济南冬季典型商业室内环境颗粒物污染特征

鄢 超,杨凌霄,2*,董 灿,袁 琦,高晓梅,薛丽坤,王 哲,王文兴,3 (.山东大学环境研究院,山东

济南 250100；2.山东大学环境科学与工程学院,山东 济南 250100；3.中国环境科学研究院,北京 100012)

济南冬季典型商业室内环境颗粒物污染特征

鄢 超1,杨凌霄1,2*,董 灿1,袁 琦1,高晓梅1,薛丽坤1,王 哲1,王文兴1,3(1.山东大学环境研究院,山东

济南 250100；2.山东大学环境科学与工程学院,山东 济南 250100；3.中国环境科学研究院,北京 100012)

2010年1月31日～2月7日,利用宽范围颗粒物分光计(WPS)对济南典型商业室内环境(超市和办公室)的颗粒物数浓度进行了研究.结果显示颗粒物数浓度主要分布在爱根模态(20～100nm),济南室内颗粒物总数浓度(10～2500nm)和国外一些发达国家相当,但质量浓度高一个数量级.超市和办公室颗粒物的日变化和粒径分布研究表明,超市和办公室颗粒物浓度主要受到室外源控制,同时办公室颗粒物浓度还受到打印机使用和吸烟的影响.超市打扫卫生和频繁的顾客流动虽使粗模态颗粒物的体积浓度提升4～7倍,但仅占颗粒物总体积浓度的5%左右.办公室内打印机的使用可使室内30nm左右的颗粒物数浓度显著升高,并且在打印机结束使用后高浓度仍可维持20min左右;吸烟使办公室100nm左右颗粒物升高且可维持6h,吸烟时白天颗粒物体积浓度是无吸烟时的2.5倍,说明即使在受到室外高浓度的颗粒物控制时,这2个室内源的贡献仍不容忽视.

室内环境；颗粒物；数浓度分布；大型超市；商业写字楼

大气颗粒物,尤其是空气动力学直径小于2.5μm 的细颗粒物(PM2.5)可以随呼吸作用进入呼吸系统并沉积在肺部,甚至穿过肺泡,进入人体血液循环系统[1-2].流行病学研究表明,长期暴露在高浓度的颗粒物中,会导致呼吸系统疾病,眼睛和皮肤过敏等问题[3-5],甚至增加死亡率[6].

在当代社会生活中,人们大多数的时间是在室内度过的[7],因此研究室内颗粒物的污染特征是研究颗粒物健康效应的重要环节.有研究表明,室内颗粒物在很大程度上受到室外颗粒物的影响[8],而室内源对室内空气中颗粒物的浓度水平和粒径分布的贡献不容忽视[9-10].济南是中国重要的商业城市,同时也是颗粒物污染最为严重的地区之一,其颗粒物污染(PM10和 PM2.5)处于世界较高水平[11],尤其是在冬季采暖期,颗粒物污染更为严重,灰霾天气频发[12].本课题组于2010年冬季在济南市区选择了两个典型的商业室内环境(办公室和超市),利用宽范围颗粒物分光计(WPS)对室内颗粒物数浓度、粒径分布及其来源进行了研究.

1 样品采集与分析

1.1 采样点和采样时间

选取典型的商业室内环境作为采样点,分别是济南某大型购物超市和一间商业办公室,二者均位于济南市区,所在路段均为济南市交通干道.于2010年1月31日～2月2日在某大型购物超市进行连续监测,该购物超市面积约10000 m2,室内无明显颗粒物污染源.采样期间超市每日 8:00打扫卫生,9:00正式开放,每天21:00关闭,由于临近过年,每日顾客流量大.超市配有24h独立的机械通风系统,与室外气体交换良好.于 2010年 2月3～7日在某商业办公室进行连续监测,该办公室面积约250m2,有工作人员15人.在办公室门口接待处有激光打印机,采样期间除2月6日外,其余时间没有室内吸烟活动.办公室白天窗户打开,室内兼有机械通风和自然通风.

1.2 采样仪器及分析方法

利用宽范围粒径谱仪(WPS)对大气颗粒物数浓度进行连续观测,该仪器通过 DMA(动态微分分析仪)-CPC(颗粒物凝结计数器)系统对10～350nm的颗粒物进行分级记数,同时用 LPS (颗粒物激光光谱仪)对 500～10000nm的颗粒物进行记数,实现了对 10～10000nm范围内颗粒物数浓度谱的同时观测.

采用美国Thermal公司生产的TEI MODEL 42CY, TEI MODEL 43C和TEI MODEL 49C对NOx,SO2和O3进行连续测定,采用美国Teledyne公司生产的API Model 300对CO进行连续测定,并在实验过程中,采用零气发生器 TEI MODEL 146C和气体校正仪TEI MODEL 111每3d对仪器进行一次校正.

颗粒物质量浓度的测定采用武汉天虹公司生产的中流量PM2.5采样器TH-100A,采样流量为 100L/min,分昼夜采样.超市昼间采样时间为9:00～20:30,夜间采样时间为21:00～9:00(次日);办公室昼间采样时间为 9:30～18:30,夜间采样为19:00～9:00(次日).样品采集使用直径为90mm的石英膜,采样前后在相对湿度(50±2)%和温度为(20±0.5)℃的条件下采用 Sartorius公司生产ME5-F(0.001mg)电子天平进行称重.根据采样前后石英膜的质量差和实际采样体积计算大气中颗粒物的质量浓度.

1.3 采样期间的气象条件

采样期间气象条件稳定,平均温度为0.52℃,平均相对湿度为64.7%,平均风速为1.26m/s.2010年2月5日夜间至2010年2月6日凌晨有小雪,降雪量很小.采样期间能见度均小于10 km,且相对湿度低于90%,为一次持续性的灰霾事件.

2 结果与讨论

2.1 室内颗粒物数浓度

为了更详细的研究室内颗粒物污染水平,本文将颗粒物分为 7个粒径段进行研究,其中10～20nm为凝结核模态,20～50nm,50～100nm 为爱根模态,100～200nm,200～500nm,500～1000nm为积聚模态,1000～2500nm为粗模态.

由表1可见,采样期间济南某超市、办公室和室外环境的颗粒物数浓度,都主要分布在爱根模态(20～100nm),分别占总颗粒物数浓度的57.5%、62.7%和65.2%.由于在城市环境中,爱根模态颗粒物的最主要来源是交通排放[13],而室内环境中爱根模态颗粒物的比例仅略低于室外,说明济南室内受到交通源的影响较大.另外,办公室爱根模态百分比略高于超市,可能是由于办公室还有其他的爱根模态颗粒物排放源的存在,比如打印机的使用[9].

由于目前尚缺乏对超市空气颗粒物的数浓度研究,本文选取了澳大利亚、丹麦和印度的部分室内环境与本研究进行了对比.从表2可以看出,济南室内空气颗粒物和澳大利亚、丹麦相比,数浓度相当,但质量浓度却高出一个数量级,这是由于我国大气环境中较大粒径颗粒物数浓度较高,而这些较大的颗粒物是颗粒物质量浓度的主要贡献者[12].相比于印度,本实验数浓度和质量浓度均相对较低.

表1 颗粒物数浓度及PM2.5质量浓度统计值Table 1 Statistics of particle number concentration and PM2.5 mass concentration

表2 研究结果与相关文献的对比Table 2 Comparison between this study and previous researches

2.2 室内细颗粒物数浓度的昼夜变化

2.2.1 超市细颗粒物和相关气体的昼夜变化 在超市的采样过程中,除室内人员流动和卫生打扫外(对细颗粒物几乎没有影响),没有明显的室内污染源,因此超市颗粒物和气体的浓度主要受室外污染物浓度的控制,二者具有相似的变化趋势[18].由图1可见,超市粒径10～20nm颗粒物的日变化趋势与 O3相一致,均呈现单峰特征,在13:00左右达到峰值,这是由于二者的生成过程均与太阳辐射有关,随着太阳辐射的增强,有利于10～20nm颗粒物的成核过程[19]和O3的光化学生成.粒径20～50nm、50～100nm和100～200nm的颗粒物呈现双峰特征,峰值分别为8:00和18:00,该变化趋势与NO、NOx和CO等一次污染源相似,8:00和 18:00是交通高峰期,这些均可说明20～200nm粒径段的颗粒物主要来自于交通源,这与前人研究基本一致[20-21].200～500nm 和500～1000nm呈现出清晨高,下午低的日变化趋势,可能是由于早交通高峰时道路的扬尘以及早晨较低的混合层高度对地面污染扩散的抑制造成[22].SO2浓度夜间高于白天,是因为采样期属于燃煤供暖期,SO2全天排放量较稳定,而夜间浓度较高主要是由于较低的混合层高度有利于 SO2的不断积累.NO/NOx代表了空气的新鲜程度,由于超市内部无NO源,故NO/NOx可间接代表超市内部空气受室外空气的影响程度,比值越高说明影响越大.监测期间超市内的 NO/NOx比值为0.85±0.09,说明超市内部空气质量受室外空气的强烈影响.

2.2.2 办公室细颗粒物和相关气体的昼夜变化 由图2可见,由于办公室空气很大程度上受到室外空气的影响,总体颗粒物平均数浓度和相关气体平均浓度日变化与超市较为类似.由于太阳辐射的升高,粒径10～20nm颗粒物和O3在正午达到峰值,但是在上午和下午均有波动,这和室内打印机使用时排放 20nm的颗粒物和 O3有关[23].20～50nm、50～100nm和 100～200nm颗粒物以及NO和CO均在早晚的交通高峰期达到峰值,说明交通源对室内的影响很大.10:00～11:00交通源的排放已经减弱,但粒径 50～100nm、100～200nm的颗粒物仍有所上升,这是由室内吸烟引起的.粒径200～500nm和500～ 1000nm的颗粒物在交通高峰期达到峰值,可能是受到交通高峰期道路扬尘的影响.NO/NOx全天平均为 0.91 ±0.06,相比于超市内更高且更标准偏差更小,这一方面可能由于办公室兼有机械通风和自然通风,更易受室外影响,另一方面是因为吸烟放出的大量NO使该比例升高.

图1 超市颗粒物平均数浓度和气体平均浓度日变化Fig.1 Diurnal variations of particle average number concentrations and related gas average concentrations in the shopping mall

图2 办公室颗粒物平均数浓度和气体浓度日变化Fig.2 Diurnal variations of particle average number concentrations and related gas average concentrations in the office

2.3 颗粒物粒径分布

2.3.1 超市颗粒物数浓度分布和体积分布 如图3a所示,超市颗粒物数浓度昼夜分布较为相似,都呈单峰分布,白天峰值在 70nm左右,夜间在90nm左右.但由于白天排放源比较多,颗粒物的数浓度在各粒径范围内均高于夜间,其总数浓度是夜间的1.74倍.夜间颗粒物的粒径分布与白天相比,略向粒径增大的方向偏移,这可能是由于夜间超市内颗粒物通过碰并而缓慢增长.如图3b所示,超市昼夜体积浓度相差不大,白天为仅夜间的1.28倍,这是由于体积浓度的主要贡献者是100nm以上的积聚模态颗粒物,而这些颗粒物的昼夜数浓度相差不大.此外,白天在3000nm左右有明显峰值,这主要是由超市内的卫生打扫和顾客的频繁走动造成的.

图3 超市颗粒物数浓度分布和体积浓度分布Fig.3 Particle size distributions of number concentration and volume concentration in the shopping mall

2.3.2 办公室内颗粒物数浓度分布和体积分布 在办公室监测过程中,发生一次持续的吸烟过程(会议),对颗粒物的粒径分布产生了影响.本节中只讨论没有吸烟影响的情况下,办公室内颗粒物昼夜粒径分布变化的一般规律.

图4 无吸烟过程的办公室颗粒物数浓度分布和体积分布Fig.4 Particle size distributions of number concentration and volume concentration in non-smoking day in the office

如图 4a所示,办公室数浓度分布在昼夜均呈双峰分布,峰值分别在粒径40nm和120nm左右.白天爱根模态(20～100nm)颗粒物数浓度远高于夜间,一方面是由于白天室外大量新生成的颗粒物初步增长后进入室内,另一方面是由于办公室内打印机的使用;而积聚模态的颗粒物(100～1000nm)则昼夜相差不大,因为粒径较大的颗粒物,其碰并汇较小,而在空气中存在的时间较长[24].就颗粒物总数浓度而言,白天为夜间的2.49倍.如图4b所示,颗粒物总体积浓度昼夜相差不大,夜间仅为昼间的1.3倍,其原因是作为颗粒物体积浓度的主要贡献者的积聚模态颗粒物昼夜差异较小.

2.4 不同排放源对室内颗粒物浓度影响分析

2.4.1 超市打扫卫生和顾客流动对颗粒物浓度的影响 根据对超市的调查,超市固定于每日8:00～9:00对超市进行卫生打扫,每日 19:00～20:00是顾客流量最大的时间.为了研究卫生打扫和顾客流动的影响,本研究计算了采样期间7:00(无人为活动),8:00(打扫卫生)和 19:00(顾客流动高峰)颗粒物平均体积浓度的分布情况(图5).由图5可见,由于打扫卫生和顾客走动所造成的再悬浮作用主要作用于粗模态颗粒物(直径大于 1μm),在打扫卫生和顾客流动高峰期,粗模态颗粒物的体积浓度显著升高,分别为 139, 207μm3/cm3,相比于早晨无人为活动时的25μm3/cm3,分别提高了 456%和 728%,这一研究结果与Thatcher等的研究结果相似[25].但是,从图5也可以看出,相比于颗粒物总体积浓度,粗模态颗粒物仅占 3.9%和 7.2%,说明在高浓度的细颗粒物背景下,这种再悬浮作用对颗粒物总体积浓度的贡献很小.

图5 超市无人为活动,打扫卫生和顾客流动高峰时颗粒物体积浓度粒径分布Fig.5 Particle size distributions of volume concentrations in non-activity, cleaning and walking time in the shopping mall

图6 打印机使用对颗粒物浓度和O3的影响Fig.6 Influence of printer use on particle number concentration and ozone concentration

2.4.2 办公室使用打印机对颗粒物的影响 激光打印机的使用是办公室颗粒物的重要来源之一,可以在很短时间内排放出大量的粒径 30nm左右的颗粒物[9].由于打印机排放的颗粒物的粒径谱和交通源以及室外新生成颗粒物短期增长之后的粒径谱有所重叠,所以在研究使用打印机的影响时,应排除上述两种干扰.此外,使用打印机时排放颗粒物的过程很短,其影响时间也较短(一般不超过1h).因此,对于发生在非交通高峰期和正午的,且持续时间较短的粒径 30nm左右颗粒物浓度升高的事件,认为此事件中颗粒物和气体浓度的变化是由打印机引起的.

图7 打印机使用前后颗粒物的粒径分布变化Fig.7 Change of particle size distribution before and after the printer use

观测期间最典型的一次打印机引起的颗粒物浓度急剧升高发生在2月4日10:00左右.由图6可见,在打印机使用的一段时间内,20～40nm的颗粒物浓度急剧升高,几何平均粒径(GMD)下降了 10nm,O3浓度也出现峰值,较之前升高了2.1×10-9体积浓度,这与前人在打印机为单一室内源的研究相似[26].图7是打印机使用过程中粒径分布随时间的变化情况,从9:55到10:03,细颗粒物数浓度上升了 1倍,然后慢慢下降,大约在20min之后恢复到事件爆发前的浓度水平.实际上,因为打印机离仪器进样口距离较远,在被仪器检测到之前,颗粒物浓度由于和周围空气的混合,已经被充分稀释,所以对于使用打印机的人来说,打印机排放的大量颗粒物使其周围具有更高的颗粒物浓度,其瞬时浓度远高于监测浓度,危害更为严重.

2.4.3 办公室吸烟对颗粒物的影响 吸烟过程中,烟草的燃烧会排放出大量的颗粒物,这些颗粒物中富含苯并芘等多种致癌物质,对人体健康危害极大[27].吸烟过程排放的颗粒物主要集中在粒径 140nm左右[28],在颗粒物排放谱上,和交通源的排放有一定重合.因此,将发生在非交通高峰期的粒径140 nm左右颗粒物浓度升高的事件,认为是由吸烟引起的.

图8 吸烟对颗粒物数浓度和CO浓度的影响Fig.8 Influence of tobacco smoking on particle number concentration and CO concentration

采样期间,最典型的一次吸烟事件发生在 2月 6日白天.由图 8可见,在吸烟过程中,粒径100～200nm的颗粒物始终维持在较高浓度,平均数浓度为7745个/cm3,是2月5日同时间段的3.6倍.正午时,20～100nm颗粒物数量急剧增多,这是受到室外颗粒物成核的影响.CO浓度从早交通峰(8:00左右)开始上升,一直持续到夜间.这些均说明室内吸烟对室内空气质量又较大影响.

图9 吸烟日颗粒物数浓度和体积浓度的分布Fig.9 Particle size distributions of number concentration and volume concentration in smoking day

香烟燃烧过程虽然很短,但对室内空气质量的影响可持续较长的时间.理论上来讲,吸烟释放的颗粒物是很稳定的,很难碰并、蒸发和凝结增长,从而可以在空气中停留8～10h[29].由图8可以看出,吸烟放出的颗粒物对室内空气的影响一直持续到晚交通高峰期后,颗粒物维持在较高浓度的时间约6h左右.

由图9a和图4可见,吸烟日和非吸烟日相比夜间颗粒物数浓度分布较为相似,但吸烟日白天在100nm附近有明显的峰值,且与40nm处的峰值相当.与非吸烟日相比,100nm附近颗粒物数浓度昼夜差异明显.图9b为颗粒物体积浓度分布的昼夜变化,与图 4b相比,吸烟当天颗粒物体积浓度昼夜差异显著,白天为夜间的 3.36倍.此外,吸烟日颗粒物体积浓度是无吸烟日的2.51倍.

3 结论

3.1 超市和办公室空气中颗粒物数浓度粒径分布与室外相似,主要分布在爱根模态,分别为颗粒物总数浓度的57.5%、62.7%和65.2%.办公室内略高的爱根模态颗粒物百分比可能是由打印机使用造成.

3.2 超市和办公室颗粒物数浓度都受到室外空气的影响.凝结核模态颗粒物日变化呈现单峰特征,在13:00左右达到峰值,这可能是受正午室外新颗粒物生成的控制.爱根模态颗粒物呈现双峰特征,峰值分别在8:00和18:00,说明其主要受交通源影响.200nm以上颗粒物的主要来源可能是道路的扬尘.

3.3 超市内部打扫卫生和频繁的顾客走动,使得粗模态颗粒物的体积浓度较无人为活动时分别提高了456%和728%.但是从颗粒物总体积浓度分布来看,其影响仍然很小. 打印机的使用使办公室内细颗粒物的数量浓度在几分钟内升高1倍,并持续 20min.办公室内吸烟使粒径 100nm附近的颗粒物数浓度明显升高,并维持高浓度6h左右.

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Indoor particle pollution feature in commercial environment of Jinan, in winter, 2010.

YAN Chao1, YANG Ling-xiao1,2*, DONG Can1, YUAN Qi1, GAO Xiao-mei1, XUE Li-kun1, WANG Zhe1, WANG Wen-xing1,3(1.Environment Research Institute, Shandong University, Jinan 250100, China；2.School of Environment Science and Engineering, Shandong University, Jinan 250100, China；3.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2012,32(4)：584～592

The indoor particle pollution level in two typical commercial environments (shopping mall and commercial office) were observed using a wide-range particle spectrometer (WPS) from 30thJan. to 7thFeb., 2010. The results showed that particles were mainly distributed in Aitken mode, and the total number concentrations were comparable to those in some developed countries but the mass concentrations were much higher. The diurnal variations of indoor particles indicated the major contribution of outdoor particle sources to indoor particle pollution level. In shopping mall, cleaning and walking could greatly elevate the volume concentration of coarse mode particles to about 4～7 times higher, but had very little influence on the total volume concentration (take 5% of the total). The use of printer could enhance the concentration of particles around 30 nm significantly and last for 20 minutes; in the tobacco smoking event, the elevated concentrations of particles around 100 nm could last for about 6 hours, and the daytime total volume concentration in smoking day was more than twice that in non-smoking day. These results indicated that even though indoor particle level was mainly influenced by outdoor sources, these two indoor sources were also important contributors.

indoor environment；particle matter；number concentration；shopping mall；commercial office

2011-11-22

科技部环保公益性行业科研专项(201009001-1);山东大学自主创新项目(2009TS024);山东省中青年科学家奖励基金(BS2010HZ010)

* 责任作者, 副教授, yanglingxiao2002@hotmail.com

X513

A

1000-6923(2012)04-0584-09

鄢 超(1987-),男,河南鹤壁人,山东大学环境研究院硕士研究生,主要从事大气颗粒物的研究.