普光气田及邻区碳酸盐储层沥青的分子地球化学研究

金晓东, 潘长春*, 于 双, 秦建中

(1. 中国科学院 广州地球化学研究所, 广东 广州 510640; 2. 中国石油化工股份有限公司 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所, 江苏 无锡 214151)

0 引 言

普光气田是在四川盆地油气勘探过程中发现的最大气田, 也是我国海相碳酸盐岩层系中天然气储量最大的气田之一[1–2]。川东北地区存在多套烃源层,分别为下寒武统、下志留统、下二叠统、上二叠统、上三叠统和下侏罗统, 共六套有效烃源岩, 其中下志留统和上二叠统是川东地区的主要烃源岩[3–4]。多套烃源岩层系在平面上相互叠置与交叉, 生成的油气可能在地层中窜通、混合, 因而查明普光气田天然气成因和来源对本区的油气勘探具有重要意义[3]。该气田热演化程度很高, 达到干气阶段, 同时由于硫酸盐热化学还原作用, 形成较高含量的硫化氢, 烃类组成也发生较大变化, 增加了气藏烃源判识的难度[5–8]。已有的研究认为普光气田主要为原油裂解气, 而原油主要来源于上二叠统烃源岩[3–5,9]。这一方面是基于该地区上二叠统烃源岩较发育, 有机质丰度高、类型好, 并且生、排油期与圈闭形成期比较匹配[3,5],另一方面该气田储层沥青与上二叠统烃源岩的干酪根碳同位素组成可以对比[3,9]。然而, 由于上二叠统与下志留统烃源岩的干酪根碳同位素组成很接近,存在较大程度的重叠[10–14], 仅依据储层沥青的碳同位素组成, 不能排除下志留统烃源岩的贡献。普光气田的烃源仍然是一个尚待解决的问题。

本文主要探讨普光气田在原油裂解产气之前原油的来源与成藏混合过程。如果原油来源于不同的烃源岩, 由于不同的烃源岩生排烃期不同, 从而生成的油气组分注入到储层的时间也不同: 来源于上二叠统烃源岩的原油充注时间晚, 而来源于下志留统烃源岩的原油充注时间早。已有的研究表明, 储层中的油气包裹体含有较多早期充注的原油, 而开放孔隙中含有较多晚期充注的油气组分[15–19]。通过研究、对比储层自由态油气组分和油气包裹体组成的差异, 可以判识油藏是单一油源还是多油源[15–19]。尽管普光气田热演化程度很高, 但在储层沥青中仍保留有分布完整的生物标志物(甾、萜烷)[3,9]。普光气田储层沥青非常发育, 是原油裂解产气的产物, 虽然热演化程度高, 通过热解实验, 储层沥青仍可释放一定量的油气组分, 包括甾、萜烷等生物标志化合物。本研究拟通过对比储层自由态组分、油气包裹体和储层沥青热解产物的分子指标, 揭示气田在裂解产气之前原油的油源及其充注、混合过程。

1 样品与实验

1.1 样品

本研究采集、分析了15个含沥青白云岩样品。其中10个样品采自普光气田PG2、PG5、PG6和PG8井, 另外5个样品采自邻近毛坝气藏MB3井、罗家寨气田LJ9井和宣汉滴水岩、盘龙洞古油藏地表剖面(图1和表1)。在普光气田的10个样品中, 4个采自下三叠统飞仙关组(T1f), 6个采自二叠系长兴组(P2ch)。MB3井样品MB3-1采自长兴组, LJ9井样品LJ9-1采自飞仙关组, 滴水岩剖面样品 Xud-1采自飞仙关组, 盘龙洞剖面样品Xup-1和Xup-2均采自长兴组。

1.2 含沥青储集岩油气组分提取

先将样品碎至＜0.4 mm粒径颗粒。用二氯甲烷/甲醇(体积比937)∶混合溶剂抽提72 h, 获得的抽提物即为自由态油气组分, 在表 1和表 2中样品编号结尾为“a”。抽提后的样品用盐酸处理, 使碳酸盐矿物中的油气包裹体释放出来。用去离子水将样品清洗至中性, 再冷冻干燥。盐酸处理后的样品主要为固体沥青和少量硅酸盐和硫酸盐矿物, 用二氯甲烷/甲醇混合溶剂抽提 72 h, 得到油气包裹体组分, 在表1和表2中样品编号结尾为“b”。

1.3 沥青热解实验

经过第二步抽提后, 将固体沥青样品密封到黄金管中, 采用金管-高压釜封闭体系实验装置进行热解实验。高压釜内的压力保持在50 MPa, 上下波动范围在0.1 MPa以下。热解温度305 ℃, 温度变化范围小于0.5 ℃, 恒温72 h。

热解之后, 将高压釜放入冷水中淬火, 降至室温。从高压釜中取出金管, 用二氯甲烷洗净后剪开, 用二氯甲烷/甲醇混合溶剂抽提72 h, 得到固体沥青热解油气组分, 简称热解组分, 在表2中样品编号结尾为“c”。

图1 采样位置图Fig.1 Location map of sampling

表1 飞仙关组(T1f)和长兴组(P2ch)储集岩样品自由态组分和油气包裹体组分含量与族组成Table 1 Concentrations and group compositions of free oils (a), inclusion oils (b) from the carbonate reservoir rocks of Feixianguan (T1f)and Changxing (P2ch) formations

表2 储集岩自由态组分、油气包裹体组分和固体沥青热解组分分子指标Table 2 Molecular parameters of free oils (a), inclusion oils (b) and solid bitumen pyrolysates (c) from the reservoir rocks

1.4 族组分分离

从含沥青白云岩中提取自由态组分、油气包裹体组分和热解组分先用少量二氯甲烷溶解, 再用正己烷稀释40倍, 沉淀、分离出沥青质后, 通过硅胶/氧化铝柱层析分离, 分别用正己烷、正己烷/二氯甲烷混合溶剂(体积比21)∶和甲醇冲洗, 获得饱和烃、芳烃和非烃组分。饱和烃进一步做气相色谱(GC)分析, 之后, 用脲素络合方法从饱和烃中分离出正构烷烃和异构烷烃-环烷烃组分。异构烷烃-环烷烃组分进一步做色谱-质谱(GC-MS)分析。

1.5 GC和GC-MS分析条件

GC分析使用HP5890色谱仪, 配置30 m × 0.32 mm HP-5色谱柱(涂层厚0.25 μm), 载气为氮气。柱温条件为: 初始温度70 ℃, 保留5 min, 以4 /min℃速率升温至290 ℃, 再保留30 min。

GC-MS分析使用Thermo Trace GC ULTRA/DSQⅡ色谱-质谱仪, 色谱柱为HP-5MS (30 m×0.25 mm),涂层厚0.25 μm, 载气为氦气。柱温条件为: 初始温度80 ℃, 保留2 min, 以8 /min℃速率升温至180 ℃,再以2 /min℃速率升温至290 ℃, 保留15 min。

2 结果与讨论

2.1 自由态组分和油气包裹体的含量与族组成

15个样品自由态组分和油气包裹体组分含量分别介于 47.0～4707.5 μg/g 和 9.5～286.9 μg/g 之间。自由态组分的饱和烃、芳烃、非烃和沥青质含量分别介于 0.3%～68.0%、0.6%～28.4%、15.5%～76.2%和2.8%～83.6%之间。油气包裹体组分的饱和烃、芳烃、非烃和沥青质含量则分别介于 2.1%～38.1%、2.4%～34.9%、27.4%～79.7%和 1.4%～59.8%之间(表1)。两类油气组分的含量及其族组分变化范围较大,一方面与沥青含量(样品含油率)有关, 另一方面与热演化(沥青缩合)程度有关。

2.2 正构烷烃与类异戊二烯烷烃

表2为15个样品自由态油气组分、油气包裹体组分和热解组分的分子地球化学指标。图2为代表性样品 PG2-2三个组分的饱和烃色谱、m/z 191和m/z 217质量色谱图。

15个样品自由态组分的Pr/n-C17、Ph/n-C18和Pr/Ph比值分别介于0.25～1.18、0.28–2.21和 0.44～1.54之间。油气包裹体以上三个比值则分别介于0.25～0.88、0.42～1.09和0.55～2.57之间。固体沥青热解组分正构烷烃和类异戊二烯烷烃含量低, 难于根据色谱图定量, 没有计算这三个比值。这一方面由于固体沥青的热演化程度高, 正构烷烃和类异戊二烯烷烃含量低, 另一方面为了获得完整的甾、萜烷分布, 设定的热解温度低(305 ℃), 固体沥青中的正构烷烃和类异戊二烯烷烃大部分没有释放出来。

2.3 甾、萜烷

15个样品自由态组分、油气包裹体组分和热解组分 Ts/Tm 比值分别介于 0.56～1.20、0.91～1.42和0.32～1.63之间, 伽马蜡烷/C31升藿烷比值分别介于0.25～0.44、0.12～0.42和 0.30～0.59。对于绝大多数样品, Ts/Tm比值依次增加的顺序为: 自由态组分＜油气包裹体＜热解组分, 而伽马蜡烷/C31升藿烷比值依次增加的顺序为: 油气包裹体＜自由态组分＜热解组分(表 2、图 2和图 3)。

15个样品自由态组分、油气包裹体组分和热解组分的C23三环萜烷/(C23三环萜烷+C30藿烷)比值分别介于 0.12～0.70、0.25～0.77 和 0.15～0.70 之间;C21/(C21+ΣC29)甾 烷 比 值 分 别 介 于 0.08～0.57、0.26～0.70 和 0.12～0.58之间; C27重排甾烷/(C27重排甾烷+C27规则甾烷)比值分别介于 0.17～0.44、0.19～0.36和0.17～0.29之间。对于多数样品, 这三个比值在三个组分之间的变化趋势比较相似: 即热解组分最低, 油气包裹体组分最高, 自由态组分介于两者之间, 但油气包裹体组分与自由态组分的三个比值比较接近(表2、图4和图5)。

15个样品自由态组分、油气包裹体组分和热解组分20S/(20R+20S) C29甾烷比值分别介于0.23～0.58、0.35～0.53和0.39～0.46之间; αββ/(ααα+αββ) C29甾烷比值分别介于 0.39～0.56、0.41～0.54 和 0.39～0.53 之间。两个比值在 15个样品的三个组分之间的变化规律不很明显, 但仍体现出多数样品的热解组分中两个比值相对偏低, 油气包裹体相对偏高的趋势(表2和图6)。

15个样品三个组分之间规则甾烷 C27/ΣC27-29、C28/ΣC27-29和 C29/ΣC27-29比值比较接近, 也没有明显的变化趋势(表2)。所有样品三个组分均含有一定量的25-降藿烷, 但各组分之间C2825-降藿烷/C29藿烷和C2925-降藿烷/C30藿烷比值没有明显的差异和变化趋势(表2)。

图3 碳酸盐储集岩样品各组分Ts/Tm和伽马蜡烷/C31升藿烷比值柱状分布图Fig.3 Histograms of the ratios of Ts/Tm and Gammacerane/C31homohopanes for free oils, inclusion oils and pyrolysates of solid bitumens from the carbonate reservoir rocks

图4 碳酸盐储集岩自由态组分、油气包裹体和固体沥青热解组分C21/(C21+ΣC29)甾烷与C23三环萜烷/(C23三环萜烷+C30藿烷)比值相关关系图Fig.4 Crossplot of the ratios of C21/(C21+ΣC29) steranes versus C23 tricyclic terpane/(C23 tricyclic terpane+C30 hopane) for free oils, inclusion oils and pyrolysates of solid bitumens from the carbonate reservoir rocks

图5 碳酸盐储集岩自由态组分、油气包裹体和固体沥青热解组分C27重排甾烷/(C27重排甾烷+C27规则甾烷)与C21/(C21+ΣC29)甾烷比值相关关系图Fig.5 Crossplot of the ratios of C27 diasteranes/(C27 diasteranes + C27 regular steranes) and C21/(C21+ΣC29) steranes for free oils, inclusion oils and pyrolysates of solid bitumens from the carbonate reservoir rocks

图6 碳酸盐储集岩自由态组分、油气包裹体和固体沥青热解组分 20S/(20R+20S)与 αββ/(ααα+αββ) C29甾烷比值相关关系图Fig.6 Crossplot of the ratios of 20S/(20R+20S) and αββ/(ααα+αββ)C29 steranes for free oils, inclusion oils and pyrolysates of solid bitumens from the carbonate reservoir rocks

2.4 古油藏油源与成藏过程

15个样品自由态组分、油气包裹体和热解组分之间伽马蜡烷相对含量的变化, 反映了二叠系长兴组和下三叠统飞仙关组古油藏在油气充注过程中油源的变化。伽马蜡烷含量高与强还原沉积环境及水体分层有关[20]。可以用下列油气充注模式解释三个组分之间伽马蜡烷/C31升藿烷比值的变化: 早期充注的原油该比值较低, 表现为包裹体组分该比值低。晚期充注的原油该比值较高, 自由态组分是早期和晚期充注原油的混合物, 该比值相对高于包裹体组分。固体沥青为原油裂解的产物, 但饱和烃组分裂解产气形成的固体沥青较少, 而非烃和沥青质组分裂解产气生成的固体沥青较多。早期充注的原油很可能来源于下志留统烃源岩, 具有较高的成熟度, 非烃和沥青质组分含量低, 生成的固体沥青少。晚期充注的原油很可能来源于上二叠统烃源岩, 具有较低的成熟度, 非烃和沥青质组分含量高, 生成的固体沥青多。虽然早期充注、来源于下志留统烃源岩的原油与晚期充注、来源于上二叠统烃源岩的原油的量相同, 但前者生成的储层固体沥青的量远比后者少, 因此, 绝大多数样品固体沥青热解组分伽马蜡烷/C31升藿烷比值最高(表2和图 3)。

到目前为止, 还没有针对川东地区二叠系和下志留统烃源岩生物标志物分布特征研究的文献发表。梁狄刚等对南方(上、中和下扬子区)海相古生界烃源岩作过系统的地质和地球化学研究, 发现从震旦系、下寒武统、上奥陶统—下志留统直至二叠统各层位烃源岩中, 在同一层位烃源岩不同样品之间甾、萜烷指标(包括伽马蜡烷/C31升藿烷比值)差异较大, 所以难以区分不同层位烃源岩之间的差异[11]。今后我们将专门针对川东地区下志留统和上二叠统烃源岩生物标志物分布特征作系统的研究。

C23三环萜烷/(C23三环萜烷+C30藿烷)、C21/(C21+ΣC29)甾烷和 C27重排甾烷/(C27重排甾烷+C27规则甾烷)等三个指标虽然与有机岩相、油气运移和黏土矿物催化作用等多种因素有关, 但也与成熟度密切相关[21–24]。这三个指标反映了绝大多数样品自由态组分和油气包裹体组分成熟度相对高于热解组分, 而自由态组分与油气包裹体组分成熟度指标大致相近(图 4 和图 5)。20S/(20R+20S)和 αββ/(ααα+αββ) C29甾烷比值在三个组分之间的变化趋势与前述三个指标相似, 也表现出油气包裹体组分和自由态组分的成熟度高于热解组分(图 6)[21–24]。Ts/Tm比值既与有机岩相有关, 也与成熟度有关[24]。15个样品油气包裹体组分该比值均相对高于自由态组分, 表明前者的成熟度高于后者。然而, 多数样品热解组分该比值相对高于自由态组分和油气包裹体,其中缘由尚不清楚。对于一个油气藏, 如果不同时期充注的油气组分来源于同一烃源岩, 早期充注的原油(油气包裹体)成熟度应该相对偏低, 晚期充注的原油(自由态组分)成熟度则相对偏高。此外, 在油气充注之后的受热演化过程中, 自由态组分的热演化速率也相对高于油气包裹体组分的热演化速率,因此, 我们发现在准噶尔盆地和塔里木盆地含油储集岩样品中, 自由态组分的成熟度指标一般明显高于油气包裹体组分[15–19]。普光气田及邻近地区长兴组和飞仙关组含沥青储层样品包裹体组分的成熟度指标与自由态组分相似, 甚至相对高于自由态组分,表明这些含沥青储层古油藏原油来源于不同的烃源岩。早期充注的原油来源于成熟度较高的下志留统烃源岩, 晚期充注的原油来源于成熟度较低的上二叠统烃源岩。这与川东北地区烃源岩分布的地质条件是一致的[1–5,9]。

15个样品的三个组分均含有一定量的 25-降藿烷, 是否与生物降解有关, 还需要做更多的地质与地球化学方面的研究工作。

3 结 论

普光气田及邻近地区二叠系和下三叠统 15个含沥青储集岩样品自由态油气组分、油气包裹体组分和固体沥青热解组分生物标志物组成存在系列差异, 表明古油藏的原油来源于不同的烃源岩。早期充注的原油来源于下志留统烃源岩, 具有较低的伽马蜡烷含量和较高的成熟度; 晚期充注的原油来源于上二叠统烃源岩, 具有较高的伽马蜡烷含量和较低的成熟度。固体沥青主要为晚期充注、来源于上二叠统烃源岩的原油裂解生气的产物。

感谢中国科学院广州地球化学研究所刘德汉研究员、浙江大学地球科学系朱扬明教授、中国石油天然气集团公司勘探开发研究院朱光有博士和中国石油化工股份有限公司石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所付晓东工程师对本项研究的大力支持和帮助。

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