医院中子照射器PGNAA系统初步设计及测量

张紫竹，李立华，高集金，付金树

(1.中国原子能科学研究院中国核工业北京四〇一医院，北京 102413;2.北京凯佰特科技有限公司，北京 102413;3.中国原子能科学研究院计量测试部，北京 102413)

1 前言

动物实验和临床试验都证明硼中子俘获治疗(boron neutron capture therapy，BNCT)过程中血液中10B的含量和肿瘤组织以及正常组织中10B的含量成一定比例[1]，所以通过测量血液中硼的含量可以推算出肿瘤组织和正常组织中硼的含量，且10B产生的剂量是患者接受总剂量的主要组成部分，因而准确测量10B的含量是准确计算患者所接受剂量的前提。

瞬发γ中子活化分析(prompt gamma neutron activation analysis，PGNAA)方法利用中子束轰击血液样品，样品中10B俘获中子后生成激发态7Li*，其在10－14s内退激，释放出能量为0.478 MeV的瞬发γ射线，通过高纯锗(HPGe)探测器探测瞬发γ射线，根据特征峰的能量和强度(峰面积)对10B浓度定量分析。该方法具有测量精度较高、速度快的特点，可以实现BNCT治疗过程中在线快速测量血硼浓度。国际上日本 KUR[2]，美国 MIT[3，4]，瑞典的SINQ[5～7]，韩国的 SNU － KAERI[8]等都已建立了PGNAA系统用以测量10B及其他元素含量。

医院中子照射器是专门设计用于BNCT的中子源装置，其共有3条中子束流:热中子束、超热中子束和分析束，其中热中子束和超热中子束主要用于患者治疗照射，分析束是专门为用PGNAA方法测量硼浓度而设计建造的。笔者等根据医院中子照射器测量束实际参数，初步设计医院中子照射器PGNAA系统，并进行了硼浓度测量实验。

2 医院中子照射器PGNAA系统初步设计

2.1 系统组成

医院中子照射器PGNAA系统主要分为两部分:HPGe探测器及其电子学系统和屏蔽系统。笔者等利用现有的HPGe谱仪及电子学系统，主要进行了屏蔽系统的设计，其中包括中子束屏蔽、探测器屏蔽和中子捕集装置3部分。

医院中子照射器PGNAA系统主要用于测量微量硼－10元素含量，需要低本底的测量环境。测量时本底主要来自3个方面:a.从中子引出孔道周边缝隙的泄露和从地板和墙壁散射的中子及二次γ射线形成的环境本底;b.热中子束上的中子和γ射线通过在样品上反应及分析室中散射产生的中子及γ射线进入探测器形成本底;c.中子与血液中的杂质元素作用发生(n，γ)反应形成本底，如23Na(n，γ)24Na反应放出能量为0.475 MeV的瞬发γ射线。屏蔽系统设计主要考虑减少前两种本底。

因此医院中子照射器PGNAA系统屏蔽系统三部分的主要作用是:a.中子束屏蔽装置:准直中子束，保证到达样品处的中子注量率尽量大，同时减少散射中子;减少反应堆开启状态下分析室漏射中子及二次γ射线进入测量系统。b.探测器屏蔽装置:减少散射中子对HPGe探测器的损伤，同时屏蔽散射γ射线。c.中子捕集器:吸收束上中子，减小中子散射，同时降低测量室内剂量水平，减小操作人员受照剂量。

2.2 材料选择

由前面分析可知:PGNAA屏蔽装置设计主要考虑吸收散射中子和二次γ射线。

医院中子照射器分析束为热中子束，束孔直径2 cm，热中子通量密度设计值 φth(＜0.4 eV)=3.08 × 106cm－2·s－1，方向性 J+n/φn=96.8%。因此设计时以屏蔽热中子为主。

常用热中子屏蔽材料一般含有硼元素、锂元素或氢元素。虽然10B的热中子截面(3838 b)比6Li(942 b)大，天然丰度也大于6Li，但是10B为待测元素，会直接影响测量结果;由于测量时会使用硼/氢光峰比，所以屏蔽材料中不能含有H元素。因此选用含锂材料作为该系统热中子吸收材料。

常用的含锂材料有:含锂聚乙烯，LiF粉末和Li2CO3粉末。含锂聚乙烯易机械加工，但因其含有H元素，不能使用在本系统中;Li2CO3粉末可以溶于水，且Li元素质量百分比低于LiF，因此选用LiF。此外由于含6Li材料的购买受到严格控制且造价高，最终选择天然LiF作为热中子吸收材料。

对于二次γ射线的屏蔽，测量室内γ射线主要来自于墙面重混凝土屏蔽层漏射，混凝土漏射γ射线主要来自于混凝土中的氢俘获中子产生2.224 MeV的γ射线以及重混凝土中的铁俘获中子产生2～3 MeV的γ射线。采用低本底测量通用的10 cm厚铅屏蔽层屏蔽此能量下的γ射线。

2.3 系统设计

首先根据已有探测器情况和测量室实际情况设计样品位置，探测器摆放方向等。HPGe探测器冷指为水平方向，因此设计探测器水平中心高度与束流中心高度一致，且垂直于中子束流。样品摆放于位于中子束流上，探测器正前方，应尽量靠近中子束流孔道出口。

中子吸收材料为天然LiF粉末，其实际封装密度ρ=1.0 g/cm3。对于中子束和探测器屏蔽装置，采用厚度为3 cm的LiF粉末，热中子通量下降倍数为1.59E+02;对于中子捕集装置，采用厚度为20 cm的 LiF粉末，热中子通量的下降倍数为4.67E+14。所有LiF粉末均封装于厚度为3 mm的聚四氟乙烯盒内。

图1为医院中子照射器PGNAA系统初步设计示意图。样品摆放位置距束流出口45 cm，距探测器铍窗表面6 cm，水平高度110 cm。中子束屏蔽系统中心为直径3 cm，壁厚3 mm的圆柱形空心聚四氟乙烯管，长度为60 cm。管外为最小厚度为3 cm的LiF粉末，封装于长方体聚四氟乙烯盒内，横截面为边长是12 cm的正方形。中子捕集装置总长20 cm，也由聚四氟乙烯盒组成，横截面也为边长是12 cm的正方形。最外层为10 cm Pb屏蔽层。探测器屏蔽系统结构与束屏蔽系统相同，也为双层屏蔽结构，但探测器前端增加厚度为2 mm的6Li2CO3粉末，粉末封装于Al盒内。图2为屏蔽系统搭建完成后的照片。

图1 医院中子照射器PGNAA系统初步设计图Fig.1 Diagram of preliminary designed PGNAA system of IHNI

图2 按初步设计方案搭建的PGNAA屏蔽系统照片Fig.2 The photo of PGNAA system as the design

3 硼浓度测量实验

3.1 实验方法

当热中子束轰击样品时，样品中的10B发生10B(n，α)7Li*反应，7Li*在 10－14s内退激。一般血液样品中10B和H分布均匀 ，中子轰击样品后，10B(n，α)7Li*反应和1H(n，γ)2H反应所产生的瞬发γ射线计数之比与中子束的参数(中子注量率、中子能谱和中子束均整性等)无关。所以10B(n，α)7Li*反应产生瞬发γ射线的计数与1H(n，γ)2H反应所产生的瞬发γ射线的计数之比正比于样品中10B和H的浓度之比。待测样品的10B可由标准样品的10B/H光峰比推出。该方法属于相对测量方法，用该方法测量未知样品中的血硼浓度时结果与中子束参数无关，与HPGe探测器的探测效率无关。对样品的量以及样品容器的几何尺寸无严格要求，但样品的量会影响到测量结果的统计误差。文章使用样品由标准硼酸溶液配制。

3.2 实验装置

实验使用HPGe γ射线探测器型号为Ortec－GMX35P4，高纯锗晶体尺寸为 φ58.8 ×80.0 mm3，Be窗厚0.5 mm。实测60Co 1.332 MeV特征峰半高宽 FWHM=1.82 MeV，峰康比65∶1。图3 为 HPGe探测器电子学线路框图。屏蔽系统如上所述。标准样品由硼标准溶液加去离子水配置而成。样品容器为圆柱形聚四氟乙烯瓶。由于束流出口直径为2 cm，因此样品溶液高度应小于2 cm，瓶直径小于2 cm，因此样品容器直径为16 mm，高30 mm。同时考虑尽量增加计数率因此实验选用2 mL样本进行测量。由血液样本中添加不同质量硼酸得到含硼血液。

图3 HPGe探测器电子学线路框图Fig.3 Electronic circuit diagram of HPGe detector

3.3 实验结果

测量样品时，反应堆功率30 kW，分析室HPGe探测器一侧环境γ剂量率＜7μSv/h，中当量剂量率＜3μSv/h。图4为满功率情况下测量50 ppm10B，测量时间600 s，γ射线全谱。

实验主要测量了不同10B浓度样本。图5为测量硼－10浓度为10 ppm，50 ppm标准样品，水和空瓶时450～550 keV能量段γ能谱。10B多普勒展宽峰能段计数由多到少依次为50 ppm标样、10 ppm标样、水样品和空样品瓶。

该能谱表明使用该系统可以分辨10B浓度为10 ppm，体积为2 mL的样品。但同时也发现在只放置空瓶和样品为水时依然可以探测到较高的10B 0.478 MeV多普勒展宽峰(0.470 ～0.485 MeV)。此外反应堆满功率运行情况下还测量了2 mL血液样品，如图6所示。含50 ppm10B血液样本与50 ppm标样测量结果基本一致。血液中含有Na，会发生23Na(n，γ)24Na反应，产生能量为475 keV的γ光子，但其热中子截面较小，该能量光峰湮没于本底中。单纯血液样本计数明显少于50 ppm10B血液样本与50 ppm标样。

反应堆满功率30 kW运行，50 ppm10B样品净计数率为41.578 ±0.658 cps;2mL，10 ppm10B 样品净计数率为8.223±0.386 cps。10B 元素测量灵敏度为0.822 cps/ppm。

图4 满功率情况下测量50 ppm10B 2 mL样品600 s得到γ射线全谱图Fig.4 γ－ray full spectra of 50 ppm10B 2 mL sample with measuring time 600 s for the reactor at full power

图5 满功率情况下测量不同10B浓度2 mL样品300 s得到的γ能谱图Fig.5 γ－ray spectra of 2 mL sample of different 10B concentrations with measuring time of 300 s

图6 满功率情况下测量2 mL血液样品及标样300 s得到的γ能谱图Fig.6 γ－ray spectra of 2 mL blood sample and standard sample with measuring time of 300 s

4 讨论

根据测量结果可知，10B光峰能段本底较高，该本底可能产生的原因有:a.系统所用材料中杂质10B;b.除10B外其他元素产生激发态7Li*其退激产生0.478 MeV多普勒展宽峰。

如图7所示，将系统中所用到材料做成样品放入系统中测量，由图可知LiF样品产生计数最多，铝样品和空样品瓶在本能段计数基本相同且均少于LiF样品。LiF屏蔽系统中子吸收体正为此种材料。根据7Li各反应道反应截面，中子能量大于0.5 MeV时会发生7Li(n，n')7Li*反应，反应截面小于1 b，该反应产生的激发态7Li*退激同样产生0.478 MeV的γ射线。

图7 满功率情况下测量不同样品600 s得到的γ能谱图Fig.7 γ－ray spectra of samples of different materials with measuring time of 300 s

虽然 Li(n，n')7Li*反应截面较10B(n，α)7Li*截面小3～4个量级，但由于分析束根据计算值能量大于0.5 MeV 中子的通量密度约6.1 ×103cm－2·s－1，且LiF用量很大，样品室体积较小，因此该反应造成影响不可忽略。

如果在吸收中子的同时又要避免使用硼和锂作为吸收体，而镉等中子吸收材料在吸收中子的同时会产生大量的γ光子，使得探测器的死时间过大，不利于测量。因此考虑在LiF中子吸收层内侧添加γ屏蔽层，该材料应具备以下3个特点:a.中子截面小;b.γ射线屏蔽能力强;c.与中子反应不产生0.478 MeV能区附近的二次γ射线。此外，应考虑增大样品室体积，减少散射中子及屏蔽材料产生二次γ射线进入探测器的几率。

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