄，可以得出：①毛细力的影响在x＝±5附近波动较大，结合图5（c）中液膜厚度变化可知，毛细力是导致液膜表面变形的主要因素；②重力在靠近x＝－5区域内使液膜变薄，而在此区域之外使液膜变厚；在靠近x＝5区域内使液膜增厚，而在此区域的左侧使液膜减薄.这与图5（c）中液膜厚度变化趋势相一致，再次表明重力是驱动液膜流动变形的主导因素；③Marangoni力对液膜流动的影响与前二者相比并不明显；④三者在正向台阶处的影响作用都要比在负向台阶处大，尤其是毛细力的影响，这表明正向台阶与负向台阶的流动特性不同.

图7为邦德数的影响.随G增大，凹槽台阶附近的活性剂浓度梯度变化减弱，负向台阶处尤其明显，受界面曲率变化影响，液膜进入凹槽前处活性剂浓度峰值减小，离开凹槽前处活性剂浓度峰值先增大后减小，并受重力驱动作用，均有向流动方向移动的趋势（图7（b））.由此导致台阶处液膜表面压力峰谷值均变小（图7（c）），负向台阶处流速增大，正向台阶处流速减小.因此液膜进入凹槽前的隆起高度和离开凹槽前的凹陷深度均在减小，并均有沿流动方向偏移的趋势，且隆起的减小速度明显比凹陷要快（图7（a）），表明重力作用与活性剂类似可抑制基底对液膜的流动，这与文献［8］中的结论相符.与重力直接推动液膜流动不同，活性剂则通过改变液膜表面张力，进而依靠粘性力促进液膜的流动.

基底特征尺寸影响如图8所示.凹槽宽度w变化时，表面压力分布中的峰谷值未发生变化，只是位置发生改变，这是由于重力、Marangoni力与粘性力在新的位置点达到平衡所致.因此，凹槽宽度增加时，液膜自由表面的形状基本不变，只是隆起和凹陷向台阶处移动（图8（a））；活性剂浓度分布亦呈现类似特征（图8 （b））.这表明在一定范围内，凹槽宽度的变化对液膜流动的形状及活性剂浓度分布并没有影响.

图9表明，随凹槽高度D增加时，基底不平整性增强，曲率变大.由于重力大小和方向不变，在x＝－5左侧和x＝5处，Marangoni力与重力方向一致，产生压力峰值，而在x＝－5处和x＝5左侧，Marangoni力与重力方向相反，产生压力波谷，说明压力的变化主要受Marangoni力影响.随D增加，活性剂浓度峰谷值增大，波峰值变化程度明显大于波谷值，且x＝5处峰谷值增大幅度更为显著（图9（b））.由此导致液膜表面压力分布中的峰谷值均增大，左侧峰谷值改变尤其明显，且x＝－5左侧波峰稍向右发生偏移，x＝5左侧波谷稍向左发生偏移（图9（c））.因此，液膜进入凹槽前的隆起向右侧稍微偏移，且高度增大，离开凹槽前的凹陷向左侧偏移，且深度增加（图9（a））.

图10为基底斜度的影响.当凹槽斜度δ增大时，基底不平整性减弱，曲率变小.活性剂浓度、液膜表面压力及液膜表面变化内在机理与凹槽高度增加时正好相反.台阶两侧的活性剂浓度梯度减小，尤其是负向台阶处（图10（b）），压力分布中的峰谷值均变小，且x＝－5左侧波峰稍向左发生偏移，x＝5左侧波谷稍向右发生偏移（图10（c））.液膜进入凹槽前的隆起向左侧稍微偏移，且高度减小，离开凹槽前的凹陷向右侧偏移，且深度稍微变小（图10（a））.

毛细数C的影响如图11所示.随C增大，液膜表面的变形更加明显，尤其是隆起程度更显著，且隆起和凹陷的位置均向左侧偏移.这与以往的液膜表面变化随C增大而减小的结论不同.这是因为由式（21）知，增加C使得粘性力提高，导致液膜流动受阻；此外由C定义知，C越大表明由活性剂浓度梯度引起的Marangoni力越小，因此液膜流动减慢.以上两种因素均会使得液膜变形更为显著.值得注意的是，当C＜0.01时，液膜自由表面将不再有隆起和凹陷现象，因为此时与基底尺寸有关的粘性力的作用很小，液膜在重力和Marangoni力的驱动下，迅速流过凹槽.同时毛细力数的增大还会影响表面活性剂分布，粘性力越大，活性剂越不易扩散，因而导致活性剂浓度分布隆起程度进一步增大（图11（b））.

3 结论

1）含不溶性活性剂液膜在凹槽基底上流动时，重力起主导作用，毛细力对液膜的变形起主要作用，活性剂浓度的影响最小.重力和活性剂浓度梯度引起的Marangoni力对液膜的流动起促进作用，与重力直接推动液膜流动不同，表面活性剂通过改变液膜表面张力引起表层液体发生流动，进而牵引内部液体运动，与基底尺寸有关的粘性力则对液膜的流动起阻碍作用.

2）无重力影响时，液膜流动主要受活性剂浓度梯度引起的Marangoni力驱动，提高活性剂初始浓度，可加快液膜流动，并使液膜变形显著，而凹槽基底的存在对液膜的流动起阻碍作用.与纯液膜相比，含活性剂时，液膜表面变化幅度变小，且隆起高度和凹陷深度均有所减小.在正向和负向台阶处，Marangoni力分别和重力的作用方向相反和相同，从而液膜厚度变化特征不同；考虑重力影响时，邦德数G越大，液膜变形越小；增加凹槽高度，减小斜度，均使Marangoni力增大，导致液膜变形程度增大，在一定范围内，凹槽宽度的变化对活性剂浓度梯度分布没有影响，故液膜变形并不明显.增大毛细力数C，使得粘性力提高，导致液膜流动受阻，隆起和凹陷变明显.

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Flow of Thin Film Containing Insoluble Surfactant over Grooving Topography Surface

LI Chunxi，CHEN Pengqiang，YE Xuemin
（Key Laboratory of Condition Monitoring and Control for Power Plant Equipment，North China Electric Power University，Baoding 071003，China）

For flowing of thin film containing insoluble surfactant over grooving substrate，lubrication theory is adopted for evolution equations of liquid film thickness and interfacial surfactant concentration.Film flowing characteristics and the effects of related parameters are numerically simulated.It shows that as thin film of insoluble surfactant flowing over grooving topography，gravity and Marangoni stress driven by surfactant promotes flow of liquid film.Gravity plays a leading role since influence of surfactant is limited by flows of surface liquid and adjacent bulk liquid.Viscous force associated with topography has an opposite effect.Film deformation is weak as improving Bond number or reducing capillary number.Increasing groove depth or decreasing groove steepness encourages film deformation as improving Marangoni stress.

surfactant；film；grooving topography；flow

date：2013－07－04；Revised date：2013－12－02

TK121；O351

A

1001-246X（2014）03-0314-09

2013－07－04；

2013－12－02

国家自然科学基金（10972077，11202079）及中央高校基本科研业务费专项资金（13MS97）资助项目

李春曦（1973－），女，博士，副教授，主要从事流体力学理论及应用、活性剂铺展过程及流体机械等方面的研究，E-mail：leechunxi＠163.com