赣北石门寺钨多金属矿床同位素地球化学研究

项新葵, 王 朋, 孙德明, 钟 波

1)江西省地质矿产勘查开发局九一六大队, 江西九江 332100;2)中钢集团天津地质研究院, 天津 300181

赣北石门寺钨多金属矿床同位素地球化学研究

项新葵1), 王 朋2), 孙德明1), 钟 波1)

1)江西省地质矿产勘查开发局九一六大队, 江西九江 332100;2)中钢集团天津地质研究院, 天津 300181

赣北石门寺钨矿位于下扬子成矿省江南地块中生代铜钼金银铅锌成矿带中, 是最近查明的一个超大型(世界级)钨矿。矿体厚大且产状平缓, 大致平行于晋宁期黑云母花岗闪长岩与燕山期似斑状黑云母花岗岩岩珠顶部的接触面分布, 以外接触带为主, 矿化类型主要为细脉浸染型。文章通过对矿区 S、Pb、C、O同位素的研究, 探讨了石门寺钨矿成矿物质的来源及演化。结果表明: 该矿床矿石硫化物的δ34S值分布于–2.53‰ ～ –0.91‰之间, 平均为–1.65‰, 反映其来源与岩浆硫密切相关。矿石硫化物的206Pb/204Pb、207Pb/204Pb、208Pb/204Pb的比值分别在18.109～18.268、15.586～15.708、38.208～38.715范围内, 根据铅构造模式图解及其参数综合分析, 表明成矿物质与岩浆作用密切相关, 整体上显示下地壳来源的特征, 但也有上部地壳组分的加入。方解石碳-氧同位素组成特征显示矿床成矿流体中碳源可能来自下地壳或上地幔。

石门寺钨矿; 同位素; 成矿物质来源; 赣北

钨是中国的优势矿产资源, 2008年中国矿山生产的钨占世界总产量的四分之三(华仁民等, 2010),而江西是中国乃至世界最重要的钨矿产地。赣北石门寺钨矿为最近查明的超大型(世界级)的钨矿, 该矿床的发现有可能改变我国钨矿的分布格局和工业格局。一些专家对石门寺矿区开展了地质特征、成矿预测以及成矿年代学等方面的研究工作(林黎等,2006a, b; 项新葵等, 2012; 丰成友等, 2012), 但对该矿床的成矿环境及成矿作用等方面的研究还较少。本文对矿区内金属硫化物S、Pb同位素以及方解石的 C、O同位素组成进行了系统的分析, 从成矿系统中的“源”角度, 对石门寺钨铜多金属矿床的成矿物质来源进行探讨, 从而对深化认识该矿床的形成机制具有重要的理论意义。

石门寺矿区位于武宁县城西南方向 38 km, 赣西北地区武宁、修水、靖安三县交界处, 处于下扬子成矿省江南地块中生代铜钼金银铅锌成矿带中(朱裕生等, 1999), 大地构造位置为扬子板块东南缘江南地块中段(图 1), 属钦杭结合带的北侧(杨明桂,1997)。

石门寺钨矿所在的九岭矿集区大部分地段被晋宁晚期黑云母花岗闪长岩岩基占据, 少部分地段分布着中新元古界双桥山群浅变质岩系(图2), 岩性以灰绿色变杂砂岩与板岩互层为主, 夹少许复成分变杂砾岩。

图1 长江中下游成矿带及研究区位置图(据周涛发等, 2008改绘)Fig.1 Simplified geological map showing the location of the study area and the metallogenic belt in the middle and lower reaches of the Yangtze River(after ZHOU et al., 2008)

区域褶皱为九岭复背斜次级靖林街—操兵场背斜的东延部分, 轴向 NEE向, 出露长约 10 km, 至狮尾洞被九岭岩基占据, 两翼岩层产状多倾向 SSE,倾角一般在50°以上。区内NE—NNE向断裂最为发育, 多数延长＞20 km, 走向 15°～45°, 倾向 SE, 倾角60°～80°, 早期以压扭性为主, 晚期张性破碎强烈,除有垂直断矩外, 左行平移迹象明显, 同时切穿中新元古界浅变质岩系和晋宁晚期黑云母花岗闪长岩岩基, 形成经张性改造的NNE向走滑冲断带。该组断裂与 NEE向断裂复合控制着区内燕山期成矿岩体和矿床(点)的分布, 是区内重要的控岩控矿构造。石门寺矿区就分布在NNE向断裂与NEE向宋家坪—罗丝塘—新安里断裂的复合部位。

区内岩浆活动以晋宁期和燕山期为主。晋宁运动在九岭地区表现强烈, 大规模中酸性岩浆侵入于中新元古代浅变质岩系之中, 形成出露面积达2300 km2的花岗闪长岩岩基, 大致呈东西向展布。晚侏罗世至早白垩世, 区内岩浆活动频繁, 发生多次岩浆侵入活动, 区域重力资料表明侵入体为三个规模较大的岩基, 侵入于九岭岩基或中新元古代浅变质岩系之中, 岩性主要有似斑状黑云母花岗岩、中细粒黑云母花岗岩、白云母花岗岩、黑云母花岗斑岩等。到晚白垩世, 矿集区只有小规模的岩浆活动, 岩性主要为花岗斑岩, 呈岩脉或岩枝产出。

图2 赣北九岭矿集区地质矿产图Fig. 2 Regional geological and mineral resources sketch map of the Jiulingshan tungsten polymetallic ore concentration area, northern Jiangxi Province

1 矿区地质特征

石门寺矿区内除第四纪残坡积层外, 基岩为黑云母花岗闪长岩和酸性深成至浅成花岗岩。矿区岩浆活动主要集中在晋宁晚期和燕山早期第三阶段。晋宁晚期形成的黑云母花岗闪长岩为九岭岩基的一部分, 是矿区最主要的岩石单元。燕山早期侵入的岩浆岩有灰白色似斑状黑云母花岗岩(bγ52(2)a)、灰色细粒黑云母花岗岩(bγ52(2)b)、浅灰色花岗斑岩(γπ25(2)b), 不同序次侵入的花岗岩, 形态各异, 侵入接触关系清楚, 结构、构造变化有序, 矿物成分、化学成分差别不大, 显示出同源演化的特征。

石门寺矿区的构造活动具有多期性, 表现形式主要有三种: 韧性剪切带、断裂和节理(图3)。按走向可分为北北东向、北东东向、北东向和北西向四组, 属于晋宁期北东东向构造体系和燕山期北北东向构造体系及其复合的产物。石门寺矿区同一标高燕山期岩浆岩的结构变化从似斑状黑云母花岗岩→细粒黑云母花岗岩→花岗斑岩, 粒度有规律地逐级变细, 可以判断矿区成矿时处于上升(伸展)剥蚀的构造环境。

图3 石门寺钨多金属矿区地质略图Fig. 3 Geological sketch map of the Shimensi tungsten-polymetallic deposit

石门寺矿区钨多金属矿体呈层状、似层状、筒状、脉状分布于燕山期酸性花岗岩体上部及外接触带黑云母花岗闪长岩约300～800 m的范围内, 矿体的形成与燕山期花岗岩的侵入就位密切相关。根据它们在矿体特征、矿物组合与矿石组构、矿化分带与近矿围岩蚀变等方面的差别, 总体上可分为三种矿化式样: 一是分布于矿区周边似斑状黑云母花岗岩珠与黑云母花岗闪长岩岩基内外接触带似层状的细脉浸染型矿体, 以外接触带的白钨矿为主; 二是分布于矿区中部、从似斑状黑云母花岗岩珠顶部一直冲入黑云母花岗闪长岩岩基中的热液隐爆角砾岩型矿体; 三是平面与剖面上分布相对广泛、穿切矿区所有岩石单元和上述两类矿体的石英大脉型矿体。这三类矿体围绕成矿母岩——燕山期花岗岩体共生或交织, 形成石门寺“一区三型”钨(伴生或共生铜、钼、银、锌、铋等)矿床。

2 样品采集及测试方法

3 测试结果

3.1 硫同位素组成

本次研究得到的石门寺矿区 15件金属硫化物的S同位素测试结果列入表1中, 其中6件黄铜矿样品的δ34S值介于–1.69‰ ～ –0.91‰之间, 平均值为–1.29‰, 极差为0.78‰; 9件辉钼矿样品的δ34S值介于–2.53‰ ～ –1.02‰之间, 平均值为–1.90‰, 极差为 1.51‰。这些数据说明, 硫化物的δ34S的变化范围较小, 分布比较集中, 其变化范围在–2.53‰～–0.91‰之间, 平均值为–1.65‰。在硫化物硫同位素组成频率直方图(图 4)中,δ34S峰值分布在–2‰ ～–1.5‰之间, 呈明显的塔式分布, 说明硫的来源比较均一。

石门寺钨矿中的主要金属矿物为白钨矿、黑钨矿、黄铜矿、辉钼矿等, 硫化物种类较多, 因此研究其成矿流体中硫的来源非常重要。硫是大多数矿床中最重要的成矿元素之一, 对硫来源的研究可以为矿床的成因提供重要依据(宋生琼等, 2011)。由于硫同位素分馏达到平衡的条件下, 硫的高价态化合物对于低价态化合物相对富集重同位素, 共生硫化物(包括硫酸盐)的δ34S值按硫酸盐—辉钼矿—黄铁矿—磁黄铁矿—闪锌矿—黄铜矿—方铅矿的顺序递减(张理刚, 1985; 魏菊英等, 1988; 郑永飞等, 2000;储雪蕾等, 2002)。而石门寺钨多金属矿床硫同位素的δ34S值呈辉钼矿＜黄铜矿的顺序, 与正常的平衡交换顺序不一致, 表明矿床含矿流体在成矿过程中未达到硫同位素分馏平衡。

表1 石门寺钨多金属矿床中黄铜矿及辉钼矿S同位素组成Table 1 Sulfur isotope composition of chalcopyrite and molybdenite from the Shimensi deposit

图4 石门寺矿区矿石硫化物硫同位素组成频率直方图Fig. 4 Frequency histogram of δ34S for ore sulfides from the Shimensi tungsten-polymetallic deposit

3.2 铅同位素组成

本次测试的铅同位素数据见表 2。从表 2中可以看出, 矿区内14件硫化物矿石的铅同位素组成相当均一,206Pb/204Pb比值范围为18.109～18.268(平均18.201),207Pb/204Pb比值范围为15.586～15.708(平均为15.627),208Pb/204Pb比值范围为38.208～38.715(平均为38.472)。

3.3 碳、氧同位素组成

矿区内方解石脉发育, 从地表露头到钻孔深处都能见到。矿区内的方解石结晶好, 晶体较大, 脉体很纯, 脉中不含石英、黄铁矿等, 显然是在成矿阶段之后形成的。

矿区方解石δ13CV-PDB值为–15.92‰ ～ –7.11‰,平 均 值 为 –9.01‰, 主 要 集 中 在 –8‰ ～ –7‰;δ18OV-SMOW的变化范围为4.38‰～20.70‰, 平均值为10.99‰(表 3)。

4 讨论

4.1 硫的来源

表2 石门寺钨多金属矿床中辉钼矿及黄铜矿Pb同位素组成及有关参数Table 2 Lead isotope data of molybdenite and chalcopyrite from the Shimensi deposit

表3 石门寺钨多金属矿床方解石碳、氧同位素组成Table 3 Carbon and oxygen isotopic composition of the Shimensi tungsten polymetallic deposit

在石门寺钨多金属矿床与自然界硫储库的同位素组成对比图上(图5)可以看出, 石门寺钨多金属矿床硫同位素组成更多的显示出岩浆硫的特征, 推测成矿流体中硫主要来自于岩浆。

4.2 铅的来源

铅同位素原子量大, 不同同位素之间的相对质量差小, 由于物理环境和化学条件的变化致使铅在浸取、转移和沉淀的过程中, 其同位素组成一般是不发生变化的, 因而矿石的铅同位素组成的相对稳定或明显变化能够说明成矿物质是单一来源还是具有多来源(沈渭洲, 1997; 王成辉等, 2010; 李永胜等,2012)。这样, 利用铅同位素组成及其演化特征示踪成矿物质来源便具有相当重要的意义。

通常认为, 铅同位素源区特征值, 尤其是μ值的变化能提供地质体经历地质作用的信息, 反映铅的来源(王立强等, 2010, 2012), 低μ值(低于9.58)的铅通常来自下部地壳或上地幔(Stacey et al., 1975),暗示矿床的形成一般与岩浆活动关系密切, 且在成矿过程中基本上没有受到地壳物质的混染; 而具有高μ值(大于 9.58)的铅来自铀、钍相对富集的上部地壳岩石(Zartman et al., 1981; 吴开兴等, 2002), 一般与深部岩浆活动无关; 且低μ高ω被认为是下地壳的特征(Doe et al., 1979)。石门寺钨多金属矿床中金属硫化物铅同位素组成中的14件样品中, 8件样品的μ值低于9.58(其中辉钼矿5件, 黄铜矿3件),另有6件样品的μ值略高于9.58(其中辉钼矿和黄铜矿各3件); 计算的ω值介于36.889～39.589, 均略高于平均地壳的ω值(36.84); 同时矿石铅的Th/U比值变化于3.77～3.95之间, 平均值为3.86, 高于地幔值3.45, 与地壳的Th/U比值(约为4)基本相当, 解释了成矿物质的壳源特征。因此, 石门寺矿区矿石铅同位素组成低μ、高ω值的特征指示了矿石铅来源于富Th、亏U的源区, 具有下地壳来源的特征, 但同时也有部分来自上地壳。

图5 石门寺矿床硫同位素组成分布图Fig. 5 Distribution of δ34S of ore sulfides from the Shimensi tungsten deposit

在研究世界上大量各种类型矿床铅同位素的基础上, Doe和 Zartman提出了铅同位素的构造模式,这种模式的特点在于将铅同位素组成与地质环境和时间联系起来, 提出地质演化历史中存在 3种广义的地质环境或“铅储库”, 分别为地幔、上地壳、下地壳, 此外还有1种介于上述3种地质环境而短期存在的造山带环境, 其铅同位素组成可被视为地壳和地幔物质发生不同比例混合作用的结果。为了进一步确定石门寺钨多金属矿床中矿石铅的同位素来源, 将14件金属硫化物铅同位素组成数据投影到Zartman等(1981)提出的207Pb/204Pb、208Pb/204Pb构造演化图解上。在207Pb/204Pb-206Pb/204Pb图(图 6a)上,矿区硫化物矿物的铅同位素组成基本呈线性分布,主要集中在上地壳与造山带演化线之间, 另有一部分落在上地壳; 另从208Pb/204Pb-206Pb/204Pb图(图6b)上可以看出数据落在下地壳与造山带演化曲线之间。这表明矿床中的矿石铅具有多来源的性质, 主要来源于下地壳, 但同时也有上部地壳组分的加入。

4.3 碳的来源

热液系统的碳来源主要有3种: (1)海相碳酸盐岩中的碳,δ13CV-PDB平均值在0‰左右; (2)深部来源的碳,δ13CV-PDB平均值为–5‰ ～ –8‰; (3)沉积岩中的有机化合物、变质岩和岩浆岩中的石墨,δ13CV-PDB普遍低于–20‰(Hoefs, 1997)。

显然, 本矿床中方解石的碳同位素组成尚未低于–20‰的记录, 但有两件样品δ13CV-PDB位于–15.78‰ ～ –15.92‰, 明 显 低 于 –8‰ 。 在δ18OV-SMOW-δ13CV-PDB图中给出了地壳流体中 CO2的三大主要来源(有机质、海相碳酸盐岩和岩浆-地幔源)的碳、氧同位素值范围, 而且还标出了从这3种物源经过8种主要过程产生CO2时, 其同位素组成的变化趋势。将样品δ13CV-PDB、δ18OV-SMOW同位素值投影在碳、氧同位素关系图上(图7)发现, 大多数样品落在花岗岩及低温蚀变区域, 但另有两件样品落在有机质氧化作用区域。其原因可能是地幔或深源流体以甲烷形式运移时发生强烈的同位素分馏, 轻的同位素在气体柱的顶部富集, 表明成矿流体可能来自下地壳或上地幔, 并且相当部分碳以甲烷形式存在, 成矿场内甲烷被氧化为二氧化碳, 进一步沉淀形成方解石, 至少部分碳是深源甲烷转化而来的。

方解石氧同位素与成矿流体中水的氧同位素进行过充分的交换, 已达同位素平衡, 因此氧同位素测量值代表了方解石沉淀时流体的氧同位素特征。有趣的是2个碳同位素低值样品其氧同位素值较高,可能表明其岩浆水含量较高。方解石中碳的来源与水的来源是不同的, 水可能有两种来源, 即地下水和岩浆水。而深源碳较多地对应高含量的岩浆水,反之混合的地下水含量高。

图6 石门寺矿区矿石硫化物铅同位素构造模式图Fig. 6 Diagram showing evolutionary tectonic settings of lead isotope in ore sulfides from the Shimensi tungsten polymetallic deposit

图7 石门寺矿区方解石δ18OV-SMOW-δ13CV-PDB图解(底图据刘建明等, 1997和毛景文等, 2002资料修改)Fig. 7 δ18OV-SMOW versus δ13CV-PDB diagram of the Shimensi tungsten polymatallic deposit(base map after LIU et al., 1997; MAO et al., 2002)

5 结论

(1)石门寺矿区矿石硫化物的硫同位素组成范围较窄, 在–2.53‰ ～ –0.91‰之间, 平均值为–1.65‰, 其δ34SV-CDT峰值主要集中于–2.0‰ ～–1.5‰之间, 具有塔式分布效应, 矿床硫来源于岩浆。

(2)石门寺矿区硫化物铅同位素组成稳定,206Pb/204Pb值介于18.109～18.268之间,207Pb/204Pb值介于 15.586～15.708之间,208Pb/204Pb值介于28.208～38.715之间。铅同位素构造环境演化图解中,绝大多数样品点集中在上地壳与造山带演化线之间,另有一部分落在上地壳。表明矿石中的铅具有多来源的性质, 主要来源于下地壳, 但同时也有上部地壳组分的加入。

(3)石门寺矿区碳-氧同位素研究表明, 矿床成矿流体中碳可能来自下地壳或上地幔, 并且相当部分碳以甲烷形式存在, 成矿场内甲烷被氧化为二氧化碳, 进一步沉淀形成方解石, 至少部分碳是深源甲烷转化而来的。

综上所述, 硫、铅和碳的同位素数据都表明石门寺钨多金属矿床的成矿物质来源于深源岩浆, 但同时不排除有上地壳组分的加入。而铅同位素的数据进一步表明深源岩浆中的铅是造山带与下地壳的混合。

致谢:江西省地质矿产勘查开发局原总工程师杨明桂教授级高工对石门寺矿区的科研工作给予了多方面的指导; 武汉地质调查中心同位素室主任杨红梅研究员对样品测试给予了大力支持; 本文研究的黄铜矿部分样品由中国地质大学(武汉)姚春亮讲师提供, 文稿承蒙中钢集团天津地质研究院王铁军教授级高工审阅并提出宝贵意见, 在此一并致以诚挚的谢意！

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Isotopic Geochemical Characteristics of the Shimensi Tungsten-polymetallic Deposit in Northern Jiangxi Province

XIANG Xin-kui1), WANG Peng2), SUN De-ming1), ZHONG Bo1)1)No. 916 Geological Party, Jiangxi Bureau of Geology & Mineral Exploration, Jiujiang, Jiangxi332100;2)Sinosteel Tianjin Geological Academy, Tianjin300181

The Shimensi tungsten polymetallic deposit is a recently discovered superlarge deposit in the Mesozoic Cu-Mo-Au-Ag-Pb-Zn ore belt of Jiangnan block within Lower Yangtze metallogenic province. The ore bodies are thick with gentle attitude, approximately parallel to the contact surface between the biotite granodiorite and the top of the porphyraceous biotite granite. In addition, the external contact zone is an important contact type, and the major type of the mineralization is veinlet disseminated scheelite. Based on sulfur, lead and carbon isotopic characteristics, this paper studied the origin and evolution of the ore-forming material. The results show that theδ34SV-CDTvalues of the sulfide ore range from –2.53‰ to –0.91‰ with an average of –1.65‰. It is estimated that the sulfur origin is closely related to the magmatic sulfur. The206Pb/204Pb,207Pb/204Pb and208Pb/204Pb ratios of sulfide ore range respectively within 18.109～18.268, 15.586～15.708 and 38.208～38.715. In combination with tectonic patterns of lead isotope and related parameters, the lead composition indicates that the metallogenic materials were closely related to magmatism, and their lead was mainly derived from the lower crust with the addition of some upper crust matter. Carbon and oxygen isotopic compositions of calcite show that carbon in the ore-forming fluid was mainly derived from the lower crust or the upper mantle.

Shimensi tungsten deposit; isotope; source of ore-forming materials; northern Jiangxi province

P618.67; P597.2

A

10.3975/cagsb.2013.03.02

本文由江西省地质矿产勘查开发局九一六大队地质科研项目(编号: 2011-87)资助。

2013-03-13; 改回日期: 2013-04-07。责任编辑: 闫立娟。

项新葵, 男, 1963年生。教授级高工。主要从事固体矿产勘查、区域地质调查及成矿预测研究。电话: 0792-6811342。E-mail: xiangxinkui2002@yahoo.com.cn。