Al2O3:C、LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P对本底辐射的热释光响应比较

陈劲民 李永强 熊正烨 王文华 封余军 黄存友 汤 照 师文庆

（广东海洋大学理学院 湛江 524088）

随着核能的发展和电离辐射源的广泛应用，辐射防护中的常见问题是如何评价小剂量低剂量率电离辐射对人体健康的影响[1–3]。热释光剂量计(TLD)广泛用于监测人体在辐射场中的剂量当量，则对低辐射场累积剂量测量用TLD进行比较很有必要。

热释光剂量计有 CaSO4:Dy[4]、Li2B4O7:Cu,Ag,P[5]、LiF:Mg,Ti[6]、LiF:Mg,Cu,P[7]、Al2O3:C[8]等(后者可用作热释光和光释光剂量计)。硫酸钙系列材料的等效原子序数较大，组织等效性较差，在生物体剂量测量中应用较少；四硼酸锂系列材料的组织等效性最好，但制备过程须用铂金坩埚，成本较高；氟化锂系列材料组织等效性较好，发光峰温较高，稳定性好[9]。

目前，LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P是最为广泛使用的热释光剂量计；随着光释光技术的发展，Al2O3:C的使用日益广泛。然而，评价低剂量辐射场对人体健康的影响，往往需长达数月的累积时间。本文就LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P、Al2O3:C热释光剂量片对湛江市区的辐射本底响应，进行比较，为TLD低辐射场累积剂量测量提供参考依据。

1 实验方法

LiF:Mg,Ti与LiF:Mg,Cu,P剂量片均为中国防化研究院产品，前者为4 mm×4 mm×0.8 mm方片，LiF:Mg,Cu,P为Φ4.5 mm×0.8 mm圆片；α-Al2O3:C，美国蓝道尔公司，5 mm×5 mm×1 mm方片。在湛江进行自然辐射本底辐照。

为实现电子平衡，将退火后的剂量片用聚乙烯塑料袋封装，并用4.5 mm厚的有机玻璃板作补偿。室温下避光保存 3、5、7、10、15、30 d，每组 5个剂量片。用Harshow2000(美国Thermo Fisher生产）热释光读出器从室温线性加热测量热释光，升温速率 5ºC/s。α-Al2O3:C 升温至 400ºC 保温 40 s退火；LiF:Mg,Ti和 LiF:Mg,Cu,P升温至 300ºC保温 40 s退火。保存7 d剂量片的典型热释光曲线见图1。

图1 三种剂量片的热释光曲线及其动力学拟合Fig.1 TL glow curves of TLDs and their kinetic fitting.

2 结果与分析

2.1 比较方法

将每条热释光曲线用动力学方程拟合[10]：

式中，I为热释光强度，S为德拜频率因子，E为陷阱中电子的激活能，k为波尔兹曼常数，T为热力学温度，b为动力学级数。所用材料为片材，在加热过程中不能保证各部分温度一致，则讨论热释光曲线拟合参数并无意义，故本文研究热释光峰面积所对应辐射剂量的热释光响应。

2.2 实验数据

根据保存时间用热释光方法[11]测得年剂量率为0.66 mGy/a，由此确定三种剂量片的剂量。所有剂量片的和热释光响应数据见(表1)。Al2O3:C热释光峰面积对应于147ºC –286ºC的累积，其余两种剂量片对应于 239ºC–298ºC 的累积。LiF:Mg,Ti灵敏度较低，保存3d与5 d的热释光响应不可分辨，故未列入表中。

表1 Al2O3:C、LiF:Mg,Cu,P和LiF:Mg,Ti的热释光响应数据表Table 1 TL response data of Al2O3, LiF:Mg,Cu,P and LiF:Mg,Ti.

2.3 数据分析与讨论

由图1，就最低可探测剂量而言，LiF:Mg,Ti的最大(>10 μGy)，LiF:Mg,Cu,P 次之(约为 2 μGy)，Al2O3:C最低(1–2 μGy)。三种剂量片对低本底的剂量响应曲线见图2，LiF:Mg,Ti和LiF:Mg,Cu,P的剂量响应可用直线拟合；但对于Al2O3:C剂量响应曲线，累积剂量时间段较长的热释光响应有明显衰退而呈非线性。低剂量(～10 μGy)时，Al2O3:C 的 TL响应约为LiF:Mg,Cu,P的3倍，较大剂量(>50 μGy)时，由于时间较长，Al2O3:C的响应降为LiF:Mg,Cu,P的2倍左右。

图2 三种剂量片在低辐射场中的剂量响应Fig.2 TL responses of the three TLDs in low radiation field

Al2O3:C的热释光温度低于 LiF，我们用 5 mm×5 mm×1 mm片材测量的热释光温度已有所偏高[12]，实际热释光温度则更低，峰温低于 200ºC。因发光峰温较低，长时间保存会出现热释光衰退[13]。发光峰温较低的剂量片都有类似情况，Li2B4O7:Cu,Ag,P也有一定衰退[5]，但不如 Al2O3:C明显。综合灵敏度和热释光衰退因素，用LiF:Mg,Cu,P作低辐射场的累积剂量测量，是较优的选择。

3 结语

系统地测量了 Al2O3:C、LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P剂量片对湛江本地的本底辐射的热释光响应。比较了三种剂量片的热释光灵敏度，结果表明，Al2O3:C灵敏度最高，最低响应剂量为 1–2 μGy；LiF:Mg,Cu,P灵敏度与Al2O3:C灵敏度接近，最低响应剂量约为2 μGy；LiF:Mg,Ti灵敏度较低，最低响应剂量在10 μGy以上。由于Al2O3:C的发光峰温较低，当时间较长时会存在热释光衰退；LiF:Mg,Cu,P的发光峰温较高，较长时间范围内都很稳定，所以LiF:Mg,Cu,P更适合低辐射场的累积剂量测量。

致谢 感谢中国防化研究院的唐开勇博士和中山大学的唐强博士提供剂量片。

1 李世正, 张春梅, 孙侠, 等. 低剂量辐射对职业受照射者的健康影响. 中华放射医学与防护杂志[J], 2000,20(4): 279–281 LI Shizheng, ZHANG Chunmei, SUN Xia,et al.Low-dose radiation effects on the health of occupation exposurer[J]. Chinese Journal of Radiological Medicine and Protection, 2000, 20(4): 279–281

2 陶祖范, 魏履新. 小剂量电离辐射流行病学研究概况与展望[J]. 中华放射医学与防护杂志, 1995, 15:162–164 TAO Zufan, WEI Lüxin. An overview and prospect of epidemiology research to low-dose ionizing radiation[J].Chinese Journal of Radiological Medicine and Protection,1995, 15: 162–164

3 漆波, 刘清芳, 王建锋. 核工厂低剂量电离辐射职业受照人群癌症死亡队列研究的 Meta分析[J]. 辐射防护,2008, 28(3): 161–169 QI Bo, LIU Qingfang, WANG Jianfeng. Cohort studies on cancer mortality among nuclear workers exposed to low-dose ionizing radiation: A Meta-analysis[J].Radiation Protection, 2008, 28(3): 161–169

4 Hernandez-Medina A, Negron-Mendoza A, Ramos-Bernal S. Temperature effect during the gamma irradiation of CaSO4:Dy[J]. Radiation Measurements, 2010, 45:586–588

5 熊正烨, 张纯祥, 唐强. 磷光体 Li2B4O7:Cu,Ag,P的热释光特性[J]. 科学通报, 2007, 52: 384–387 XIOMG Zhengye, ZHANG Chunxiang, TANG Qiang.Thermoluminescence characteristics of Li2B4O7:Cu,Ag,P[J]. Chin Sci Bull, 2007, 52: 1776–1779

6 张仲纶, 苏震, 郑雁珍, 等. LiF热释光剂量计高剂量测量方法的研究[J]. 辐射研究与辐射工艺学报, 1993, 11:136–138 ZHANG Zhonglun, SU Zhen, ZHENG Yanzhen,et al.High dose dosimetry by LiF thermoluminescence dosimeter[J]. J Radiat Res Radiat Process, 1993, 11:136–138

7 罗达玲, 黄乃明, 张纯祥. LiF热释光剂量计的剂量响应的研究[J]. 核技术, 1992, 15: 51–58 LUO Daling, HUANG Naiming, ZHANG Chunxiang.Dose response of thermoluminescent lithium fluoride to gamma radiation[J]. Nucl Tech, 1992, 15: 51–58

8 Umisedo N K, Yoshimura E M, Gasparian P B R,et al.Comparison between blue and green stimulated luminescence of Al2O3:C[J]. Radiation Measurements,2010, 45: 151–156

9 SHEN Wenxiu, TANG Kaiyong, ZHU Hongying,et al.New Advances in LiF:Mg,Cu,P TLD (GR-200A) [J].Radiat Prot Dosimetry, 2002, 100(1-4): 357–360

10 XIONG Zhengye, DING Ping, TANG Qiang,et al.Thermoluminescence spectra of lithium tetraborate single crystal[J]. Advanced Materials Research, 2011, 160:252–255

11 熊正烨, 唐强, 陈劲民, 等. 湖光岩玛尔湖的热释光断代[J]. 核技术, 2009, 32(4): 277–280 XIONG Zhengye, TANG Qiang, CHEN Jingmin,et al.Thermoluminescence dating of Huguangyan Maar Lake[J]. Nucl Tech, 2009, 32(4): 278–280

12 杨新波, 李红军, 徐军, 等. α-Al2O3:C晶体的热释光和光释光特性[J]. 物理学报, 2008, 57: 7900–7905 YANG Xinbo, LI Hongjun, XU Jun,et al.Thermoluminescence and optically stimulated luminescence characteristic s of α-Al2O3:C crystal[J].Acta Physica Sinca, 2008, 57: 5900–7905

13 丁萍, 熊正烨, 王文华, 等. 湖光岩火山灰古剂量的两种计算比较[J]. 辐射防护, 2011, 31: 174–177 DING Ping, XIONG Zhengye, WANG Wenhua,et al.Comparison of calculated paleodoses of volcano ash beside Huguang Maar Lake[J]. Radiation Protection, 2011,31: 174–177