Y2O3对MGH956合金的TIG焊接头组织和性能的影响

雷玉成， 李猛刚， 承 龙

(江苏大学材料科学与工程学院，江苏镇江， 212013）

Y2O3对MGH956合金的TIG焊接头组织和性能的影响

雷玉成， 李猛刚， 承 龙

(江苏大学材料科学与工程学院，江苏镇江， 212013）

采用TIG焊对1.3mm厚的MGH956合金进行原位合金化焊接，对比研究了未添加，添加质量分数为2%，4%和6%的Y2O3对焊缝显微组织及力学性能的影响。结果表明:添加Y2O3后的焊缝组织以等轴晶为主，焊缝晶粒细小均匀，没有明显的金属氧化物聚集现象，并且有新的增强相颗粒析出。Y2O3的添加不仅细化了晶粒，还提高了接头的显微硬度和抗拉强度，从而改善了焊接接头的力学性能。Y2O3添加量为4%时接头抗拉强度最高，平均抗拉强度为605MPa，达到母材的84%。

MGH956合金;Y2O3;TIG;原位合金化焊接

MGH956合金是采用机械合金化方法制造的氧化物弥散强化(Oxide dispersion strengthened，ODS）高温合金［1～3］，该合金采用超细超稳定的氧化物颗粒(Y2O3）对基体进行强化［4，5］，具有高温力学性能好、高温抗氧化和高温抗腐蚀性能好的综合优势，广泛应用于航空、航天、核能等领域，特别是在航空发动机热端零部件的选材方面具有突出优势［6］。

MGH956合金处于冶金不平衡状态，用熔化焊方法进行焊接比较困难。这是因为:熔焊时的熔化过程破坏了MGH956合金不平衡的冶金状态，使原来加入金属基体的一些熔点高、密度又较金属低的氧化物质点与液体金属发生分离并聚集成渣，残留在焊缝中或上浮集中到焊缝表面，破坏了材料原先的组成和性能，特别是耐高温性能［7］。若要从本质上提高焊缝性能，就必须抑制焊缝中金属氧化物的聚集，细化晶粒，或能够形成新的增强相。研究表明，稀土元素可以对焊缝金属起到净化和变质处理的作用，也能对焊缝金属中夹杂物起到细化、球化的作用［8，9］，同时焊接过程中稀土氧化物分解的元素可以与基体中的其他合金元素形成新的颗粒增强相［10，11］。因此，通过上述焊接冶金工艺，可以实现细化晶粒，增加颗粒相的数量，提高焊缝金属的力学性能。本研究以MGH956合金为研究对象，通过配制不同Y2O3含量的填充材料，利用原位合金化焊接方法，以研究Y2O3对焊缝组织与性能的影响。

1 实验

实验材料MGH956合金为机械合金化方法制备，经轧制加工的(Oxide dispersion strengthened，ODS）氧化物弥散强化合金板材。试样为经过热轧、冷轧后在1350℃再结晶退火1h的板材。板厚1.3mm，最大抗拉强度为720MPa。MGH956合金的化学成分如表1所示，填充材料的具体化学成分如表2所示。

表1 MGH956合金化学成分(质量分数/%）Table 1 Chemical compositions of MGH956 alloy(mass fraction/%）

表2 填充材料化学成分(质量分数/%）Table 2 Chemical compositions of the filler metal(mass fraction/%）

焊接前，将开30°坡口的母材试板(70mm×35mm）表面用砂纸打磨出金属光泽，并用丙酮清洗干净，焊接前将填充材料预先置于坡口内。使用型号为MW3000逆变全数字化钨极氩弧焊机，钨极直径为2.4 mm，直流正接，采用纯度为99.9%的氩气作为保护气，气体流量为8L/min，焊接电流70A，焊接电压12V，焊接速率1.8mm/s。在Instron电子万能试验机上按照GB/T 228—2000进行焊接接头拉伸性能测试，拉伸速率为1mm/min，每组有五件试样。用X射线衍射法(XRD）结合能谱分析(EDS）进行物相分析，扫描角度为 10～90°，速率为2°/min。使用维氏显微硬度计 (HVS-1000）、LEICADM 2500M正置透反射显微镜、JEOL JSM 7001F扫描电子显微镜(SEM）和JEM-2100透射电镜对焊缝组织进行微观组织测定和分析，其所用腐蚀液为:10%HNO3+10%HF+80%H2O(体积分数）。

2 结果与讨论

2.1 显微组织

MGH956合金的Cr含量为19.64%，在焊接冷却过程中，当熔池温度降到液相线以下时，将从合金液中直接析出铁素体组织，不会发生奥氏体转变［12］。由图1可以看出不同Y2O3含量的填充材料焊缝显微组织均为铁素体。

未添加Y2O3时(图1a），焊缝显微组织主要由长条形的柱状晶组成，焊缝晶粒粗大，且有粗大的金属氧化物聚集析出(图2）;添加2%Y2O3时(图1b），焊缝显微组织主要由大量细小等轴晶和少量柱状晶组成，焊缝组织不均匀，但焊缝晶粒明显被细化，且金属氧化物聚集数量明显减少、尺寸明显减小;添加4%Y2O3时(图1c），焊缝显微组织是细晶铁素体，其组织由细小的等轴晶粒组成，焊缝晶粒细小、均匀，没有明显的金属氧化物聚集现象;添加6%Y2O3时(图1d），焊缝显微组织主要由大量粗化的等轴晶粒组成，焊缝组织不均匀，金属氧化物粗大。从以上分析可以看出，在填充材料中分别添加2%，4%和6%的Y2O3，焊缝金属晶粒比不加Y2O3的明显细化，且金属氧化物聚集现象得到明显改善;添加4%Y2O3比添加2%和6%的焊缝晶粒更细小、均匀，抑制金属氧化物聚集效果更明显。

图1 不同Y2O3含量的填充材料焊缝显微组织 (a）0%Y2O3;(b）2%Y2O3;(c）4%Y2O3;(d）6%Y2O3Fig.1 Microstructure of the welding seam with filler material containing different Y2O3contents(a）0%Y2O3;(b）2%Y2O3;(c）4%Y2O3;(d）6%Y2O3

图3为不含Y2O3的填充材料TIG焊焊缝组织X射线衍射(XRD）图，结合图2可以看出MGH956合金焊缝中的增强颗粒在焊接过程中不断聚集粗化并形成Al5Y3O12。粗化的Al5Y3O12改变了纳米级颗粒在焊缝金属中均匀分布的特征，从而减弱了对铁素体的钉扎阻力。在焊接热循环的影响下，铁素体晶粒摆脱晶界上的氧化物颗粒的钉扎，导致MGH956合金的焊缝组织为粗大的铁素体组织(图2a）。

图2 未添加Y2O3的焊缝组织扫描电镜和能谱图Fig.2 SEM and EDS of the welding seam with filler-material not containing Y2O3

图3 未添加Y2O3的焊缝组织XRDFig.3 XRD of the welding seam microstructure with filler-material not containing Y2O3

通过显微组织分析，填充材料中添加不同质量比的Y2O3时，焊缝组织得到明显细化，晶界数量明显增加;添加适量的Y2O3，焊缝组织得到细化，形成力学性能优异的细晶铁素体(图1c）。Y2O3能细化晶粒的主要原因，是稀土氧化物分解成原子后对焊缝的冶金作用。

Y2O3在焊接条件下存在如下反应:

Y2O3在高温下发生式(1）反应，分解为气态的钇原子和氧原子，在TIG焊接条件下，焊接电弧温度可达8000～10000K，焊接电弧的高温足可以使上述反应充分进行，并达到平衡，使电弧气氛中含有稀土钇原子和氧原子，这些活性原子很容易吸附于液态金属表面而扩散到熔池中。

TIG焊的冶金反应区中，熔池反应区是金属及其合金的氧化与还原的主要区域。Y2O3在焊接熔池中通过式(2）反应被C还原，使Y原子过渡到焊缝中。

图4 添加4%Y2O3的焊缝生成物YAlO3透射电镜像和能谱图Fig.4 TEM and EDX of the formation particle YAlO3in the welding seam with filler material containing 4%Y2O3

由母材过渡到熔池中的Al原子与O原子有很强的亲和力，焊接过程中会通过式(3）反应生成Al2O3，使电弧气氛中的氧化势降低，增强了稀土元素的过渡。有研究［13］表明在1077℃时YAlO3相的Gibbs自由能为－32kJ/mol，所以在TIG焊接条件下，未分解的Y2O3还可与熔池中的Al2O3通过式(4）反应生成纳米级的稀土复合氧化物YAlO3(图4）。过渡到焊缝中的钇、氧原子会与填充材料中添加的Si，Ti等元素在熔池中发生反应生成新的亚微米级及纳米级(图5）SiO2和TiO2等增强相(图6）。

图5 添加4%Y2O3的焊缝组织生成物扫描电镜Fig.5 SEM microstructure of the weld formation particles with filler material containing 4%Y2O3

通过上述冶金学分析，在TIG焊条件下Y2O3分解成原子形式，过渡到焊缝中的钇原子、氧原子与熔池中其他元素发生反应生成新相，这些相提供了异质形核质点，从而降低晶核的表面能，使晶核易于形成，形核率增加;另外焊接熔池的快速凝固产生较大的过冷度，使临界形核功降低，提高了熔池中形核率，抑制了晶粒的长大，从而细化了晶粒。实验表明焊缝组织的晶粒细化还与填充材料中Y2O3的含量相关，填充材料中添加4%Y2O3，晶粒细化的效果最明显，焊缝晶粒细小、均匀(图1c）。Y2O3添加过少，在熔池的冶金过程中不能生成足够的新生颗粒相作为异质形核质点，晶粒细化的效果不明显;同时基体中原有的一部分增强颗粒在焊接过程中发生了冶金反应，其余未发生反应的原有的增强颗粒在焊接过程中不断地聚集粗化，形成一定数量的金属氧化物聚集(图1b）。如果Y2O3添加过多，未分解的稀土氧化物将不再分解，会使熔池中细小夹杂物增多，容易相互聚集形成大尺寸的夹杂物，导致异质形核质点减少，这反而不利于晶粒的细化(图1d）。

2.2 焊接接头抗拉强度分析

试样的抗拉强度值列于表3，未添加Y2O3时焊缝抗拉强度最低为483MPa，其拉伸断口出现河流花样，是明显的解理断裂特征(图7a）。添加4%Y2O3时焊缝抗拉强度最高，平均值达到605MPa，其微观断口局部有韧窝且比较密集(图7b）。其余各组焊缝的抗拉强度值和断口微观特征均介于这两组之间。

图6 添加Y2O3的焊缝组织XRD图Fig.6 XRD of the welding seam microstructure with filler material containing Y2O3

表3 焊接接头的抗拉强度Table 3 The tensile strength of weld joint

图7 拉伸断口微观形貌 (a）未添加Y2O3的焊接接头;(b）添加4%Y2O3焊接接头Fig.7 Microstructure of the tensile fracture (a）weld joint fracture with filler material not containing Y2O3;(b）weld joint fracture with filler material containing 4%Y2O3

添加4%Y2O3时焊接接头抗拉强度要高于其他含量的Y2O3的填充材料，这主要是由于:(1）添加4%Y2O3的填充材料能使焊缝金属晶粒明显细化，并能显著抑制原来的纳米级弥散氧化物聚集，故其抗拉强度最高。(2）焊缝金属的晶界数量明显增加，晶界形状呈类圆形，晶界处干净无明显夹杂物析出(图1c）。依据断裂力学理论［14］，焊缝金属的韧性不仅取决于组织状态，同时也受到内部夹杂物的影响，夹杂物的大小、形态、数量均对裂纹的形成和扩展有很大影响。焊缝夹杂物处容易产生应力集中，往往是微裂纹形成的源头。稀土元素能使原来焊缝中多边形夹杂物球化，球化后的夹杂物周围应力集中明显减小，从而提高了焊缝金属的强度。(3）与未添加Y2O3时焊缝组织(图8a）相比较，填加4%Y2O3时焊缝组织出现了大量分布均匀的位错线和位错结(图8b）。金属发生塑性变形时，晶体的滑移实际上是位错沿着滑移面运动的结果。当滑移面滑移时，各滑移面相交，因而在不同滑移面上运动着的位错必然相遇并发生交割，对滑移起到阻碍作用，必然提高焊接接头的抗拉强度。

图8 焊缝组织位错组态的TEM像 (a）未添加Y2O3的焊缝位错组织;(b）添加4%Y2O3的焊缝位错组织Fig.8 TEM of weld seam dislocation (a）TEM of weld seam dislocation with filler material not containing Y2O3;(b）TEM of weld seam dislocation with filler material containing 4%Y2O3

2.3 焊接接头显微硬度分析

图9为不同焊接工艺下焊接接头硬度曲线。由图可知，添加不同填充材料时焊缝中心的显微硬度都远低于母材。这是因为MGH956合金在焊接前后均为铁素体组织，但焊接前基体材料处于冶金不平衡状态，基体中纳米级的弥散氧化物颗粒对铁素体组织有很强的钉扎作用，TIG焊焊接过程中破坏了这种不平衡状态，并且新生增强相颗粒尺寸从纳米级到亚微米级不等，对铁素体组织的钉扎作用要

弱于原来的纳米级弥散氧化物颗粒。

添加Y2O3时焊缝中心的显微硬度高于未添加Y2O3成分的焊缝中心的显微硬度，这主要是由于前者在原位合金化焊接过程中更好地抑制了原来的纳米级弥散氧化物的聚集，细化晶粒的同时在熔池中发生合金化反应［11］，生成 SiO2，Al2O3，TiO2和YAlO3等新的颗粒增强相，尤其以纳米级的球状YAlO3提高硬度最为明显。其中，添加4%Y2O3的硬度最高，这是因为此种填充材料对焊缝组织的细化效果最为明显，形成的析出相也最为细小。

3 结论

(1）将稀土氧化物Y2O3添加到填充材料中，稀土元素Y可扩散到焊缝中去。添加4%Y2O3的填充材料焊缝组织由细小的等轴晶粒组成，焊缝晶粒细小、均匀，没有明显的金属氧化物聚集现象。

(2）过渡到焊缝中的钇原子、氧原子与填充材料中添加的Si，Ti以及基体材料中的Al等元素在熔池中发生原位合金化反应生成新的纳米级和亚微米级的 SiO2，TiO2，Al2O3和 YAlO3等增强相。

(3）添加Y2O3可以显著提高焊接接头的抗拉强度，含4%Y2O3的填充材料进行TIG焊原位合金化焊接时，焊接接头平均强度为605MPa，达到母材的84%。

［1］UKAI S，FUJIWARA M.Perspective of ODS alloys application in nuclear environments［J］.Journal of Nuclear Materials，2002，307(1）:749 －757.

［2］KIMURA A，KASADA R，KOHYAMA A，et al.Recent progress in US–Japan collaborative research on ferritic steels R＆D［J］.Journal of Nuclear Materials，2007，370(1）:60－67.

［3］SCHAAF B，TAVASSOLI F，FAZIO C，et al.The development of EUROFER reduced activation steel［J］.Fusion Engineering and Design，2003，69(1/2/3/4）:197 －203.

［4］彭顺米，吴承建，胡本芙，等.氧化物弥散强化铁素体型合金的研究［J］.金属热处理学报，1997，18(3）:101－106.

(PENG S M，WU C J，HU B F，et al.Study on a new oxide dispersion strengthened ferritic steel［J］.Transactions of Metal Heat Treatment，1997，18(3）:101 －106.）

［5］胡本芙，彭顺米，吴承建，等.氧化物弥散强化铁素体钢(ODS）再结晶行为的研究［J］.金属热处理学报，1999，20(1）:12 －17.

(HU B F，PENG S M，WU J，et al.Behavior of recrystalization in oxide dispersion strengthened ferritic steel［J］.Transactions of Metal Heat Treatment，1999，20(1）:12 －17.）

［6］淮军锋，郭万林，李天文，等.氧化物弥散强化高温合金MGH956的基本焊接性研究［J］.材料工程，2008，(9）:52－55.

(HUAI J F，GUO W L，LI T W，et al.Weldabilities of the oxide-dispersion-strengthened Superalloy MGH 956 ［J］.Materials Engineering，2008，(9）:52 －55.）

［7］张胜，侯金保，郭德伦，等.MGH956合金TLP连接机理及接头组织分析［J］.焊接学报，2004，(6）:43－47.

(ZHANG S，HOU J B，GUO D L，et al.Transient liquid phase bonding mechanism and microstructure of MGH956 joints［J］.Transactions of the China Welding Institution，2004，(6）:43 －47.）

［8］薛海涛，李建国，李俊岳.焊条药皮中稀土氧化物向焊缝中过渡机制的研究［J］.中国稀土学报，2003，(5）:580－583.

(XUE H T，LI J G，LI J Y.Mechanism of rare earth oxide transferring from coated electrode to welding pool［J］.J Chin Rare Earth Soc，2003(5）:580 －583.）

［9］朱元凯，洪彦若，彭惰强，等.稀土氧化物渣系对高硫铁水脱硫预处理的研究［J］.稀土，1983(4）:9－13.

(ZHU Y K，HONG Y R，PENG D Q，et al.Rare earth oxide slags for high sulfur desulphurization of hot metal pretreatment research［J］.Journal of Rare Earth，1983(4）:9－13.）

［10］苏锵.稀土化学［M］.郑州 :河南科学出版社，1993.

［11］赵兴科，吴平，周玉生.稀土对钢焊缝组织的影响［J］.热加工工艺，1997，26(5）:6－8.

(ZHAO X K，WU P，ZHOU Y S.Influence of RE elements on steel weld microstructure［J］.Hot Working Technology，1997，26(5）:6 －8.）

［12］陈剑虹.不锈钢焊接冶金学及焊接性［M］.北京 :机械工业出版社，2008:8.

［13］OLGA F，HANS J S，THOMAS L，The assessment of thermodynamic parameters in the Al2O3-Y2O3system and phase relations in the Y-Al-O system［J］.Scand J Metall，2001，30(3）:175 －181.

［14］杨军，吴鲁海，茅及放.低合金高强钢焊缝熔敷金属强韧化机理［J］.焊接学报，2006，(3）:86－90.

(YANG J，WU L H，MAO J F.High strength low alloy steel weld metal toughness mechanism［J］.Transactions of the China Welding Institution，2006，(3）:86 －90.）

Effect of Adding Y2O3to Filler Material on Microstructure and Properties of TIG Welding Joint of MGH956 Alloy

LEI Yu-cheng， LI Meng-gang， CHENG Long
(School of Material Science and Engineering，Jiangsu University，Zhenjiang 212013，Jiangsu China）

Through adding rare earth(RE）yttrium oxide(Y2O3，0%，2%，4%，and 6%，mass fraction）to the self-contained filler material，TIG was adopted to make the thickness of 1.3mm MGH956 alloy in-situ alloying welding.The effects of different contents of Y2O3on microstructure and mechanical properties of the welding seam metal were investigated.The results show that the microstructure of the welding seam with Y2O3was main equiaxed grain，the grains are fine and uniform，without apparent metal oxide clusters and with the new reinforced particles precipitation.That filling Y2O3in the welding process can refine the grain size and also improve the hardness and tensile strength of the weld-joints，wherein，the weld joint tensile strength of the filler material containing 4%Y2O3are better than those with 2%and 6%Y2O3(mass fraction），the average value is 605 MPa，reaching 84%tensile strength of the parent material.

MGH956 alloy;Y2O3;TIG;in-situ reaction

10.3969/j.issn.1005-5053.2012.6.012

TG422.3

A

1005-5053(2012）06-0078-07

2012-05-14;

2012-08-30

国家自然科学基金资助项目(51075191）;江苏大学科技创新团队资助项目(JD0805）;江苏省高校博士创新计划资助项目(cxzz11_0556）;江苏高校优势学科建设工程资助项目

雷玉成(1962—），男，教授，主要从事新材料连接和焊接模拟研究，(E-mail）yclei@ujs.edu.cn。