汕头地震台氡固体标准源优化改造方案

柯 璟， 柯玉龙

(汕头地震台， 广东 汕头 515063）

0 前言

氡是放射性元素镭衰变后的产物， 地表含量极少， 一般集中在地下深处。 地震的孕育与发生过程中， 地壳介质出现复杂的物理、 化学变化， 会使地下水中氡的逸出条件产生变化， 从而使地下水中氡的含量出现突然减少或升高的现象。 地下水中氡含量的急剧变化说明地壳内部应力环境出现变化， 其含量的突然变化可以用来预测地震， 因此， 全国大多数地震台将水氡（气氡）观测作为地震前兆观测的主要手段之一[1]。

1 测氡仪器标定用固体标准源的工作原理

为了获得准确可靠的观测数据资料， 定期对测氡仪器进行标定， 保证测氡仪器的准确性、 可靠性和稳定性是十分必要的。

测氡仪器的标定， 就是在正常工作环境条件下， 用一已知氡含量的标准镭源， 按测定样品的相同方法和操作步骤进行测量， 由此求得换算系数K 值， 作为测试计算未知样品中氡浓度的衡量标准。 K 值的表达式为：

（1）式中： A 为标准氡气固体源的分配活度值， 单位： 贝可； I 为标定电离电流读数， 单位： 格/min； I0为本底电离电流； N 为每分钟的脉冲计数值， 单位： 脉冲/min； N0为本底脉冲计数值。

（1）式表明， 仪器K 值就是测氡仪器在一分钟测得读数格或脉冲值所相当的氡量。 K值的准确性和真实性主要取决于氡量的标准性和稳定性。 氡气固体标准源中的大储气罐底部特制铅盒内装有固体放射性镭源（226Ra）， 该镭源不断衰变产生氡气， 在10~12个氡的半衰期（3.825 d）后， 达到放射性平衡（即1-e-μ≈1）状态， 氡气的量保持不变。 使用氡气固体标准源时， 用标准体积的定值分配器量取储气罐中氡气总量的约0.1%， 送入测氡仪器进行测量。 由于镭源的活度、 衰变速率和体积都是确定的， 所以每次吸取的氡气的量也是已知的[2]。

图1 固体标准源改造前标定过程流程图Fig.1 Flow chart of the calibration process of solid standard source before reconstruction

汕头地震台自1987年正式投入水氡观测至今， 一直使用的是FD-105（K）型测氡仪。 从多年来的观测资料看， 该测项对汕头台附近中等地震及台湾强震有一定的映震能力（图2）①叶秀薇， 杨马陵， 叶东华， 等. 广东汕头东山湖水氡异常落实报告， 2010.。

图2 汕头东山湖水氡日值曲线Fig.2 Daily-value curve of water radon in Shantou Dongshan lake

2 汕头地震台固体标准源的使用情况

2．1 改造前固体标准源的使用情况

汕头地震台标定测氡仪器起初采用的标准源是液体镭源， 1990～2011年使用固体标准源标定。 2010年汕头台使用的固体标准源出现问题， 因汕头台和新丰江台的固体标准源均无法使用， 所以广东省的三个专业台（汕头台、 新丰江台和信宜台）只能共用一个固体标准源。 由于这三个专业台相距较远， 造成部分台站无法在规范规定的时间段内完成仪器标定， 而且在长距离的运送过程中难免会对固体标准源造成震动以致影响其配件之间的连接紧密性， 极大影响广东省三个专业台的测氡仪器的标定工作。 2011年8月， 学科组对广东省的问题固体标准源进行改造， 具体是利用固体镭源， 更换较大的金属外壳， 整体密封，仅留进出气两根管子（另两根备用管子）如图3。

固体标准源完成改造后， 汕头台于2012年2月开始使用改造后的固体标准源对测氡仪进行试标定， 并对标定环节进行完善改进， 使标定过程更加合理， 操作更简单， 标定结果有较高的准确度和精密度。

2．2 改造后固体标准源的使用情况及优化改造方案

结合中国地震局监测预报司台网改造项目验收工作的安排， 汕头台于2012-02-01 ～2012-03-15 开 展FD-125 (FD-125+BHC336 定标器) 与FD-105（K）对比观测工作。 2012-02-01～2012-02-03 使用改造后的固体标准源对3个新的闪烁室（编号为01#、 02# 和03#）在FD-125 (FD-125+BHC336 定标器) 进行K 值标定， 标定方法如图4。

按图4 标识， 在开始连接各接口时，先连接固体标准源气泵出气口-氡气进气口、 气泵进气口-闪烁室， 打开氡气进气口的阀门， 然后连接氡气出气口-闪烁室并打开氡气出气口的阀门， 接通启动气泵30 min， 使闪烁室里的空气与固体标准源容器里的氡气充分混合均匀。 30 min 后关闭气泵电源、 关闭固体标准源的进、 出气阀门，将闪烁室进、 出气口用止血钳夹紧， 这样，就完成了一个闪烁室取源的步骤。 以止血钳夹紧闪烁室进出气胶管的时间作为吸源开始时间， 静置1 h 后， 开始读数， 并计算K 值。

本标定法氡气标称活度计算：

（1）汕头台原固体标准源参数

镭源放射性强度23.99 kBq； 氡气标称分配活度22.9 Bq。

图3 改造后固体标准源俯视图Fig.3 Planform of solid standard source after reconstruction

图4 固体标准源改造后标定过程流程图Fig.4 Flow chart of the calibration process of solid standard source after reconstruction

（2）改造后固体源参数

镭源放射性强度23.99 kBq； 封装体积119 200 mL； 每次额定分配计量取样体积500 mL； 对应氡气标称分配活度=23.99 k÷119 200×500=100.6 Bq。

标定结果各次标定相对误差过大是因为上述的标定操作方法氡气标称活度太大（额定分配计量取样体积太大）， 每次标定都造成固体标准源氡气浓度的下降， 因此必须逐次对标称活度进行校正， 当天多次标定后， 第二天再次标定仪器时要根据前一天最后一次取源后的氡气饱和度及取源时间， 用氡气积累函数对固体源的氡气饱和度进行校正。

根据固体标准源体积119.2 L， 取源体积0.500 L， n 次取源的标称活度值应为100.6×(99.58%) n。

表1 FD-125 型测氡仪各次标定结果Table 1 Results of calibration of FD-125

表2 FD-125 型测氡仪各次标定（校正后）结果Table 2 Results of calibration of FD-125 model radon measurement instrument after correction

从校正后标定结果看， 各次标定相对误差都小于±3%， 说明上述标定方法应用于FD-125 测氡仪标定的重复性、 精度， 是符合要求的。 但本标定法存在的问题是， 每次取源体积太大， 造成要逐次对氡气标称活度进行计算， 且计算过程繁琐， 容易出错， 而且闪烁室进样方式和日常观测时的进样方式不一致， 即本标定法的氡气在闪烁室中分布是均匀的， 而日常观测时样品是负压吸入， 由于闪烁室内部被交叉隔板隔成四个小室， 样品在闪烁室内部的分布是不均匀的， 所以， 标定的K 值不一定能表示实际观测的K 值。

2．3 对标定过程中取源方式的优化改进

考虑到上述标定方法的缺点（即进样方式和日常观测时的进样方式不一致）， 况且汕头台现在正式使用的观测仪器仍是FD-105（K）型测氡仪， 该仪器根本无法应用上述标定方法标定。 如果用上述方法标定， 即使采用50 格读数， 读数时间也不足5 s， 上述条件根本无法测量， 为此， 本台采用了另外一种取源方法， 即使用自制的定值分配器取样装置对FD-105（K）型测氡仪进行标定。

汕头台设计组装的定值分配器取样装置如图5、 6， 定值分配器通过四个连接口与外界联通， 依次顺序分别为A 端、 B 端、 A1 端、 B1 端， 分别由两个双向开关控制A-A1 端及B-B1 端打开与闭合。 当两个开关同时拨到左侧（即A-A1 端）时则A-A1 端阀门打开， 使分配器内部通过A-A1 端与外界联通， 相应的B-B1 端的阀门闭合； 当两个开关同时拨到右侧（即B-B1 端）时则B-B1 端阀门打开， 使分配器内部通过B-B1 端与外界联通， 相应的A-A1 端的阀门闭合。

改造后固体标准源参数： 镭源放射性强度23.99 kBq； 封装体积119 200 mL； 每次额定分配计量取样体积100 mL； 对应氡气标称分配活度=23.99 k÷119 200×100=20.1 Bq。

图5 取源定值分配器实物图Fig.5 Physical diagram of taking source fixed value distributor

图6 取源定值分配器示意图Fig.6 Sketch map of taking source fixed value distributor

采用此定值分配器取样装置， 对FD-105（K）型测氡仪进行标定。

步骤1（如图7）： 定值取源。 将定值分配器的双向开关手柄拨到B-B1 端； 进、 出气口B-B1 的B 端连接固体标准源气泵的进气口， 气泵的出气口与固体标准源的氡标准气进气口连接， 并打开氡标准气进气口的阀门； 然后将固体源的氡标准气出气口与定值分配器的B1端连接， 并打开氡标准气出气口的阀门； 接通固体标准源电源启动气泵， 让定值分配器里的空气和固体标准源里的氡标准气充分混合均匀。

步骤2（如图8）： 将定值分配器里的氡标准气转移到电离室（闪烁室）。 30 min 后（第二次起， 取源混合时间10 min 即可）， 定值分配器的空气和固体源里的氡标准气混合均匀，断开固体标准源电源关闭气泵， 关闭固体标准源氡标准气的进、 出口阀门， 把定值分配器的双向开关手柄拨到A-A1 方向。 将定值分配器A 端连接到已抽真空完毕的电离室（闪烁室）上， 取下连接A 端-闪烁室（电离室）的胶管上的止血钳， 让取源定值分配器中的氡标准气随空气一道吸入进电离室（闪烁室）内。 静置1 h 后， 进行读数并计算K 值。 用本标定法的标定结果如下表3、 4。 从标定结果看， 用本标定方案对仪器标定， 标定结果有较高精度。

图7 定值取源Fig.7 Fixed value taking source

图8 转移混合氡气Fig.8 Radon standard gas transition

表3 FD-105(K)型测氡仪各次标定结果Table 3 Results of calibration of FD-105(K) model radon measurement instrument

3 气象因素对标定结果影响的讨论

3．1 室温对标定结果的影响

表4 FD-125 型测氡仪各次标定结果Table 4 Results of calibration of FD-125 model radon measurement instrument

室温对标定结果的影响可理解为室温对氡气标称分配活度的影响， 根据理想气体状态方程pV=nRT， 定值分配器吸取氡标准气体积为固定值， 定值分配器所吸取氡标准气的摩尔数和室温值成反比， 当观测室室温每相差10℃（规范要求南方观测室室温变化控制在20℃~30℃范围以内[3]）， 定值分配器从固体标准源吸取的氡标准气摩尔数将相差约3.4%， 但是定值分配器从固体标准源吸取的氡标准气体积占固体标准源内氡标准气体积却是固定的， 因而取源结果的氡气标称分配活度是固定的， 即室温变化对标定结果没有影响。 试验结果也支持这一结论。

表5 中， 将固体氡源放置在-10℃~+30℃环境中（相对湿度为10%~20%）， 分别用闪烁法和电离法进行标定试验， 其试验结果表明： 标定出的K 值不受环境温度变化的影响[2]。

表5 用改造前固体源标定环境温度变化试验结果Table 5 Test results of calibration of the change of environment temperature by applying the solid source before reconstruction

3．2 气压对标定结果的影响

气压对标定结果的影响可理解为气压对氡气标称分配活度的影响， 根据理想气体状态方程pV=nRT， 定值分配器吸取氡标准气体积为固定值， 定值分配器所吸取氡标准气的摩尔数和气压值成正比， 大气压力每相差30 hPa（汕头当地的年气压在1 000~1 030 hPa 的范围）， 定值分配器从固体标准源吸取的氡标准气摩尔数将相差约3%， 但是定值分配器从固体标准源吸取的氡标准气体积占固体标准源内氡标准气体积却是固定的， 因而取源结果的氡气标称分配活度是固定的， 即气压变化对标定结果没有影响。

4 改造前后固体标准源的优缺点

4．1 改造前固体标准源的优缺点

4．1．1 改造前氡气固体标准源的优点

（1）标定的K 值精度高， 多次重复标定相对误差小。

（2）标定时间周期短， 效率高， 由于固体源不需要封存积累， 随时都可以吸源标定，单次标定可缩短24 h， 所以一台仪器一天可重复标定二次。

（3）操作简便、 易于掌握， 不受人为操作和温度、 湿度环境条件的影响。

（4）使用寿命长（理论上一个固体标准源装置可以用数百年）、 对操作人员绝对安全，可实现无污染标定， 并可应用于不同类型的测氡仪器的标定。

4．1．2 改造前氡气固体标准源的缺点

（1）抽真空程度对标定结果有直接影响。 电离室（闪烁室）吸源的多少， 直接受抽真空程度影响， 而抽真空程度受真空泵状态、 抽真空时间长短的影响，（广东省内台站几乎没有使用水银气压计对抽真空程度进行测定， 所以无法保证每一次的抽真空程度是一致的。）为了保证标定效果， 必须严格保证真空设备处于最佳状态， 同时尽量控制较长的抽真空时长， 做好每一个操作步骤， 在固体标准源密封性有保证的情况下， 吸取的氡标准气量才会一致， 测定的结果才可靠， 才有可比性。

（2）定值分配器密封性能对标定结果的影响。 理论上固体标准源可使用数百年而不影响其活度， 但与之相配套的关键部分——定值分配器却会随着使用时间的增加而导致其密封性降低， 使定值分配器的氡标准气转移量不准确， 造成氡气标称分配活度不准确， 以致仪器标定结果不准确造成固体标准源无法继续使用（因原来固体标准源定值分配器密封在固体源里面， 无法单独修复）。

造成定值分配器密封性能下降的主要原因是：

（1）定值分配器接口过多， 使用时间过长造成接口配件老化。

（2）标定过程需要负压取样（类似扩散瓶原理）： 负压、 常压交替， 定值分配器反复受力（因为有一个大气压的压力差）， 长期使用也会导致接口密封质量下降， 全国多个台站固体标准源因此出现类似问题。

4．2 改造后固体标准源的特点

改造后固体标准源不仅保留了原固体标准源的优点， 同时也克服了原固体标准源标定时受真空度影响以及定值分配器出问题时无法标定的不足。

因标定过程是常压取源， 取源效果不受抽真空程度的影响。 汕头台自制的定值分配器密封性有保障（改造后固体标准源内不再包含定值分配器）， 可以保证每一次取样体积的一致性。 原理上标定过程对电离室（闪烁室）的真空度没有特别高的要求， 只要足够把定值分配器里的氡标准气完全吸入电离室（闪烁室）就能保证标定的精度。 因定值分配器是独立单元， 即使定值分配器有所损坏， 也可单独更换而不影响标定工作。

5 结论

用汕头台设计组装的定值分配器取样装置对FD-105（K）型测氡仪、 FD-125 型测氡仪标定的结果来看， 每台FD-105（K）型测氡仪及FD-125 型测氡仪各个闪烁室各次标定偏差均小于±3%， 符合规范要求。 说明对固体标准源的改造及氡气定值分配器的制作、 使用是很成功的。

通过对固体标准源的改造使用， 解决了两年来汕头台因固体标准源故障造成的测氡仪器标定不及时的问题。 改造后的固体标准源在使用效果上不仅保留了原固体标准源的优点，同时也克服了原固体标准源标定仪器过程中的诸多不足。 而且我们在固体标准源改造-试用-完善过程中加深了对固体标准源标定使用的认识， 对今后水氡仪器的标定及水氡观测工作将起积极作用。

[1] 张炜， 王吉易， 鄂秀满， 等. 水文地球化学预报地震的原理与方法[M]. 北京： 科学教育出版社， 1988.

[2] 李正蒙. 测氡仪器固体源标定法[J]. 地震， 1986， 5： 42-49.

[3] 国家地震局编制， 地震水文地球化学观测技术规范[M]. 北京： 地震出版社， 1985.