HLW竖直处置热分析

赵宏刚，王 驹，刘月妙，苏 锐

（核工业北京地质研究院，中核高放废物地质处置评价技术重点实验室，北京 100029）

高放废物地质处置是将废物埋藏在地下深度为300～1000 m 的 地 质 处 置库中［1］，当废物罐被放置到处置巷道或处置坑中之后，由于放射性废物的剩余衰变热，废物罐将在处置后发热，这种剩余衰变热会传导到工程屏障系统和周围的岩体里面，由于工程屏障系统中间隙的温度偏差，以及膨润土和岩石的热扩散能力非常低，热能由废物罐向工程屏障系统和岩石中释放的速度非常缓慢，因此，在废物罐周边形成了非常大的温度梯度，在废物罐的表面产生非常高的温度。

处置库中废物罐表面的最高温度不能超过100℃，这个标准决定着处置库的热库容。一方面，深地质处置库将容纳数以万计的废物罐，废物罐表面的设计最高温度不能超过100℃［2］，考虑到工程屏障系统中废物罐周边的间隙所产生的温度偏差，废物罐表面的最高温度不能超过90℃，为了确保温度低于限值，废物罐之间的间距不能任意设定［3］；另一方面，由于处置库热库容的有限性，其必须容纳所有废物，这就要求处置巷道及废物罐之间的间距最小，处置单位废物罐所占的处置面积最小［4-5］。废物罐处置时剩余衰变热量、工程屏障系统材料的热特性、间隙的存在、处置主岩的初始温度及其热特性、处置库的布局等都是影响处置库中废物罐表面温度的因素［6-8］。因此，开展处置库的热传导特性研究，具有非常重要的科学价值和工程实用意义。

1 HLW处置库概念模型

本研究以北山预选区为例，初步提出了花岗岩处置库的概念模型，概念处置库的深度为－500 m［9-11］，处置库的库容为82630个废物罐［12］，处置库的最小面 积为 10 km2，预处置的废物类型为后处理的HLW玻璃固化体废物罐。

处置库概念模型为竖井＋处置硐室的设计理念（图1），概念处置库中废物罐竖直放在水平处置巷道的竖直处置坑之中。处置区域分为4个，每个处置区域具有300对处置巷道，每对处置巷道长度为900 m，处置巷道间距为9.5 m，每对处置巷道处置80个废物罐，废物罐的间距为9.5 m。

2 工程屏障系统概念模型

依据我国核废物处置计划，核电厂的乏燃料都将在后处理及玻璃固化之后再进行处置。本次研究的工程屏障系统概念模型是在广泛调研基础上提出的，对于后处理的HLW玻璃固化体废物罐，依据废物产品容器的形状和尺寸设计，废物罐的材料为低碳钢，低碳钢废物罐的胴部厚度为190 mm，考虑到废物罐的抗压强度，废物罐的顶底面厚度为230 mm；依据国外工程屏障系统概念模型和性能评价研究结果，膨润土的厚度一般在350～700 mm之间时，其对废物罐破坏之后核素的阻滞作用基本相同［13-15］。本研究缓冲材料为高庙子钠基膨润土，考虑到膨润土的功能及其对废物罐传热的影响，概念模型确定工程屏障系统膨润土的厚度为500 mm，废物罐周边缓冲材料膨润土都将依据废物罐的概念模型预制成圆环形或方形的块体。

竖直处置工程屏障系统的废物罐材料为低碳钢，低碳钢废物罐外部有一个10 mm的空气间隙，空气间隙之外为500 mm的缓冲材料膨润土块体，缓冲材料膨润土块体和主岩之间有一个40 mm的间隙，这个间隙在废物罐刚处置之后可能为空气充填，由于处置库位于饱和带之中，在一定的时间之后将会被水所充填（表1）。这种内部空气间隙和外部含水间隙的存在，主要是为工程屏障系统各部分放置可能性而设计的，因为其各个组成部分不可能在放置时完全紧密地结合在一起，这是一种保守的情景设计，在原型处置库试验中可减小间隙的宽度或应用膨润土粉末进行充填，但是间隙的存在是必然的，不可能完全被充填（图2）。

表1 竖直处置工程屏障概念设计参数表Table1 Parameters for the design of concept engineered barrier system design

3 HLW的剩余衰变热

剩余衰变热将随着时间的变化迅速减小，50 a后剩余衰变热将可能只有处置时的50%，应用ORIGEN2和ORIGEN-S程序对HLW玻璃固化体剩余衰变热计算，结果表明，依据燃料的燃耗，30～50 a之后将会达到合理的衰变热水平［16］。HLW玻璃固化体剩余衰变热的计算结果见图3。

分析表明，HLW玻璃固化体基本的冷却时期（获得最高温度）为0～100 a，其间剩余衰变热迅速减小，100 a后的剩余衰变热量仅为10 a后的14.1%。

本研究剩余衰变热可应用一个带修正系数的指数形式公式计算：

式中：P1——初始时t1时刻的剩余衰变热，对于HLW玻璃固化体选择为10 a；ti——所选定的时间；t——时间变量，a；P——时间变量t时刻所对应的剩余衰变热。

4 材料的热物理学特性

经过对北山深钻孔的地温测量结果分析，－400 m深处的地温数值为16.8℃，－500 m深处的地温数值为19℃，地温梯度为2.2℃/100 m［9］。北山主岩的热物性参数通过岩心实验测试获得，测量结果分析表明，导热系数和温度有一定的相关关系，温度越高导热系数相对越小，当使用低导热系数时，废物罐表面的温度将被保守性地高估，因而研究中使用一个平均导热系数数值2.6 W·（m·K）-1。

高庙子膨润土的导热系数变化非常大，不同含水饱和度的膨润土具有不同的导热系数。在一定的前提条件下，完全饱和的膨润土块 （Sr＝100%），其导热系数可高达1.52 W·（m·K）-1，而天然干燥的膨润土块（Sr＝40%～60%），其导热系数却仅有 0.8～1.0 W·（m·K）-1，在完全干燥状态下的导热系数仅为0.1～0.3 W·（mK）-1［8］。 近年来，压密的高饱和度的膨润土块技术发展较快，可压制含水饱和度（Sr＝60%～90%）的膨润土预制块，在处置库条件下有效导热系数为 1.1 W·（m·K）-1。

依据废物罐的概念设计，废物罐材料为低碳钢。低碳钢在中低温条件下的导热系数变化不大，在60℃时，低碳钢废物罐的导热系数为 51.6 W·（m·K）-1，质量密度为 7860 kg·m-3，比热为 470 J·（kg·K）-1［11］，本文将在后续的研究中使用这些数值。

工程屏障系统间隙中热的转化将通过热传导、热辐射和热对流3种方式进行，由于热对流的影响非常小（研究中只考虑到10 mm的间隙）和对不确定性因素的考虑，将热对流过程忽略不计，但对于外部的40 mm间隙，热对流可能有一定的贡献，至少在纵剖面的顶部存在着向上的温度梯度，然而由于这种贡献的数量、甚或是贡献的程度为多少仍是一个非常复杂的过程，并且也超过了本文的研究范围，因而在随后的研究中热对流的影响被保守性地做了忽略，也就是说，热传输过程只存在热辐射和热传导两种方式。通过分析研究，工程屏障系统内部的10 mm空气充填间隙的有效导热系数为 0.094 W·（m·K）-1，外部的40 mm含水间隙的有效导热系数为0.62 W·（m·K）-1，当外部间隙为空气充填时的有效导热系数为 0.28 W·（m·K）-1。

本研究采用的材料热物理学特性数据见表2。

表2 材料的热物理学特性数据表Table 2 Thermo-mechanical properties of used materials

5 HLW玻璃固化体废物罐热分析

5.1 控制方程

本项研究的热传导特性数值计算应用ANSYS软件进行，ANSYS软件具有强大前处理和后处理能力，可对计算结果进行多变量和敏感性分析，在进行处置库的概念设计和布局优化方面有其独特优点。

数值计算的控制方程为：

式中拉普拉斯算子

式中：cV＝ρ·c——体积热容；T——单位体积中心温度；t——时间；λ——导热系数；Φ——单位体积废物剩余衰变热。为了进行二维分析，对单个废物罐及周边进行轴对称建模，并且忽略了巷道的微小影响，固有的设置可使其进行长时步的计算，在整个计算中，数值模型假定热流在空气间隙中发生传导、在界面上发生辐射，热流连续地通过不同的物质界面，假定所有的物质都是单一均匀物质。

式中：λcan、 λair和 λben——废物罐 （低碳钢）、空气和膨润土的导热系数。如果间隙宽度相对小于半径时，公式（3）是有效的，在数值分析中公式在内部进行迭代循环计算。

5.2 模型的边界温度

对模型边界温度的处理有两种方案:一种是选择远离废物罐的边界，这样可以避免边界的热反射，但模型非常大；另外一种是依据解析计算结果的边界温度。本研究在整个数值分析中普遍使用第2种方案。

5.3 数值分析

废物罐表面的温度是一个非常重要的数据，研究首先应用解析法对处置主岩、处置巷道岩壁和工程屏障系统中不同界面温度进行计算；其次应用数值法对单个废物罐周边进行热传导特性分析和计算，两种方法都充分地考虑了废物罐周边的间隙。对比单个HLW玻璃固化体废物罐解析法和数值法计算结果，对解析法的线源计算模型进行了修正，对线源模型计算废物罐表面的最大温度的准确性进行了证明和验证。

表3 竖直处置线源分析的初始数据表 （HLW玻璃固化体）Table 3 Initial data for the line source analysis（Vitrified HLW）

数值分析模型区域的几何结构图见图4，数值分析的基础数据由表3给出，这些数据同样在线源模型中应用，竖直处置概念模型膨润土和处置主岩之间间隙为水充填，水充填间隙的宽度为40 mm，模型的几何结构等同于实际的废物罐及工程屏障系统概念模型。

HLW玻璃固化体的剩余衰变热产生量见图3，对于每千克铀燃耗为40 MWd的乏燃料，后处理之后需制做成HLW玻璃固化体，并且冷却30 a，每个废物罐剩余衰变热将为559 W［16］，废物罐初始处置时的温度边界条件设置为19℃（处置库所在深度的地温），但其不是一个固定的数值，因为废物罐在处置若干年之后，由于废物罐的剩余衰变热向外传输，其表面将会达到固有的温度。

数值模型中材料的类型、网格及1.125 a（405 d）后废物罐周边温度的分布见图4（a）。模型中共有28960个单元，废物罐被假定为均一体，整个体积具有均匀的产热量，因为低碳钢废物罐具有非常高的导热系数（51.6 W·（m·K）-1），导致废物罐外表面温度均匀分布。图4（b）显示温度的分布模式为以通过废物罐中部的坐标轴对称分布，废物罐顶部和底部缓冲材料差别极大，以及巷道回填材料的导热系数影响极小，线源模型可以非常有效地估计废物罐中部的温度，并在废物罐的中部获得最高温度，同样结果可见于图6。

图5示出了1.125 a和10 a之后热流量密度的分布，在废物罐的边角部位达到最高热流值，其分别为 352.59 W·m-2和 285.22 W·m-2，而且此处从废物罐表面向外到膨润土的空间角最大，因此，温度向外偏移量也最大，同样可见于图4（b），研究发现，废物罐中部的热流量φ0大约为废物罐表面平均热流量 φmean的79%。

废物罐表面不同位置温度随时间而变化，分析表明，废物罐中部外表面的温度最高，其次为废物罐外表面顶底盖的中心部位，温度最低点为废物罐外表面顶底盖的边缘处（图 6）；图 7 为 1.125 a（405 d）后废物罐中部径向温度的分布，废物罐表面最大温度为Trock＋ΔTwater＋ΔTben＋ΔTairgap＝T0，即 32.37℃＋2.0℃＋22.3℃＋8.2℃＝64.96℃。 在多个废物罐的情形下，废物罐近场温度曲线的形状实际上保持不变，依据废物罐和巷道的间距以及处置速度，其只不过是将温度升高大约5～20℃。

解析法和数值法计算结果给出了处置坑岩壁具有相同的温度变化，实际上，解析法和数值法计算的处置坑岩壁的温度是相等的，这是一个非常重要的结果，从而也证明了解析法计算的正确性和有效性（图8）。解析法（k＝φ0/φmean＝1）计算的废物罐表面的最高温度比数值计算的结果高7.9℃。依据数值分析（图5），废物罐中部的热流大约为废物罐表面平均热流的79%，相应的修正系数值为k＝0.79，当选择修正系数值k＝0.79时，废物罐表面和膨润土的温度都被进行了校正，解析法可以得到与数值计算温度变化相同的结果，且两者的温度曲线都吻合得非常好（图9）。

当HLW玻璃固化体竖直处置外部膨润土和主岩之间间隙为空气充填时，其单个废物罐周边温度的分布和变化具有与间隙为水充填的相似特征。废物罐表面将在0.796 a时达到最高温度66.75℃，通过对解析法和数值法计算的结果分析，当k＝0.79时，解析法计算的结果经过校正可以得到与数值计算温度变化相同的结果。

5.4 废物罐周边不同间隙温度偏差估算

间隙的有效导热系数被转化为温度的偏差，假定HLW废物罐初始剩余衰变热为559.7 W和350.7 W（HLW玻璃固化体分别冷却30 a和50 a之后），估值考虑到废物罐处置的5 a后，即能量降低大约为初始处置的12%时，废物罐、膨润土和处置巷道岩壁表面的热辐射率通过分析，给定其数值为ε＝0.8，竖直处置概念不同间隙的有效导热系数依据解析法分析结果，计算了HLW废物罐处置5 a后不同间隙的温度偏差，计算的不同间隙的温度偏差结果见表4。

表4 间隙影响温度偏差估算表Table 4 Estimate temperature difference of gaps

研究表明，废物罐初始处置时的剩余衰变热量是影响废物罐不同间隙温度偏差最重要、最敏感的参数，初始处置时的剩余衰变热量越大，间隙的温度偏差就越大；内部间隙的温度偏差一般小于10℃，内部间隙越大，温度偏差越大，外部间隙为水充填时的温度偏差比间隙为空气充填时的温度偏差要小1～3℃（表 4）。

6 结 论

（1）处置库中废物罐表面的最高温度不能超过100℃，这个标准决定着处置库的热库容。废物罐处置时剩余衰变热量、工程屏障系统材料的热特性、间隙的存在、处置主岩的初始温度及其热特性、处置库的布局等这些都是影响处置库中废物罐表面温度的因素。

（2）影响废物罐表面最高温的最重要和最敏感参数是废物罐的初始处置剩余衰变热量。

（3）主岩和工程屏障系统材料参数的不确定性及其自然变化性和工程屏障系统废物罐周边间隙是影响废物罐表面最高温度的两个最主要的因素。

（4）工程屏障系统内部间隙的温度偏差小于10℃，内部间隙越大，温度偏差越大，外部间隙在被水充填时的温度偏差比间隙被空气充填时的温度偏差要小1～3℃。

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