C276镍基合金中子辐照活化计算分析

韩静茹，陈义学，袁龙军，胡建军

(1.华北电力大学 核科学与工程学院，北京 102206;2.环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082;3.中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室，四川 成都 610041)

0 引言

核燃料元件包壳材料是核动力反应堆的关键核心材料之一，核动力的先进性、安全可靠性和经济性与所用包壳材料的性能密切相关。在过去压水堆燃料元件包壳用Zr－4合金在堆内的使用性能是令人满意的。但是，随着核反应堆朝着高燃耗和长循环燃料周期的方向发展，对关键核心部件燃料元件包壳材料的性能提出了更高的要求，包括对腐蚀特性、氢化特性、增长和蠕变性能、辐照性能等。因此，核电发达的国家率先开展了改善Zr－4合金腐蚀性能及开发新的锆合金的研究。目前大亚湾核电站所用的AFA2G燃料组件就是通过最佳化成分和优化工艺后的改进型Zr－4合金包壳。由于改进型 Zr－4合金仍不能满足更高燃料耗的要求，因此，一些国家发展了新的包壳材料。如美国西屋公司的ZIRLO锆合金;俄罗斯的E635合金;德国的PCA合金;法国的M5合金;日本以及我国也正在开发新的包壳材料[1～3]。

在核反应堆系统中存在着大量中子，这些中子会使材料产生损伤及活化，本工作主要从活化角度分析包壳材料性能。材料活化产生的放射性不仅对反应堆系统安全产生重要的影响，还会使反应堆退役后存在着大量核废料的后处理问题，对环境产生一定的危害[4]。设施寿命末期时包括活化和污染产物在内的残余放射性总量。有了对残余放射性总量的确切了解，就能确定可行的方案，而不适于本情况的其他方案即可放弃。由于退役技术上可行的方案选择的所有有关的估算都是以此定量数据为基础，所有这是最为重要的一歩。放射性总量必须具体到核素的组成、分布以及在系统和部件中的含量。因此，除了对反应堆包壳材料的腐蚀特性、氢化特性、增长和蠕变性能、辐照性能等有更高的要求之外，包壳材料及其杂质活化水平的分析和评估在反应堆设计与评价中是非常必要和必不可少的。镍基合金C276因其优良的核性能和适宜的机械性能，作为第四代核反应堆燃料元件包壳的候选材料，其特性评估的全面研究正在进行中。因此本文考虑C276合金作为核电站燃料元件包壳材料，对其在轻水堆内受中子辐照后的活化特性进行计算分析，并将其受中子辐照一年后的活化特性与Zr－4及M5包壳材料作了初步的比较分析。另外，本文下一步将开展C276质子活化计算分析，为计划开展的质子辐照实验提供支持。

1 计算程序及方法

本文研究计算采用了欧洲最新的活化系统EASY － 2007[5]，它由活化计算程序 FISPACT，核数据库EAF和说明文件组成，用于计算经由中子或带电粒子辐照后的材料活化情况。EASY－2007与以前版本相比，除了包含更多的中子诱发的反应，也可以计算氘核或质子诱发的反应。中子、氚核和质子能量上限也已经增加到60MeV，这使得EASY不仅可以计算聚变、裂变装置材料的活化情况，而且可以用于高能中子材料测试装置的材料活化计算等。

本文中子活化计算，选用总中子通量约为2.47×1016n/cm2/s的瓦特裂变谱 (如图1所示)，使用 FISPACT－2007[6]程序对 C276进行了活化计算分析，并使用配套活化数据库EAF－2007[7]，它包含计算所需的核数据截面及衰变参数等数据。

图1 中子能谱Fig.1 neutron spectrum

除了上述所说的中子能谱，活化计算的输入文件还需要包壳材料的元素组成和辐照历史条件。包壳材料元素组成如表1[8]所示。辐照条件选取了0.5年、1年和1.5年三种情况的辐照时间进行连续辐照，停堆冷却时间从1分钟到106年。C276活化结果包括活度、衰变余热和停堆接触剂量率。同时，还将C276经中子辐照1年后的活化特性与 Zr－4及 M5包壳材料作了初步的比较分析。

表1 三种包壳材料元素组成Tab.1 Element composition of three different cladding materials (wt．%)

2 中子辐照结果及分析

2.1 活度

活度和放射毒物在长时间内对材料的退役，处理及再循环起决定作用。C276作为包壳材料，分别经中子辐照0.5年、1年和1.5年，辐照后材料活度随冷却时间的变化如图2所示。从图中可以看出，在三种辐照情况下C276材料活度随冷却时间的变化趋势相似，随着中子辐照时间的增加，C276的活度也稍有增加，但在停堆冷却1年内，C276三种辐照后的活度几乎相同，冷却时间超过1年后才有稍大的变化。

C276活度在停堆冷却初期变化平缓，停堆30天后活度为7.16×1015Bq/kg，停堆1年后的活度为3.78×1014Bq/kg，活度到此时下降约一个数量级。在这之后，活度开始迅速下降，在停堆10年时，活度已经下降到1.16×1013Bq/kg，停堆 100年后，活度已经下降到1.16×1011Bq/kg。这个量对环境不会造成突出影响。C276活度在停堆冷却初期主要受核素58Co影响，随后60Co，63Ni，59Ni和99Tc在不同的冷却时间分别占主导地位。

图2 C276包壳材料的活度Fig.2 Activity of the cladding material C276

C276与Zr－4及M5包壳材料分别受中子辐照1年后，活度的比较情况也在图2中有所显示。可以看出，停堆冷却10年内，C276的活度高于Zr－4和M5，且在停堆初期1年内Zr－4和M5的活度几乎一致，低于C276一个多数量级，是C276活度的4.57～5.61%;在冷却15～100年内，C276的活度低于M5但差别不是很大，在同一数量级。同时，C276此时的活度高于Zr4一到两个数量级;在冷却5×105年以后，C276的活度低于 Zr－4和M5的活度。结果表明，在活度方面C276作为包壳材料同Zr－4和M5相比并没有优势，停堆放射性活度较高，增加了包壳材料后处理的难度。

2.2 余热

材料活化后产生的余热及短寿命核素在对突发事件的研究是很重要的。C276分别经中子辐照0.5年、1年和1.5年后，其余热随冷却时间的变化如图3所示。其变化趋势与活度变化趋势相同。

图3 C276包壳材料的余热Fig.3 Afterheat of the cladding material C276

C276余热在停堆冷却初期变化平缓，停堆30天后余热为1.14 kW。在这之后，余热开始迅速下降，停堆1年后的余热为4.82×10－2kW，到此时下降约两个数量级。在停堆10年时，余热已经下降到1.08×10－3kW，停堆100年后，余热已经下降到3.60×10－7kW。这个量已经非常小，对环境不会造成突出影响。C276余热在停堆冷却初期主要受核素58Co影响，随后60Co，63Ni，59Ni和99Tc在不同的冷却时间分别占主导地位。

C276与Zr－4、M5分别受中子辐照1年后，余热的比较情况在图3中有所显示。从图中可以看出，停堆初期到50年内，C276的余热高于 Zr－4和M5。且在停堆初期1年内 Zr－4和 M5的余热几乎一致，比C276低一到两个数量级，是C276余热的3.65～5.50%;在冷却70年到 1×105年时间内，C276的余热低于M5，但相差基本在一个数量级内，同时，C276的余热高于Zr－4大约一到两个数量级;接下来C276的余热逐渐降低并在冷却5×105年后低于Zr－4和 M5。结果表明，在余热方面C276作为包壳材料同Zr－4相比并没有优势，但同M5相比还是有一定优势的，尤其是在停堆冷却70年后，C276的余热低于 M5，余热较低，增加了包壳材料的安全性。

2.3 接触剂量率

接触剂量率可以对运行剂量及维修事件提供数据依据。图4中10 mSv/h和10 μSv/h分别为远程操作再循环和手工操作再循环剂量率水平标准(简称为“远程操作”和“手工操作”)。C276分别经中子辐照0.5年、1年和1.5年后，其接触剂量率随冷却时间的变化如图4所示。其变化趋势与余热变化趋势相同。

图4 C276包壳材料的接触剂量率Fig.4 Contact dose rate of the cladding material C276

C276接触剂量率在停堆冷却初期变化平缓，停堆30天后剂量率为1.69×106Sv/h，停堆1年后的总活度为7.22×104Sv/h，剂量率到此时下降约两个数量级。在这之后，剂量率开始迅速下降，在停堆10年时，剂量率已经下降到1.82×103Sv/h，停堆100年后，剂量率已经下降到2.67×10－2Sv/h。这个量已经接近远程操作限值。C276接触剂量率在停堆冷却初期主要受核素58Co影响，随后60Co，94Nb，59Ni和92Nb在不同的冷却时间分别占主导地位。

C276与Zr－4，M5分别受中子辐照 1年后，接触剂量率的比较情况在图4中有所显示。从图中可以看出，停堆初期到70年内，C276的接触剂量率高于Zr－4和M5。且在停堆初期1年内 Zr－4和M5的余热几乎一致，比 C276低一到两个数量级，是 C276余热的2.92～4.15%;在冷却100年到2×105年时间内，C276的接触剂量率低于M5一到两个数量级，但却高于Zr－4大约一到两个数量级。在接下来冷却时间内，C276的接触剂量率又高于Zr－4和 M5大约一个数量级。Zr－4，C276和M5的接触剂量率分别经过约20年、5×103年、5×104冷却时间可达到远程操作水平，但要达到手动操作限值，三种材料均需要上万年。结果表明，在接触剂量率方面C276作为包壳材料同Zr－4相比并没有优势，但先于M5达到手动操作限值，与M5相比，C276更易于回收及维修。

3 结论

基于C276合金作为核电站燃料元件包壳的候选材料，采用欧洲活化计算程序 FISPACT－2007及活化数据库EAF－2007对其在压水堆内受中子辐照后的活化特性进行了计算分析。结果表明，随着辐照时间的增加，C276材料活化特性值也增加。C276经中子辐照一年后，在停堆初期，其活度、余热值分别为1.50×1016Bq和1.60 kW。在停堆几年到十几年后，这些值衰减很快，符合安全限值，不会对环境安全带来显著影响。同时发现，C276经中子辐照一年后的接触剂量率经过5×103年冷却时间，可以达到远程操作回收剂量率限值10 mSv/h。本文还将 C276经中子辐照一年后的活化特性与 Zr－4及M5包壳材料作了初步的比较分析。结果表明，从中子活化角度看，C276与Zr－4相比并没有优势，但与 M5相比还是有一定优势存在的。

[1]赵文金，庞华．锆合金研究的国际动态[C]．全国核材料学术交流会．成都，2006．

[2]赵文金．核工业用高性能锆合金的研究[J]．稀有金属快报，2004，23(5):17 －20．

[3]赵文金．法国压水堆燃料元件新一代包壳材料的发展[J]．核动力工程，2000，21(3):278 －284．

[4]李德平，潘自强．辐射防护手册[M]．北京:原子能出版社，1987．

[5]Forrest R A．The European Activation System:EASY－2007 Overview[R]．UKAEA Report，UKAEA FUS 534，2007．

[6]Forrest R A．FISPACT － 2007:User Manual[R]．UKAEA Fusion，Report UKAEA FUS 534，2007．

[7]Forrest R A，Kopecky J，Sublet J Ch．The European Activation File:EAF －2007 cross section library[R]．UKAEA Fusion，Report UKAEA FUS 535/537，2007．

[8]陈宝山，刘承新．轻水堆燃料元件[M]．北京:化学工业出版社，2007．