近岸海域226Ra的时空变化与海底地下水排泄(SGD)估算

季仲强, 胡 丹, 翁焕新, 张 锋, 韩正栋



近岸海域226Ra的时空变化与海底地下水排泄(SGD)估算

季仲强1,2, 胡 丹3, 翁焕新1*, 张 锋1, 韩正栋3

(1. 浙江大学 环境与生物地球化学研究所, 浙江 杭州 310027; 2. 国家海洋局第二海洋研究所 国家海洋局海洋生态系统与生物地球化学重点实验室，浙江 杭州 310012; 3. 浙江省辐射环境监测站, 浙江 杭州 310012)

海底地下水排泄(submarine groundwater discharge, SGD)是沿海地区陆地物质向海洋输送的重要途径, 中国具有漫长的海岸线, 准确地评估我国沿海地区的SGD及其对沿海海洋生态环境的潜在影响具有重要的理论与实践意义。本文以浙江舟山朱家尖海湾为研究区域, 通过冬、夏两季地下水和海水的同步采样分析, 在研究地下水和海水中镭(226Ra)时空变化的基础上, 利用226Ra的质量平衡原理, 估算了研究区内SGD的通量为2.40×105~2.30×106m3/d, 根据12月份枯水期推算的全年保守通量为8.64×107~8.28×108m3/a, 另外, 根据年平均降水量等水文参数估算的氮、磷和硅营养盐年平均的入海通量分别为3.256 t/a、0.029 t/a和52.775 t/a。

226Ra; 海底地下水排泄(SGD); 近岸海域; 营养盐

0 引 言

海底地下水排泄(submarine groundwater discharge, SGD)是沿海地区海陆交互带普遍存在的一种自然作用过程[1], 在这个过程中, 地下水携带陆源物质向海洋输送, 虽然在绝大多数区域SGD的通量很小, 但是其中所包含的人为污染物和营养物质[2−3]可以比地表径流高出几个数量级, 这对沿海海域的生态环境必然产生重要的影响。中国具有绵长的海岸线, 随着沿海地区人口的不断增长和经济的快速发展, 地下水中氮、磷营养盐浓度明显升高, 与此同时,沿海海域赤潮发生的频率也呈现出不断上升的态势。人们在探求赤潮频繁发生的原因时, 更多地关注于河流与地表径流中污染物质的输入以及大气颗粒物沉降[4−5], 而往往忽视地下水中的氮、磷通过SGD输送到海洋并对沿海海域营养盐平衡所产生的影响。因此, 定量地确定SGD, 对揭示我国沿海海域频繁发生的富营养化及由此而引发的赤潮等海洋生态事件的发生机理, 具有关键性意义。然而, 由于含水层的补给、海平面、含水层渗透性等参数值在时间上和空间上有很大差异, 这为定量地测量SGD带来一定的难度, 因此, 如何能够较为精确地定量测定SGD成为国内外研究人员共同努力的目标。

天然放射性元素镭(226Ra)来源于230Th, 河流淡水环境中镭紧紧地吸附在固体颗粒物上, 而它的吸附系数与离子强度的变化有关[6]。在海水中镭基本呈溶解态。淡水含水层中的镭主要吸附在固体颗粒物上, 但是在沿海地区, 当海水侵入含水层形成淡水盐水的混合带时, 由于离子强度的增加促使颗粒物上镭元素的解吸附, 因此, 沿海地下水中镭(226Ra)的放射性活度比河水和海水中高出许多。通过SGD过程, 地下水成为海洋中镭的一个重要来源。226Ra的半衰期为1620 a, 它是追踪河口、海岸过程理想的示踪剂[7], 也可以用来定量估算海底地下水排泄的数量。本研究选择浙江舟山朱家尖海湾为研究区域, 拟通过冬、夏两季对地下水和海水的采样分析, 在测定海水与地下水基本物化参数的基础上, 研究地下水和海水中镭(226Ra)在时间和空间上的分布与变化, 并根据226Ra的质量平衡原理, 定量地估算研究区内SGD的通量, 同时结合水文计算方法估算营养盐的入海通量, 为准确地评估我国沿海地区的SGD及其对沿海海洋生态环境的潜在影响提供思路与途径。

1 区域环境背景与研究方法

1.1 研究区的环境背景

朱家尖位于浙江省舟山东部, 北纬29°54¢, 东经122°23¢, 西邻定海与桃花诸岛, 北毗普陀岛, 岛总面积72 km2。朱家尖海岸线总长80.8 km(其中基岩海岸55.6 km, 砂砾质海岸8.23 km, 人工海岸16.89 km, 淤泥质海岸0.12 km)。

研究区属亚热带海洋季风气候, 冬暖夏凉, 气候湿润, 风速风向具有明显季节变化特征, 冬季以西北风为主, 夏季则以偏南风为主。秋夏季易受台风风暴影响。降雨也有明显季节性差异, 夏秋季多雨, 春冬季相对少雨。

本次研究的地点在东沙湾, 附近有泉出露, 水量0.1~0.2 L/s, 最大可达1 L/s。东沙湾位于朱家尖岛东南部, 为一凹形砂质海湾(图1)。东沙湾内纵深长度约2 km, 宽度近1 km。湾南侧有一上侏罗统凝灰岩为主的岬角, 北侧为上侏罗统海蚀崖。东沙湾上部岩层为全新统上组海积砂, 由中细砂组成, 海积砂中的潜水含水层与岛内古河道相连, 地下水矿化度多小于0.5 g/L, 还有少部分全新统中组海积沙、砂砾石潜水含水层; 下部有上更新统下组冲洪积砂砾石承压含水层和中更新统坡洪积亚砂土含砾承压含水层直到基底, 分别由砂砾石和亚砂土组成, 其地下水矿化度较高, 多为微咸水或咸水, 矿化度大于1 g/L。研究区的水文地质状况见A-A′地质剖面图(图2), A-A′剖面的位置如图1所示。

1.2 采 样

海水和地下水样品采集分别于2008年12月19~20日(枯水期)和2009年8月17~18日(丰水期)进行。采样期间气候条件好, 海面较为平静。海水采样, 由海滩向海的方向设一个测线, 每间隔约300~400 m取样, 共取5~6个点; 地下水采样, 选择附近民用井, 共取3个样。海水和地下水样品均取自表层以下约0.5 m处。由于水环境中镭放射性活度极低, 因此需采集大量水样才能满足仪器分析的要求, 根据海水与地下水中镭(226Ra)含量的差异, 取海水约50 L, 地下水约25 L。此外, 每个点采集2 L水样, 用作营养盐和化学元素分析。

水样用洁净的聚乙烯桶带回实验室, 尽快分析。

1.3 分析方法

地下水与海水的pH、盐度、温度、总溶解固体, 溶解氧(DO)等参数用便携式pH计、电导仪和溶氧仪现场测定。

总氮和总磷分析, 分别采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(GB 11894-1989)和钼酸铵分光光度法(GB 11893-1989)。

用于主要化学元素分析的样品通过0.45 μm滤膜后, 用硝酸调pH到1~2之间, 再用ICP-AES测定。

226Ra测定的具体步骤如下: 海水与地下水样用重力自流的方式, 使已知体积的海水或地下水水样由下往上通过装有锰纤维(原纤维干重约15 g)的有机玻璃管(20 cm×5 cm)进行富集[8]。对于较为浑浊的海水, 在有机玻璃管前接一个有机玻璃管, 里面放入未处理过的腈纶纤维, 去除海水中悬浮物, 流速保持在300 mL/min以下, 可以保证较高的吸附效率[9]。富集完成后, 将纤维取出拧干。在2 L烧杯中, 加入300 mL 6mol/L HCl和1 mL 1%的盐酸羟胺, 将富集了镭的纤维浸入, 加热, 煮至纤维完全变白。留下溶液, 并取出纤维用去离子水淋洗, 混合洗液和萃取液待测。以上液体再用硫酸钡共沉淀法分离出镭(GB 11214-89), 密封20 d, 等待226Ra与其子体222Rn达到平衡后, 直接用低本底α, β粒子计数器测量226Ra的放射性活度, 可测下限值为6.40 dpm/100L。

图1 研究区与采样点位置图

图2 研究区A-A¢水文地质剖面图

同位素检测效率用国家辐射监测中心的标准镭试剂(12.34 dpm/mL)获得, 取1 mL该标准试剂混合于20 L去离子水中, 用上述方法处理, 得到的放射性活度探测效率为98.98%。

2 结果与讨论

2.1 地下水与海水中镭的分布特征

表1列出了地下水与海水样品的温度、盐度、pH和溶解氧(DO)等基本物化参数及226Ra放射性活度值。从表1中可以看到, 冬、夏两季海水的平均温度与地下水的平均温度约差4 ℃左右, 在冬季, 地下水的平均温度比海水高约4 ℃, 而在夏季低约4 ℃; 同批次海水样品的温差较小, 而地下水温度有一定的波动, 这与潜水温度决定于所处的环境有关。海水的pH值相对稳定, 平均8.04, 为碱性; 地下水的pH均值为6.42, 为中偏酸性。地下水和海水的溶解氧浓度相近, 平均值分别为9.8 mg/L和 9.3 mg/L。海水的盐度在两个不同时间段除个别样品外, 无明显变化, 地下水的盐度较小, 基本符合《生活饮用水水源水质标准》的要求(<0.25‰)。12月份和8月份海水的平均盐度分别为25.4‰和23.8‰, 8月份海水的盐度相对较低, 且越靠近海岸越低, 这一方面表明夏季降水丰富, 使得海水的盐度有一定程度的稀释, 另一方面也说明了, 夏季雨水为地下水提供了充足的补给, 从而使海底地下水排泄带来更多的地下淡水, 结果造成近岸海水的盐度变小, 海水盐度在较短距离内趋于一致, 反映了夏季该海湾内水体的均匀化作用强烈。

从表1的226Ra放射性活度值可以看到, 2008年12月采集的地下水和海水中镭的浓度明显高于2009年8月采集的地下水和海水中镭的浓度, 12月正值当地的枯水期, 而8月正是丰水期, 这说明大气降水对水体中镭的浓度产生明显影响, 即丰水期的降水对地下水和海水中镭的浓度起了稀释作用。从表1中也可以看出, 无论是枯水期还是丰水期, 海水中镭的浓度与地下水中镭的浓度都相差不大, 冬、夏季海水和地下水中镭的平均浓度分别为26.01 dpm/100L、26.66 dpm/100L和19.20 dpm/100L、19.74 dpm/100L, 这说明该地区含水层与近岸海洋之间存在连通性, 同时, 海水中镭的平均浓度都低于地下水中镭的平均浓度, 说明很可能存在海底地下水排泄现象。前人研究表明[10], 远洋海水中226Ra的浓度约为0.355~0.40 dpm/100L, 本次测得的沿海海水中镭的平均浓度为19.2~26.01 dpm/100L, 是远洋海水中镭浓度的54~65倍, 另外, 根据浙江省辐射环境监测站和张磊[11]的测定, 在本研究区附近海域测得的226Ra活度一般在8~15 dpm/100L之间。这说明东沙湾内比周围海区更高的镭同位素活度不可能是来源于周围海区的, 其来源可能是陆源的、沉积物扩散的或者大气源的。

表1 地下水和海水的一些物理化学参数和镭(226Ra)活度

注: “－”表示未获得数据。

根据对研究区地下水的盐度与226Ra放射性活度的相关性分析发现(图3), 它们两者之间存在显著的正相关关系, 即随着盐度的增加,226Ra放射性活度也相应增加, 这与Moore.[12]的研究结果相似,他们发现镭浓度与地下水盐度存在正相关关系, 认为是阳离子与镭的竞争吸附作用促进了镭的溶解度提高。水文地质资料显示研究区承压含水层局部为微咸水或咸水(据浙江省地质档案馆资料), 从地下水盐度与226Ra放射性活度之间相关性分析的结果中可以预测, 承压地下水可能存在较高226Ra活度。海水中226Ra放射性活度与盐度之间不存在相关关系, 这与海洋和含水层中水体的不同特征有关, 在含水层中因受岩石表面的解吸附过程影响, 地下水中镭同位素活度随着盐度的增加而逐渐增大, 因此在淡水和盐水混合带, 镭同位素的活度较高, 当它们输入近岸海水中时, 因受稀释和扩散作用的影响, 当海水中没有其他镭同位素来源时, 其活度会随着离岸距离迅速减小, 这可以从另一个侧面表明, 沿海海水中较高的镭同位素活度可能是来自海底地下水排泄过程。为了证明海底地下水排泄过程的存在, 我们用镭同位素的质量平衡模型对海水中镭同位素的来源进行了求证。

图3 地下水盐度与226Ra放射性活度的相关性图

2.2 226Ra质量平衡方法估算SGD

通过对地下水和海水中镭的分布特征及其来源分析, 可以确定海水中镭的一个重要来源是由SGD过程向近岸输送的地下水。我们可以利用226Ra的质量平衡模型来估计SGD的通量。

利用镭(226Ra)同位素方法估算SGD的基本条件是: 假设海湾内水体呈稳态状态, 只考虑水平扩散作用。要符合这个条件就意味着226Ra从沿岸向外海的分布是保守的。从图4(a)可以看出, 12月采集的海水中226Ra活度随离岸距离的增加呈逐渐减小的趋势, 离岸距离与226Ra活度之间的相关系数2= 0.682; 而8月采集的海水中226Ra没有出现这样的趋势(图4b)。这说明在枯水期研究区海域水体相对稳定, 海水中226Ra活度的变化主要受扩散作用控制, 而在丰水期, 由于大量的降雨与地表水输入使研究区海域水体相对多变而不稳定, 海水中226Ra活度主要受外来淡水稀释作用的影响。由于8月份海湾内水体为不稳态, 不能满足利用镭(226Ra)同位素方法估算SGD的基本条件, 因此, 本次研究选择12月份海水中226Ra的质量平衡来估算SGD的地下水排泄量。

利用226Ra的质量守恒模型(图5)来估算SGD, 需要确定226Ra的源与汇。226Ra的源包括: 河流的输入、河流悬浮颗粒上的解吸附作用、海底沉积扩散、230Th的自生长和SGD;226Ra的汇包括: 镭本身的放射性衰变以及与外海的交换。通过实地调查表明, 东沙湾附近没有河流输入, 这样河流的输入与河流悬浮颗粒上的解吸附作用可以忽略;230Th和226Ra的半衰期分别为7.7万a和1620 a, 根据观察研究区水体停留时间仅为数天, 这样230Th的自生长与镭的放射性衰变都可以忽略。因此, 本研究区域需要考虑的源与汇包括: 海底沉积扩散、SGD以及与外海的交换, 海湾水体中226Ra的活度与它们之间存在以下关系[13]:

d226Ra/d= (SGD×226RaGW) + (sed×226Ra) –

[(226RaQB–226RaOS) ×S/W] (1)

式中:SGD表示海底地下水输入量;226RaGW表示输入沿海的地下水中226Ra的平均活度;sed表示海湾区域面积; R226Ra表示沉积物中226Ra的生成速率;226RaQB表示东沙湾表层海水226Ra的平均活度;226RaOS表示外海表层海水中226Ra的平均活度;S表示东沙湾的水容量;W表示东沙湾水体的滞留时间。

图4 226Ra放射性活度与离岸距离的关系

图5 镭同位素在海岸和外海间的交换模式

从式(1)中可知, 等式右边的三项分别表示SGD、海底沉积扩散和与外海交换输出的通量。Hwang.[14]基于全球陆架沉积物计算得出的226Ra最大生成速率为0.27 dpm/(m2·d),将该值乘以研究区域海底沉积面积, 即可计算出海底沉积扩散的总通量; 沿岸与外海交换的通量, 可以通过近海与外海镭的平均活度的差值以及湾内水体体积和水体停留时间来计算。在假定系统为稳态的条件下, 根据表2的参数值, 可以估算得到东沙湾SGD的通量为2.40×105~2.30×106m3/d, 平均每平方米的SGD通量为0.24~2.3 m3/(m2·d), 因为大量海底地下水排泄的估算中发现[1, 2, 6, 7, 14], 丰水期地下水入海通量要比枯水期的大很多, 所以可以获得一个较为保守的全年通量值, 即8.64×107~8.28×108m3/a, 每平方米的值为86.4~828 m3/(m2·a)。

表2 镭质量平衡模型中主要参数数值

2.3 SGD携带营养盐输入通量估算

根据地下水中营养盐的含量分析, 可以估算东沙湾通过SGD进入海域的营养盐通量。前人的研究表明[15], 由于沿海地区普遍存在海底地下水再循环排泄 (recirculated submarine groundwater discharge, RSGD), 即海水与地下水混合后形成的再循环地下水排泄。因此, 通过式(1)所估算的地下水排泄量实际是包括了循环海水。通过RSGD输入沿海海域的营养物质往往比陆源淡水地下水输入的要少很 多[16]。为了正确地估算当地由地下水向海域输送的营养物质, 必须首先确定陆源淡水地下水的输入量。这可以采用水平衡方法进行估算:

SGD = 降水量− 蒸发蒸腾量−

地下水使用量(2)

根据多年的区域资料(舟山统计年鉴http://www.zhoushan.gov.cn/renshizhoushan/zsnj.jsp), 降水量与蒸发量年平均值分别为1427.95 mm和1269.35 mm。研究区域地下水为禁采区, 零星分布一些民用井, 根据水文部门的资料(咨询舟山水文部门获得的地下水资料), 其年用水量在20000 m3左右。朱家尖岛面积约为72 km2, 潜在SGD排泄海岸线长度约为30 km。估算得到当地地下淡水排泄年平均通量约为38.0万t/a。从式(2)得出的SGD与式(1)中得到的SGD差异很大, 这说明了东沙湾地区的SGD中再循环海水是主要的, 约占90%以上。

表3列出了研究区地下水、近岸海水和海水中氮、磷、硅等营养物质以及其他微量元素的监测数据。从表3中可以看到, 所有被测元素的含量在空间上, 从地下水至近岸海水呈递减的趋势, 并且明显高于海水中这些元素的平均含量, 由于降水中相应物质的含量很低, 以及东沙湾无入海河流分布, 因此, 我们不难理解, 研究区的SGD是陆源物质向近岸海域输送化学物质最重要的自然途经。表3中显示地下水中氮、磷、硅的平均含量分别为8.569 ml/L、0.075 ml/L和138.881 mg/L。根据式(2)中得到的SGD输入量, 可以估算通过SGD, 从陆源地下水输入东沙湾的营养物质氮、磷和硅年平均通量分别为3.256 t/a、0.029 t/a和52.775t/a。虽然该值较小, 但浙江沿海海岸线绵长, 通过SGD进入沿海海洋的营养盐通量必定对浙江沿海氮磷污染起着不可忽视的作用。

表3 一些元素在本研究区域含水层、沿海和海洋背景中的含量

注:“−”指未获得数据。

3 结 论

(1) 研究区地下水的盐度与226Ra放射性活度存在显著正相关关系, 而海水中没有呈现这种关系, 从侧面表明, 地下水中镭同位素是沿海海水中镭的一个主要来源, 而且这种输入过程是随机的。

(2) 12月份采集的海水中226Ra活度分布基本符合质量守恒模型的假设, 估算得到东沙湾SGD的通量为2.40×105~2.30×106m3/d, 平均每平方米的SGD通量为0.24~2.3 m3/(m2·d); 同时可以获得保守估计的全年通量为8.64×107~8.28×108m3/a, 平均每平方米的值为86.4~828 m3/(m2·a)。

(3) 用水平衡方法估算地下淡水的净排泄量, 以年平均降雨量和增发蒸腾量为参数, 根据地下水中氮、磷、硅等营养物质以及其他微量元素的监测数据, 计算得到研究区地下水通过SGD向海洋输送的营养盐的年平均通量分别为3.256 t/a、0.029 t/a和52.775 t/a。

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Temporal and spatial variations of226Ra in coastal sea and the estimation of submarine groundwater discharge (SGD)

JI Zhong-qiang1,2, HU Dan3, WENG Huan-xin1*, ZHANG Feng1and HAN Zheng-dong3

1. Institute of Environment and Biogeochemistry, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China; 2. Laboratory of Marine Ecosystem and Biogeochemistry, The Second Institute of Oceanography, State Oceanic Administration, Hangzhou 310012, China; 3. Radiation Monitoring Technical Center, State Environmental Protection Administration, Hangzhou 310012, China

Submarine groundwater discharge (SGD) is an important pathway for terrestrial material transferring to coastal sea. The shoreline is very long in China. Thus, there are important theoretic and practical meanings to accurately evaluate SGD and their potential effects to the ecological environment in coasts of China. The study area was in a gulf in Zhujiajian, Zhoushan, Zhejiang Province. Groundwater and sea water were sampled and analyzed during winter and summer, the dry and rainy season. Based on the temporal and spatial variations of226Ra in groundwater and sea water, the SGD flux in the study area is estimated to be 2.40×105~2.30×106m3/d, using the mass balance of226Ra. and a conservative year average is 8.64×107~8.28×108m3/a, based on the dry period data. Besides, the annual input flux of the nutrients, nitrogen, phosphorus and silicon, 3.256 t/a, 0.029 t/a and 52.775 t/a, separately, were estimated by hydrologic method using annual parameters, like precipitation et al.

226Ra; submarine groundwater discharge; coastal sea; nutrients

P595

A

0379-1726(2012)01-0015-08

2011-04-26;

2011-06-18;

2011-07-21

国家自然科学基金(40572175)

季仲强(1984–), 男, 博士, 主要从事环境与生物地球化学研究。E-mail: jzq840705@163.com

WENG Huan-xin, E-mail: gswenghx@zju.edu.cn; Tel: +86-571-87990144