盐渍土中硫酸盐对混凝土造成侵蚀的机理综述＊

严福章，于明国，胡瑾

（1. 国网北京经济技术研究院，北京 102209； 2. 清华大学土木工程系，北京 100084）

盐渍土中硫酸盐对混凝土造成侵蚀的机理综述＊

严福章1，于明国1，胡瑾2

（1. 国网北京经济技术研究院，北京 102209； 2. 清华大学土木工程系，北京 100084）

输电线路基础处于盐渍土的服役环境中时，硫酸盐侵蚀对混凝土的破坏是威胁输电线路基础耐久性的一个重要原因。作为一项复杂的物理化学作用，硫酸盐侵蚀机理受胶凝材料、水灰比、侵蚀介质等多种因素影响。本文从物理作用和化学作用两个角度分别阐述了硫酸盐侵蚀对混凝土耐久性破坏的机理，并论述了不同矿物掺合料对混凝土抗硫酸盐侵蚀性的影响。

混凝土； 硫酸盐侵蚀；掺合料

0 前言

混凝土建筑物完工后，在服役寿命期间，其耐久性受到各方面的挑战，气候（温度、湿度）变化带来的风化剥蚀、外力作用下的机械磨损、环境水溶液的侵蚀等都是引起混凝土耐久性劣化的原因。耐久性良好的混凝土应该具有抵抗各种外界作用（物理、化学作用）而保持自身强度和耐久性的能力。我国盐渍土分布广泛，盐渍土中含有大量硫酸盐，当输电线路基础处于盐渍土的服役环境中时，硫酸盐侵蚀对混凝土基础会产生持续的侵蚀作用，严重影响输电塔的寿命。因此提高混凝土抗硫酸盐侵蚀性是延长输电塔服役寿命的重要措施。为了更好的提高混凝土的耐久性，必须了解混凝土硫酸盐侵蚀的作用机理。

1 硫酸盐侵蚀

硫酸盐侵蚀，从侵蚀离子来源看分为内部侵蚀和外部侵蚀[1]：内部侵蚀，硫酸根离子来自集料或矿物掺合料，混凝土内部自身组分之间发生反应；外部侵蚀即包含硫酸根离子和碱金属离子的水溶液进入混凝土内部与浆体发生反应，造成混凝土微结构的破坏，从而最终导致混凝土膨胀开裂、质量损失和强度下降。硫酸盐侵蚀是一个复杂的物理化学过程，既包括侵蚀溶液中的硫酸盐结晶造成对混凝土的物理破坏，又有溶液与浆体内部孔溶液发生化学反应生成膨胀晶体及导致浆体水化产物分解的化学破坏。物理破坏主要发生在干湿循环时，例如混凝土结构处于水位变动的海边，经常处于干燥和潮湿变换的状态，孔隙内溶液经历结晶、溶解、再结晶的过程，当晶体的膨胀遭受孔隙内壁的限制时，便挤压浆体产生应力，如此长期反复的应力作用对浆体内部造成破坏，使混凝土产生裂缝[2]。在冻融循环地区，由于溶液中水分结冰导致溶液浓度超过盐的溶解度而析晶，也能造成混凝土的物理损伤[3]。硫酸钠溶液的析晶：从无水硫酸钠到十水硫酸钠的转变是混凝土物理破坏的典型现象[4]，其破坏程度较硫酸镁的物理破坏（从 MgSO4到 MgSO4·H2O 再到 MgSO4·7H2O 的转变）更为严重[5]。

相对于硫酸盐结晶的物理破坏，硫酸盐与混凝土浆体内部的化学破坏更为复杂。实际中常常出现物理破坏与化学破坏同时发生的现象，外部硫酸根离子和碱金属离子会通过物理破坏形成的裂缝进入浆体从而加剧化学破坏。硫酸盐的化学破坏通常是指硫酸钾、硫酸镁、硫酸钠等碱金属硫酸盐渗透到混凝土内部与浆体及孔隙溶液中的水化产物发生反应，生成膨胀性破坏物及造成水化产物的分解破坏[6]。关于硫酸盐侵蚀的破坏形式，Mehta 认为在大多数情况下，粘结力损失和强度降低是最主要的侵蚀表现形式[7]，而不是膨胀开裂。

按照硫酸盐侵蚀的产物，通常将混凝土破坏分为石膏结晶型破坏、钙矾石结晶型破坏及镁盐破坏三种类型。石膏型破坏即硫酸盐渗透到混凝土内部与孔隙溶液中的氢氧化钙发生反应生成二水石膏晶体，此类型破坏一般出现在侵蚀溶液中的硫酸根离子浓度很高的情况下（大于 8000mg/L）[8]。生成的石膏晶体析出，体积相对于原来的氢氧化钙增加了 1.24倍，产生膨胀，从而对孔隙内壁造成挤压破坏，形成裂缝，使得侵蚀溶液更容易进入混凝土，且该反应消耗了孔隙溶液中的氢氧化钙，而这是维持混凝土水化产物水化硅酸钙稳定存在的碱环境的基础，从而破坏了浆体的物相结构[9]，导致水泥石的脱钙分解。关于石膏晶体是否会引起膨胀破坏，国外学者曾有过争议，T. Bing 等人在总结了前人研究的基础上通过试验研究表明石膏晶体很可能会造成浆体的膨胀破坏[10]。

钙矾石结晶型破坏则是孔隙溶液中的铝酸根离子、钙离子与侵蚀溶液中的硫酸根离子发生反应，生成高硫型水化硫铝酸钙（钙矾石）。此类型破坏一般发生在侵蚀溶液中的硫酸根离子浓度较低（小于1000mg/L）[9]或者孔隙溶液中铝酸根离子浓度较高的情况下。钙矾石晶体的溶解度低，且带有大量结晶水，反应后体积增加了约 1.5 倍。由于反应是在水化铝酸钙表面发生，因此形成的钙矾石晶体会显著膨胀，能形成高达 240MPa 的应力[11]，从而造成水泥石浆体开裂，一般会在混凝土表面形成粗大的裂缝。有研究认为液相碱度对于钙矾石晶体的形态会有影响，且在一定的碱性环境中钙矾石才能稳定存在。当碱度高时钙矾石成针状晶体，形成极大的结晶应力；碱度低时则成板条状晶体，对浆体不会产生有害应力[12]。除了溶液的碱度，硫酸根离子浓度也是钙矾石晶体稳定存在的条件。当硫酸根离子浓度较低时，高硫型水化硫铝酸钙会与水铝钙石反应生成单硫型水化硫铝酸钙。如果外界有硫酸盐侵入，或者预制蒸养混凝土在低温条件下 C-S-H凝胶束缚的硫酸根离子脱离，使得单硫型水化硫铝酸钙在新的硫酸根离子来源参与反应后转变为钙矾石，这种情况称为二次钙矾石。同样的，高膨胀性的二次钙矾石也会使得混凝土的耐久性劣化[13]。

近年来，学术界发现了与钙矾石反应类似的混凝土 TSA（thaumasite form of sulfate attack）破坏形式，即碳硫硅钙石。它是碳酸根离子、硫酸根离子与 C-S-H 在溶液中反应生成[14]。也有研究认为TSA首先是由 C-S-H 中的 Si4+取代钙矾石中的 Al3+形成硅钙矾石，再由碳酸根离子取代其中的硫酸根离子从而转变为碳硫硅钙石[15]。碳硫硅钙石是一种毫无胶结特性的砂石混合物，TSA 使得 C-S-H 凝胶解体，水泥浆体失去强度，因此，此种破坏形式较传统硫酸盐侵蚀更加严重[16]。通常认为碳硫硅钙石需要在环境温度低于 15℃ 条件下才能生成，但在美国加利佛尼亚州也出现了在常温下形成碳硫硅钙石的情况。目前国内外关于 TSA 破坏的研究还不够彻底，尚未形成全面深入的理解[17]。

以上几种类型的硫酸盐侵蚀均未考虑阳离子对侵蚀机理的影响，硫酸镁侵蚀则另当别论。镁离子进入混凝土内部，与孔隙溶液中的氢氧化钙发生反应生成氢氧化镁和石膏。由于氢氧化镁的溶解度极低，生成的晶体析出，饱和溶液的 pH不足以使 C-S-H 保持稳定，导致水化产物不断分解。同时生成的石膏还可能会导致石膏型破坏和钙矾石型破坏，使得水泥石表面松散，促进了硫酸镁进入浆体内部发生进一步侵蚀。除了与氢氧化钙反应，硫酸镁还能与 C-S-H 反应生成石膏和无胶结力的 M-S-H，使得水泥石的粘结力和强度不断降低，混凝土微结构遭到破坏[18]。离子浓度会影响硫酸镁侵蚀的机理：当硫酸根离子浓度较低时（小于 4000mg/L），反应主要产物是钙矾石；浓度较高时（大于 7500mg/L），主要发生镁离子侵蚀，即生成氢氧化镁沉淀和硅酸镁；浓度介于两者之间时，产物包括钙矾石和石膏[19]。当镁离子浓度过高时，由于生成氢氧化镁沉淀会堵塞毛细孔而防止了外来离子的渗入侵蚀从而减缓甚至停止镁盐的侵蚀[20]。溶液中的阴离子若包含氯离子时，由于氯离子的渗透速度大于硫酸根离子，渗入到混凝土内部的氯离子将先与氢氧化钙发生反应，当浓度很高时，还会与水化铝酸钙反应生成三氯铝酸钙，与硫酸盐反应的水化产物减少从而减缓了侵蚀的程度和速度[21]。另外，氯离子能增加石膏和钙矾石的溶解度从而减少其膨胀损害，但氯离子对硫酸镁侵蚀机理则没有太大影响[22]。氯离子浓度对硫酸盐侵蚀的影响在海工混凝土的耐久性中需要重点关注。

2 矿物掺合料对侵蚀机理的影响

矿物掺合料由于其经济性、环保性及技术性优势，已经被广泛运用于混凝土工程的建设，其对混凝土抗硫酸盐侵蚀性的影响也受到关注。不同矿物掺合料单掺、复掺对混凝土微结构和耐久性的影响不同。粉煤灰作为一种优异的、能改善混凝土耐久性的矿物掺合料，对其抗硫酸盐侵蚀性也有不少有利作用。由于部分水泥被粉煤灰所替代，C3S、C2S 及C3A 含量被稀释，因而水化产物氢氧化钙和水化铝酸钙浓度降低，从而减少了侵蚀产物石膏及钙矾石[23]。一般认为粉煤灰的掺量需要超过 20%（最佳掺量 30%）才能对硫酸盐侵蚀膨胀具有明显的效果[24]。尽管粉煤灰的活性较低，但在水化后期或者高温蒸养的条件下粉煤灰的活性会有所提高，从而消耗界面过渡区的氢氧化钙，发生二次水化反应，改善了界面过渡区，且减少与硫酸盐发生反应生成的石膏和钙矾石[25]。粉煤灰的形态效应和微集料效应能够改善混凝土的密实度，降低大孔和连通孔的孔隙率，提高抗渗性，提高其抗硫酸盐侵蚀性。另外，大多数粉煤灰（高钙和高碱含量粉煤灰除外）还能降低孔隙溶液的 pH 值，破坏钙矾石稳定存在的环境，使得其分解为石膏[26]。粉煤灰的化学组分与其提高混凝土抗硫酸盐侵蚀性密切相关[27]，其中石灰含量和 SO3含量影响最大，因它们能参与反应生成钙矾石且钙矾石只有在高碱度环境下才有膨胀特性[28]。粉煤灰中的铝含量也因此受到限制，以减少钙矾石破坏。

与粉煤灰改善混凝土抗硫酸盐侵蚀性的机理类似，矿渣的稀释效应、火山灰效应和微集料填充效应有利于水泥基材料抗硫酸盐侵蚀性[29]。李华等通过各种微观测试方法研究发现，低钙粉煤灰提高混凝土抗硫酸盐侵蚀性的效果较矿渣相比要更好，矿渣中由于活性 Al3+含量较高，因此在使用时需要适量掺加[30]。T. Bakharev 等人的试验表明，波特兰水泥混凝土在硫酸钠溶液中浸泡后的主要产物是石膏和钙矾石，而掺加了矿渣的混凝土浸泡后产物是石膏，这可能是由于矿渣反应降低了钙离子浓度，从而使反应生成石膏，波特兰水泥混凝土在试验中出现严重的膨胀开裂和质量损失，掺加了矿渣的混凝土仅发生开裂[31]。

与矿渣不同，石灰石粉的活性较低，其作为掺合料对混凝土性能的影响主要起物理填充作用，细度高、级配好的石灰石粉对于改善混凝土的孔结构有着良好的效果[32]。但石灰石粉的掺量需要限制在一定范围，超过 20% 则会增加混凝土的孔隙率，降低抗硫酸盐侵蚀性。石灰石粉混凝土在硫酸盐侵蚀的过程中不同于其他混凝土的特点是在长期腐蚀且环境温度较低（低于 10℃）的条件下会出现 TSA 破坏，这可能是由于石灰石粉为反应提供了充足的 CO32-[33]。同样，E.F. Irassar et al. 通过长龄期试验发现低温和充足的水分（90% 湿度）会促使石灰石粉混凝土发生 TSA 破坏。与波特兰水泥混凝土一样，石灰石粉混凝土硫酸盐侵蚀反应生成的产物顺序依次为钙矾石、石膏和碳硫硅钙石。微观测试显示的石灰石粉混凝土的浆体骨料界面周围的钙矾石和石膏晶体表明界面过渡区是石灰石粉混凝土对硫酸盐侵蚀最薄弱的地方[34]。

硅灰作为高活性的矿物掺合料，能消耗大量的水化产物氢氧化钙，生成水化硅酸钙以填充混凝土的孔隙，特别是 150～400nm 孔[35]，不仅提高了混凝土的抗渗性，也减少了硫酸盐侵蚀的主要反应物氢氧化钙，从而提高了混凝土抗硫酸盐侵蚀性。S.T. Lee et al. 通过砂浆试验发现硅灰的掺量在 5%～10% 时具有最佳的抗硫酸盐侵蚀性，但还是有15%～20% 的强度损失[36]。虽然硅灰的高活性消耗氢氧化钙有助于抵抗硫酸盐侵蚀，当遇上硫酸镁侵蚀时，由于氢氧化钙大量被消耗，C-S-H 稳定存在的碱性环境被破坏，加剧了C-S-H 的分解，C-S-H 受镁盐侵蚀生成无胶凝特性的 M-S-H，因此硅灰混凝土的抗硫酸镁侵蚀性较差[29,37]。

以上简要概述了各矿物掺合料对混凝土抗硫酸盐侵蚀性的影响，由于单掺不同的掺合料各有利弊，因此实际中常复掺各种不同的掺合料，以期达到最佳效果。前文已经提到掺加少量的石灰石粉有利于混凝土的抗硫酸盐侵蚀性，而使用粉煤灰复掺时效果更好[38]。宋少民等也发现当适量掺入石灰石粉时，粉煤灰混凝土抗硫酸盐性能几乎不受影响，但掺量过大时会降低混凝土抗硫酸盐侵蚀性能，这与单掺石灰石粉时研究的结果一样[39]。粉煤灰与矿渣复掺也能显著改善混凝土内部孔隙结构，提高其抗硫酸盐侵蚀能力，从而延长混凝土结构的耐久性能[40]。在掺加 Ⅱ 级粉煤灰的同时也会复掺矿物外加剂来克服粉煤灰混凝土早期强度低的缺陷，以增强混凝土的抗侵蚀性[41]。与普通矿物掺合料不同，碱激发掺合料由于消耗了氢氧化钙、水化铝酸钙等水化产物，其硫酸盐侵蚀产物主要是混凝土内部孔隙里的盐结晶，而非具有膨胀性的钙矾石和石膏等，因此碱激发胶凝材料有利于混凝土抗硫酸盐侵蚀[42]。杨瑞海等研究了粉煤灰、矿粉、天然矿物和增强活化剂复配形成的复合矿物掺合料等量取代水泥对混凝土性能的影响，发现复配掺合料能从细化混凝土孔结构、提高密实性、降低 C3A 含量、降低 CH 含量、减少温度裂缝和改善过渡带结构各方面提高其抗硫酸盐侵蚀性[43]。

3 小结

混凝土的硫酸盐侵蚀是一个复杂的物理化学过程，究其原因，即影响反应机理的因素太多，包括胶凝材料的化学组分、侵蚀溶液的离子浓度、混凝土的密实性（施工及养护）、温湿度及力学因素（结构受力）等[44]。实验室的侵蚀试验研究通常只能研究单一因素对机理的影响，且试验龄期较短，试件大小与实际情况也有差异，因此试验得出的结论并不能很好地指导实践[45]。尽管目前已有大量针对混凝土硫酸盐侵蚀的试验，但仍未清楚地揭示其机理，不同条件下侵蚀的损伤形式亦不确定，对硫酸盐侵蚀尚未形成公认的快速评估方法[46,47]。目前所进行的研究处于定性阶段，未来需要进一步定量研究以精确揭示侵蚀机理，从而形成完善的知识系统，更好地为工程实践服务。

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Introduction of sulfate attack on concrete in saline soil

Yan Fuzhang1, Yu Mingguo1, Hu Jin2
(1. State Power Economic Research Institute, Beijing 102209; 2. Department of Civil Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084)

Sulfate attack is a major factor influencing the durability deterioration of concrete when the foundation of transmission tower is in the saline soil. It’s a complicated physical chemical reaction which is affected by many aspects such as cementing materials, water to binder ratio, attack media and so on. This paper briefly explains the mechanism of sulfate attack on concrete physically and chemically, respectively. The impact of different mineral additions is also illustrated.

concrete; sulfate attack; mineral addition

严福章（1963—），男，博士，高级工程师，研究方向为岩土工程。

国家电网公司科技项目“输电线路盐渍土及冻土设计关键技术研究”。

［通讯地址］北京市昌平区北七家未来科技城北区国家电网公司办公区（102209）