长脉冲激光辐照下单层HfO2薄膜的温度场分析

李洪敬

(1. 南京理工大学 理学院，江苏 南京 210094；2.南京晓庄学院教师教育学院，江苏 南京 211171 )

引言

光学薄膜是激光系统中重要的组成部分，但它很容易受到高能量高功率激光的不断辐照而发生损伤，这就大大限制了它在激光系统中的应用[1-3]。因此，研究高功率激光致薄膜材料的损伤机理，从而设法提高薄膜的抗损伤阈值就显得非常重要。众所周知，在薄膜的制备过程中，由于原材料的不纯和喷枪、坩埚材料注入等因素的影响，使得在薄膜中含有许多尺寸在几纳米至几百个纳米之间的杂质粒子[4-9]。由于杂质粒子一般会比周围物质具有更高的光学吸收率，因此，在激光作用下温度会迅速上升，最终导致薄膜的热损伤。S.Papernov等[5-8]通过人工引入一定尺寸和填满深度的杂质粒子的方式，对此开展了较为深入的实验和理论研究。然而，这些研究主要集中在纳秒或纳秒以下的短脉冲诱导的激光损伤方面，而对于高能量的毫秒级长脉冲激光缺少系统地介绍和研究。由于具有较小的空间传播损失、无等离子体屏蔽效应和无自聚焦现象、同时具有高能量及其高能量耦合效率等优点，长脉冲在激光加工处理以及军事研究中有着越来越多的应用。因此，研究长脉冲激光对光学薄膜的损伤机理，从而研制抗高能量高功率的长脉冲激光轰击的光学系统意义重大。

在毫秒级长脉冲研究方面，戴罡等[10]最早计算了长脉冲引起的HfO2多层反射膜的温度场分布，但是该计算模型并没有考虑到膜层中杂质粒子的影响。实际上，在薄膜制备过程中总是不可避免地引入一些杂质或缺陷，而高光吸收的杂质粒子可能会减低薄膜的抗激光损伤阈值。为此，我们建立了一个含有高吸收率铂金粒子的单层HfO2薄膜的有限元模型，依据温度场理论，计算了不同杂质深度下HfO2膜层和K9基底的温度场分布；分析了杂质粒子的引入对薄膜温升的影响，得出了长脉冲致光学薄膜损伤的主要特点，并对应用于长脉冲系统中的高损伤阈值光学薄膜的制备提出了建议。

1　分析模型与计算方法

1.1　模型与理论

激光垂直照射薄膜的二维有限元模型，如图1所示。模型采用柱坐标，坐标原点O是激光光斑中心，z为对称轴。薄膜材料为光学性质优良的HfO2，基底为K9玻璃。计算模型中，加入一柱状铂金粒子(Pt)。

图1　激光辐照下杂质薄膜模型的示意图Fig.1　Scheme of film with inclusion irradiated by laser

激光辐照下，薄膜系统的热场可由如下的热传导方程描述[11]：

膜层内：

(1)

金属粒子内：

(2)

(3)

T(r,z,0)=T0

(4)

(3)式和(4)式分别表示热传导方程的边界条件和初始条件。T(r,z,t)指位置为(r,z)的点在t时刻的温度；c，ρ，k分别表示材料的比热容、密度和热导率，下标f，i，s分别代表薄膜、金属粒子和基底。T0是初始温度，取值为300 K。Q(r,z,t)是热源项，对于光学薄膜和金属粒子，可分别表示[12-13]为

Qf(r,z,t)=Af|E(z)|2nfI(r,t)

(5)

Qi(r,z,t)=pAi|E(z)|2niI(r,t)exp[-Ai(z-h)]

(6)

式中：A，n，E(z)分别为各材料的吸收系数、折射率和归一化电场强度；h为柱状金属粒子上表面在薄膜中的深度；p定义为金属粒子的散射系数，当p=1时表明粒子不产生散射，本计算中p=0.1[14]。

I(r,t)入射激光的功率密度，可写为

I(r,t)=I0f(r)g(t)

(7)

式中：I0为入射激光的峰值功率密度；f(r)，g(t)分别表示激光能量的空间和时间分布函数。对于基横模的高斯光束：

(8)

g(t)=1, 0

(9)

式中r0，t0分别表示激光的光斑半径和激光脉宽。

1.2　计算方法

依据(1)式～(9)式，温度场的有限元控制方程为

(10)

式中[C]，[Kth]，[T]，[Q]分别表示热容矩阵，热导率矩阵，温度向量和热源向量。

(10)式可使用Crank-Nicolson方法[15]求解，最终得到时间离散的形式：

(11)

式中:Δt为时间间隔;θ=1/2。求解从初始温度T0开始，每隔一个时间步长，求解下一个时刻的温度，即如果知道了t时刻的温度{T}t，根据(11)式就可以得到下一个时刻的温度{T}t+Δt，从而求出各个时刻的瞬态温度场分布。基于以上原理，本文应用Comsol multiphysics软件完成最终的建模和运算。

2　结果及其分析

在本文的计算中，长脉冲激光的能量为2.3 J，脉宽为1 ms，激光光斑大小为200 μm。HfO2薄膜的厚度为1 μm，K9基底厚度为600 μm。这些几何参数足以保证热传导的充分进行。薄膜内部的铂金粒子为底边半径和高均为50 nm的圆柱体，所处深度可作为变量控制。各种材料的物理参数如表1所示[9-10, 12]。

表1　计算所用的材料参数

2.1　杂质粒子对薄膜温升的影响

图2(a)表示的是在功率密度为1 830 J/cm2的强激光垂直入射下，100%纯度的理想HfO2薄膜的表面温度分布。从图2(a)中可以看出，光斑中心处的温度值最高，达到414.4 K，其后逐渐减小，径向温度走势和激光光斑功率密度的空间分布函数f(r)一致。在r=200 μm处，温度T=317 K，此时已经接近环境温度300 K。也就是说，纯净的HfO2薄膜由于其较小的光学吸收系数，温度上升不大，并且温升主要集中在光斑面积以内。

图2(b)是在相同激光功率密度作用下，HfO2薄膜内部100 nm深度处存在铂金粒子时的表面温度分布情况。可以明显看出，光斑中心点的温度可达832.8 K，相对于高纯度HfO2薄膜，其温度值提高了1倍左右。因此，可以推断，铂金粒子的存在是薄膜温度上升的主要热源。这是因为，铂金粒子的光学吸收系数很高，大约比HfO2吸收系数高出5个数量级，这样，它必然会吸收更多的激光能量，从而通过热传导的方式引起薄膜温升的显著增大，最终可能导致光学薄膜损伤阈值的降低。

图2　1 ms脉冲辐照下薄膜表面温度场分布Fig.2　Film surface temperature distributions along radial direction by 1 ms laser

图3进一步给出了吸收系数大小和薄膜温升之间的关系，从图中可以看出，随着粒子吸收系数的增加，HfO2表面温度直线上升，当某种杂质粒子的吸收系数是铂金的吸收系数6.3倍时，薄膜的最高温度高达3 037 K，已经高于HfO2膜材的熔点3 031 K，于是，不可逆的热损伤和热破坏随之产生。

图3　吸收系数和薄膜温升的关系Fig.3　Relationship between absorption coefficient and film temperature

2.2　杂质粒子深度对薄膜温升的影响

图4表示的是当杂质粒子处于膜层中不同深度时，膜层表面和基底的最大温升变化。从图中可以看出，随着粒子深度的增加，薄膜和基底的温度不是简单的单调变化，而是呈周期性震荡。膜层表面最大温度的峰值随着粒子深度的增加明显减小，而基底温升的变化趋势和薄膜基本一致。其主要原因是由于入射电场和反射电场在薄膜材料中相互干涉形成的驻波电场的调制作用。图5给出了HfO2内归一化驻波电场的分布，它可由麦克斯韦方程组及薄膜的特征矩阵求得[10]。

图4　不同铂金粒子深度下，膜层和基底的最大温度值Fig.4　Maximum temperature rises of both film and substrate at pulse end versus depth of Pt inclusion induced by 1ms long-pulse laser

图5　HfO2膜层内归一化驻波电场的分布Fig.5　Normalized standing-wave electric field of HfO2 film

3　结论

建立了单层HfO2薄膜的杂质模型，使用有限元的方法，对其温度场进行了计算；分析了铂金杂质粒子的吸收系数和填满深度对膜层及其基底最大温升的影响。计算结果表明：在长脉冲辐照下，杂质模型比纯净的HfO2具有更高的温升，其主要原因是金属杂质的光学吸收系数比膜层高出几个数量级，从而吸收大部分的激光能量，最终通过固体中的热传导，引起膜层温度的增加。由此可得出：提高薄膜的纯度或是避免高吸收系数杂质的注入是提高薄膜抗损伤阈值的有效手段。同时，与短脉冲损伤特性不同，当杂质粒子深度增大到一定程度时，基底温度增加，继而在薄膜基底处出现热损伤和热破坏。因此，在制备长脉冲系统的光学薄膜时，单纯选择高熔点的膜层材料并不能显著提高薄膜的损伤阈值，一定要非常注重薄膜基底材料的预处理，或是尽可能选择高熔点的基底材料。

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