金银花水浸泡液中的重金属含量分析及其人体健康风险评价

尹西翔，王利红，栾玲玉，刘静，韩术鑫，李赛钰*

(1.济南市环境监测中心站，山东 济南 250012;2.山东省分析测试中心，山东 济南 250014)

山东是中药材生产大省，出产许多知名的道地药材，其中金银花在全国享有盛名。中药材重金属污染问题是当前研究的热点。作为一种常用的保健和治疗药材，许多研究人员对不同地域、不同等级的金银花中的重金属含量均作过相关分析［1－6］。随着生活水平的提高以及老龄化社会的到来，越来越多的人开始关注养生和保健，许多人将保健药材如金银花的水浸泡液作为日常饮用水。现在对金银花中重金属含量的报道较多，但其水浸泡液中重金属含量，及其对人体健康风险的研究还处于空白。本研究在前人研究的基础上，重点分析了金银花水浸泡液中的重金属含量及其产生的人体健康风险。

1 实验部分

1.1 仪器与试剂

微波消解仪(EXCEL，上海屹尧微波化学技术公司);等离子体质播仪(NexION300X，Perkin Emer公司);原子荧光光度计(PF6-3，北京普析通用仪器有限公司)。硝酸(优级纯，上海国药);茶叶标准物质(GBW10016)。

1.2 样品采集和制备

金银花采自山东平邑的流峪镇，直接在大田中采样，取药用部位，装袋备用。先用自来水冲洗，再分别用蒸馏水、去离子水冲洗干净。阴干后放入烘箱60℃烘至恒重，粉碎后待用。

1.3 分析方法

1.3.1 金银花样品的消解

金银花采用密闭系统的微波消解法消解。称取0.2 g的金银花粉末样品放入50mL干燥且干净的消解管中，加入4 mL浓硝酸(优级纯)，静置过夜，然后将消解管随机放入微波消解仪进行消解。消解程序如下:3 min升温至100℃后保持5 min，5 min内继续升温到140℃后保持5 min，再次在5 min内升温到180℃，在该温度条件下保持8min，待消解系统降温到室温后取出，120℃冒硝酸烟1 h，用超纯水定容至25 mL，然后用滤纸过滤到干净的PE塑料瓶中保存待测。

1.3.2 金银花水浸泡液的制备

金银花常被用来泡水作为日常保健品饮用，结合常见保健茶的配方用量，确定金银花的一次浸泡量为10 g。一般人们生活中使用的水杯为500mL，加入药材浸泡后会反复冲泡，因此确定浸泡用热水的量为500mL。设置3个重复，称取10 g金银花后，加入新烧开的热蒸馏水500mL，浸泡1、2、3、4 h后，分别取出20mL浸泡液待测定。取出的浸泡液加入2.5 mL优级纯浓硝酸，沸水浴消解2 h，定容至25 mL。

1.3.3 金银花消解液及水浸泡液重金属的测定

Pb、Cd、Cu、Ni、Cr、Mn的测定:金银花消解液及水浸泡液直接用等离子体质谱仪测定，仪器条件参数为:射频功率1600 W，载气流量0.99 L/min，辅助气流量1.2 L/min，蠕动泵转速20 r/min，采样锥为镍锥，孔径1.1 mm，截取锥也为镍锥，孔径0.9 mm，超锥为铝合金，孔径为1.0mm，扫描方式为跳峰，重复3次，质量分辨率为0.7 amu，氧化物＜3%，双电荷＜3%。

Hg、As的测定:消解液及水浸泡液直接用原子荧光光度计测Hg。分取5 mL消解液或水浸液加入2 mL 5%的硫脲，2 mL浓盐酸，定容至25 mL测定As。Hg的仪器工作参数为负高压280 V，灯电流40mA，载气流量300mL/min，辅助气流量 600mL/min。As的仪器工作参数为负高压280 V，灯电流50mA，载气流量300mL/min，辅助气流量600mL/min。

1.3.4 金银花水浸泡液Pb、Cd、Hg、As产生的人体健康风险评价

中药中重金属含量的高低、摄入药物量的多少等都会对人体产生不同的健康影响，本研究主要关注金银花水浸泡液的饮用产生的人体健康风险。根据金银花水浸泡液中的重金属含量计算出每日摄入的重金属总量，再与WHO明确规定的最大日允许摄入量(ADI)相比较，即可评价正常暴露情况下普通人群通过饮用金银花水浸泡液摄入的重金属对人体健康产生的潜在风险大小。

计算每日摄入量公式如下［7］:

每日摄入某种重金属的量(μg/d)=中药浸泡液中该重金属的浓度(μg/L)×摄入浸泡液的量(L/d)

每日摄入量占ADI的百分比%=每日摄入量(μg/d)/ADI值

世界卫生组织关于 Pb、Cd、As(无机)、Hg 这 4 种重金属的 ADI值分别为:214、60、128、43 μg/d［8］。

1.4 精确度控制

测定过程中所有容器均用10%优级纯硝酸浸泡24 h，然后用超纯水洗涤。在样品消煮过程中，空白、茶叶标准物质同步进行，以确保测定的精确度。标准物质的测定值及参考值见表1。

表1 茶叶标准物质重金属测定结果(单位mg/kg)Table 1 Heavy metal concentrations in certified reference material(mg/kg)

1.5 数据统计

采用SPSS 11.5(SPSS，2002)进行数据统计分析。

2 结果与讨论

2.1 金银花药材中重金属含量分析

金银花中重金属含量测定结果见表2。

表2 金银花中重金属含量测定结果Table 2 Heavy metal concentrations in the honeysuckle

由表2可知本研究采集的平邑金银花中Pb、Ag和As的含量分别为1.40、0.010、0.21 mg/kg，远远低于2005年颁布的药用植物及制剂外经贸绿色行业标准［9］，其超标系数仅分别为0.28，0.05，0.11，超标风险较小，相对较安全。Cd和Cu的含量分别为0.229、11.4 mg/kg，尽管低于WM/T2－2004，但其超标系数达到了0.76和0.57，超标风险较大，需要在其栽培种植－加工－炮制过程中严格控制，以免超过标准限值。

2.2 金银花水浸液中重金属含量分析

据调查，多数饮用中药饮片浸泡液的人均将其作为饮用水的替代品，因此本文采用地下水质量标准［10］作为中药浸泡液中重金属的评价标准。该标准将地下水质量划分为5类，I类水主要反映地下水化学组分的天然低背景含量，适用于各种用途。II类水主要反映地下水化学组分的天然背景含量，适用于各种用途。III类水是以人体健康基准值为依据，主要适用于集中式生活饮用水水源及工、农业用水。因此，本文以地下水III类标准作为中药水浸泡液的评价标准。

表3 金银花(10 g)水浸泡液(500mL)中重金属含量分析Table 3 Heavy metal concentrations in the honeysuckle(10g)soak solution(500mL)

由表3可知，10 g金银花浸泡液在4 h的浸泡时间内表现出了逐渐增加的趋势，但自第2 h起各重金属的浓度变化不大，只表现出略微增长，这说明重金属的可浸出部分在浸泡的第1 h内基本可浸提完全。本研究根据第4个小时的已稳定的浸泡浓度作为评价依据。评价结果表明，金银花水浸泡液中的Ni、Mn含量均超过了地下水环境质量标准的 III类标准，超标指数分别达到了1.23和5.91。Pb、Cd、Cu、Hg、As、Cr的含量均远远低于国家标准的要求。

2.3 金银花中重金属浸出量及浸出率

浸出率=(第4个小时的浸出量/10 g金银花中的含量)×100%。由表4可知金银花中Ni、Mn、Hg、Cu和Cr的浸出率均较高，达到了30%以上，其中镍的浸出率最高，达到了44.2%。其次为Mn，达到38%。Pb、Cd的浸出率较低，均为10%左右，As的浸出率最低，仅为5.2%。这说明金银花中的Ni、Mn、Cr、Cu等元素易于浸出，因此，必须严格控制原药中的重金属含量，方可降低其水浸泡液中的重金属含量。

表4 金银花(10 g)中重金属的浸出量及浸出率Table 4 Soaking amount and soaking rate of heavy metals in the honeysuckle(10 g)

2.4 金银花浸出液中Pb、Cr、Hg、As产生的人体健康风险评价

人们每天的摄入水量相差较大，但一般饮用保健饮片为一天更换一次，因此可根据表4中金银花中重金属的浸出量对金银花水浸液中的Pb、Cd、Hg、As的饮用潜在人体健康风险进行评价。经计算，每日使用10 g金银花泡水，其摄入的 Pb、Cd、Hg、As分别占 ADI的 0.63%，0.40%，0.09%，0.09%，所占比例较小，饮用不会给人体健康带来太大风险。

3 结论

(1)本研究采集的山东平邑金银花中的Pb、Cd、Hg、As、Cu均未超过2005年颁布的WM/T 2-2004。金银花中Cd、Cu的超标系数较大，应在金银花的栽培－加工炮制过程中加强控制。

(2)金银花水浸泡液中的Ni、Mn超过了地下水质量标准［10］的III类标准限值，应高度重视栽培土壤中这2种重金属的含量。

(3)若每日使用10 g金银花泡水饮用，摄入的Pb、Cd、Hg、As不会给人体带来太大风险。

［1］王锦芳，王纯健.金银花药材中重金属铅、镉含量分析［J］.海峡药学，2010，22(10):72－74.

［2］王坤，马玲，陈佩，等.宁夏栽培金银花、柴胡、秦艽、黄芩、苦豆子重金属与农药残留的比较［J］.宁夏医学杂志，2011，33(4):326－327.

［3］操武能，黎晓敏，马金花，等.重庆道地金银花中的重金属含量研究［J］.西南师范大学学报:自然科学版，2011，36(1):129－133.

［4］杨春，成红砚，杨金笛.黔东南州9种中药材重金属污染评价［J］.贵州农业科学，2010，38(4):231－234.

［5］王磊，张丙春，王玉涛.中药重金属铅含量的测定及对人体健康的影响［J］.山东农业科学，2008，5:98－99.

［6］谭镭，吕昊，詹雁.微波消解-ICP-MS法测定金银花和白芷中5种有害重金属元素［J］.中国测试，2009，35(6):78－80.

［7］褚卓栋.土壤—中草药重金属含量及中药中汞砷生物可给性研究［D］.保定:河北农业大学，2008:47－48.

［8］FAO/WHO.Evaluation of Certain Food Additives and Contaminants［M］∥ WHO Teehnical Report Series 837.Geneva，Switzerland:World Health Organization，1993.

［9］WM/T 2-2004，药用植物及制剂外经贸绿色行业标准［S］.

［10］GB/T 14848-1993地下水质量标准［S］.