土壤-植物系统中氚迁移研究现状与展望

邱国华

（核工业北京地质研究院，中核高放废物地质处置评价技术重点实验室，北京 100029）

土壤-植物系统中氚迁移研究现状与展望

邱国华

（核工业北京地质研究院，中核高放废物地质处置评价技术重点实验室，北京 100029）

对土壤-植物系统中氚迁移研究的意义、国内外研究进展作了概括性的介绍与展望，包括氚在不同土壤和植物中的时空分布、迁移规律及其影响因素、氚的化学形态和氚迁移数学模型研究等。总结了已取得的研究成果，并分析、讨论了研究中存在的问题。

氚迁移；土壤-植物系统；研究进展

1 研究意义

目前，全世界核电站采用最广泛的堆型是压水堆，而氚水（HTO）是压水堆核电站主要的放射性流出物之一，未来的能源——可控热核反应堆可能对环境产生影响的主要核素也是氚［1］。此外，核试验和放射性废物处置也会向环境释放大量的氚，并对地下水造成放射性污染［2］，故3H也是放射性废物处置中的重要核素之一［3］。氚水进入环境后直接参与自然界的水循环，将会经地下水等途径而迁移，从而有可能进入生物圈，可以迅速地被生物圈中的一切生物有机体所吸收，并以直接或间接的方式对人类健康造成危害。氚虽属低毒，但氢是生命细胞中最普遍存在的一种元素，故氚原子对生物体可能会造成的影响不容忽视。于是，氚已成为人类在利用核能时影响环境的主要核素之一，成为核设施安全评价及相关研究中所关注的重要对象。

土壤是人类周围环境中变化最复杂、信息最丰富、最敏感的部分［4］，处于岩石圈、水圈、大气圈和生物圈的交接地带，而植物是土壤、空气和水体放射性污染的生物终端，通过对土壤、岩石和植物样品的分析可以揭示环境现状及放射性核素迁移情况。因此，研究氚在生态环境中，特别是土壤-植物系统中的迁移行为是一项亟待开展的工作。

2 氚的特性和来源

氚的半衰期为12.43 a，在衰变时发射能量较低的β粒子，其最大能量为18.6 keV，在空气中平均射程仅为5.7 mm，其外照射和吸入内照射均可忽略，产生的照射几乎全部是通过食入途径［5］， 生物半排期约为8～l0 d，可造成一定的内照射危害。氚在环境中主要以HTO和HT的形式存在，质量分数各为99%和0.1%［6］，以甲烷或有机物化学形态存在的很少。

环境中的氚来源于天然生成和人工制造两种途径［7］。天然氚主要来源于宇宙射线中大于4.4 MeV的中子轰击上层大气中的氮而发生14N（n，T）12C核反应。目前，地球上氚的主要来源是人工氚，人工氚主要来源于核爆炸（尤其是氢弹试验）、核反应堆和核燃料后处理，氚是伴随核能开发而产生的重要污染物。显然，随着核电规模的增大，氚在环境中的产生量和累积量也将增大。到1995年，反应堆和核燃料后处理厂将成为氚的主要环境污染源［6］。例如：重水堆核电站每年向大气排放氚的平均排放量高达约 22.2×1012Bq·a－1； 纽约州南布法罗市的核燃料后处理厂排放到环境的氚约为 740×1010Bq·a－1， 其中有 25%以气态排出，65%以液态废物排放，其余10%存留在待处置的高放废液中。

3 国内、外研究进展

氚被释放到环境中后，伴随着自然界水的循环，可通过物理、化学交换和生物转化等方法在环境中循环，因此在大气、江河、湖泊、海洋和土壤，乃至植物和动物体内均有氚的痕迹。HT可进入土壤并经酶催化反应生成HTO［8］，未经蒸发留在土壤中的氚主要以液态水形式在土壤中运移。氚结合到植物和动物有机分子中去，形成氚化合物，称有机结合氚 （OBT）。国内、外研究人员针对土壤、土壤-植物系统中氚迁移问题，进行了较多有意义的实验研究和理论分析工作。

3.1 氚在土壤中的迁移行为

国内、外针对氚在土壤中迁移行为所进行的相关研究有近50 a的历史，已开展大量实验研究工作。近年来的相关研究主要集中在以下几方面：

（1）氚在土壤包气层和含水层中迁移规律及其影响因素研究

武清华等［9］测定了土壤包气层中3H在天然条件和人工喷淋条件下的扩散系数，并研究了3H示踪剂在黄土包气层中的迁移行为，得出了在华北地区黄土高原天然条件下包气层以及2 m×2 m实验坑中氚示踪剂的迁移速度和纵向扩散系数。

王金生等［10］通过野外实验研究表明：在包气带中，黄土对99Tc的吸附大于3H；在含水层中，黄土对3H迁移的影响大于99Tc。采用非平衡吸附模式NESOR程序模拟了3H在黄土包气带和含水层中的迁移过程，结果表明：3H在黄土含水层中分配系数为0.116 mL·g-1，其滞留机理尚待研究。

王志明等［11］通过氚在黄土包气带现场示踪试验结果的分析，发现3H纵向分布在相对浓度较大时是对称的，而相对浓度较小时则不对称。氚的横向扩散参数约为纵向扩散参数的1/3。按快成分计算出关心地点的浓度在某些情况下大于常规计算结果。这表明，以质心运动速度为代表的常规计算在某些情况下是不保守的。

王金生等［3］研究了我国某民用低中放固体废物处置场核素迁移的途径，对核素在地下水中的迁移进行了详细分析与计算，结果表明，包气带是延迟核素迁移的主要屏障，但在500 a内不能延迟3H和14C的迁移，且能穿过包气带的核素只有3H和14C。

滕彦国、左锐等［12-13］进行了饱和条件下3H和Br-、3H和99Tc与非饱和条件下3H和131I的溶质迁移野外和室内模拟实验。结果表明：3H的迁移速度滞后于Br-、99Tc和131I，3H在饱和黄土中迁移的延迟因子为1.95～2.05，相当于在地下水中迁移的速度比地下水流速慢了50%。影响3H迁移滞后的因素主要有土壤黏土矿物的吸附、土壤中不流动水的存在、3H的初始浓度和土壤的理化性质 （pH、水/固比和腐殖酸含量等）。因此，将3H示踪剂用于测定地下水的流速会导致结果偏低，也是不安全的方法。

杨月娥等［14］在野外试验场地下研究设施的实验竖井中进行了3H和Br-的混合迁移实验。结果表明：在相同条件下，Br-的迁移速度均大于3H的迁移速度，这可能是由于负离子的排斥效应造成的。

曾妮［15］通过氚在4种土样中的吸附特征实验，得出了四川安县土、四川江油土、北师大校园土和山西黄土等4种土样对氚的分配系数，且实验结果表明，对氚的分配系数受随吸附时间、水土比、氚水比活度、pH值和有机质含量等条件影响不大。

Robert D.Fallon［16］对美国沿海平原和东南部皮德蒙特地区不同土壤中分子氚的沉积速率、植被和土壤深度进行了氚吸收的影响实验研究。从6个不同场址的调查结果来看，氚的沉积速率为0.002 5～0.11 cm·s-1，平均值为0.028 cm·s-1，表层20 cm土壤的沉积速率最高。植被对氚沉积速率没有明显的直接影响。

P.Fodor-Csányi等［17］对 HTO 从一个点源向含放射性废物（距点源10～40 cm）的土壤中迁移情况进行了研究。结果表明：HTO在水平方向上的分散作用要远大于垂直时，这可能是由于HTO较大的向下迁移率加强了水平方向上的分散作用。经预测，HTO在1 m厚土壤中从一个点源向下迁移时，平均迁移速率从第1 a的0.14 cm·L-1降低至第50 a时的0.05 cm·L-1，这可能是由于深部土壤结构变化引起水动力梯度降低而造成的。

土壤的物理、化学条件 （如温度、pH值和Eh值），以及有机质和微生物含量的变化也会影响核素的迁移［18］。土壤温度的变化引起3H的蒸发，土壤的pH值和Eh的变化引起核素化学形态及其活动性的变化，土壤微生物的存在会将核素的高价态还原为低价态进而影响其迁移。 Rat’ko A I等［19］的研究表明，采用改性的黏土矿物吸附地下水中的3H，可以达到控制3H扩散的目的，土壤中黏土含量的增加会降低3H的迁移速度。此外，土壤中不流动水的存在将影响土壤的饱和状态与核素的行为［20］，由于不流动水的存在，使流动水的平均孔隙流速增大，如果3H在不流动水中的比例很大 （如发生同位素交换等作用），将影响其迁移。

（2）氚在土壤中的化学形态的研究

在土壤腐殖层的微生物生长繁殖过程中，部分HTO中的氚被用于构成有机物。Papke H等［2］对5种不同的土壤进行了实验，结果表明，OBT的平均形成率与土壤中的平均HTO活度有关（0.03%～0.05%/周），但当向土壤中加入葡萄糖基液后增加到0.35%/周。Diabate等［22］对OBT的研究表明，土壤中形成的OBT在被新陈代谢为HTO之前，其平均停留时间为5 a。

McFarlane J C 等［23］的研究表明， HT 在土壤中的渗透深度仅有2.3 cm，这是由于HT沉积在土壤后很快被微生物（如细菌、原生动物和苔藓等）氧化转变为HTO。因此，所有沉积在地表的氚（HT和HTO）最终进入土壤水并参与整个水循环，例如蒸发、地下水迁移和植物的吸收和蒸腾等［24］。

（3）氚在土壤中迁移的数学模拟研究

郭敏丽等［25］应用GROUND程序分别对3H等各示踪剂在饱和黄土中的迁移进行了模拟，获得了各示踪剂在饱和黄土中的阻滞因子。且研究结果表明，示踪剂 “电性理论”不能用来解释3H、Br-和I-在饱和黄土中迁移时产生的滞留现象。

郭敏丽等［26］对饱和黄土核素迁移实验数据进行了流速反推模拟，结果显示，3H和Br-在饱和黄土的迁移中均存在延迟现象，且3H的延迟大于Br-，模拟获得3H的延迟因子为1.95～2.05。通过比较，采取常用模拟法获得的水流流速存在较大误差。延迟因子的灵敏度分析结果显示，延迟因子对3H和Br-在饱和黄土中的迁移具有较大影响。

郭敏丽等［27］针对非均匀性明显的某放射性废物处置场候选场址，应用分形理论方法，在介质水力性质参数与介质结构分维之间建立函数关系式来描述场址介质的非均匀性，应用不同方法对核素3H和90Sr的迁移进行预测比较。结果表明，采用分形理论方法预测的核素迁移浓度比参数直接回归法更接近实际情况，分配系数的取值对预测结果影响较大。

张建鑫等［28］通过开发应用GMS软件，对某区域内地下水流动和3H（氚）的迁移行为进行了数值模拟，获得了压力水头和速度场等参量，以及特定位置3H体积分数随时间变化曲线。对比分析表明，计算结果与实验测量结果基本一致。

3.2 氚在土壤-植物系统中的迁移

3.2.1 氚在土壤、空气和植物中的迁移过程

氚在土壤、空气和植物中迁移与循环的过程如图1所示［29-30］。氚从土壤到植物的迁移过程是与植物根部对水的吸收有紧密联系的，其迁移过程与普通水类似，沿自由能梯度通过树叶迁移进入植物内；树叶中水分蒸发维持了这个梯度［24，31］。氚从土壤到植物的迁移过程受土壤中HTO的活度和分布、土壤特性（结构、类型和含水量等）和植物根系的发育程度的影响较大，根系的模式由植物的种类和生长阶段决定［32］。

3.2.2 氚迁移的机理

氚的吸收迁移取决于氚的化学形态，氚的氧化物（HTO）能以液态水或水蒸气的形态较容易地直接进入植物内部，但实验研究表明，氚气HT由于其在水中的低溶解性而不被植物所吸收［33］。植物被HT污染的一般途径包括了其 在 植 物 叶 子［33-34］和 土 壤［34-35］中 被 氧 化 成HTO。实际上，土壤中氚化水通过蒸发蒸腾从土壤转移至空气，将导致树叶对HTO水蒸气的吸收［35-36］。当HT到HTO的转化率较高时（例如 0.104～1.64 Bq·（min·g）-1盆栽莴苣鲜物质［1］），氚在从环境到植物的迁移机理总体上可以总结为HTO的吸收。

3.2.3 国内、外研究进展

近年来，国内、外开展土壤-植物系统中氚迁移相关研究的主要内容有:（1）氚在土壤-植物系统中时空分布、迁移规律及其影响因素研究；（2）氚在土壤-植物系统中化学形态的研究；（3）氚在土壤-植物系统中迁移数学模型的研究。具体内容如下：

Evenden W G等［38］对被地下水中3H和14C污染的湿地-植物系统中的核素迁移进行了研究，结果表明，3H的累积和迁移途径为土壤-根-叶。 Belot［33］的研究表明， 在各种情况下，生长在被污染土壤上的植物中氚的滞留时间取决于该土壤中氚的滞留时间。

Sweet C W等［39］对排放到大气中的氚化水引起的环境氚转移进行了研究，结果表明：HTO进入土壤后，很容易被植物根部吸收，通过蒸发回到大气中。大气中分子形式的HT也能进入土壤和植物，易被土壤中的微生物氧化成HTO。在排放HT后，沉积在土壤中的HTO可以在树木根系之中滞留长达3个月之久。

Raney 和 Vaadia［40］对向日葵和烟草植物进行了氚迁移实验，结果表明：植物茎和成熟叶子的叶柄中的组织自由水氚（TFWT）活度在12 h内达到与营养液中相同的氚活度，此时，氚在营养液与植物终端节点中缓慢达到了平衡。相反，叶脉组织中的TFWT活度则保持在较低水平，可能是由于与大气的水交换所致。此外，约有1/2～4/5的土壤氚（HTO）至少在有光的条件下12 h内，在植物生长阶段转移到大气中。

Choi Y H 等［41］对模拟稻田中 OBT和地下水中HTO的分布进行了研究，发现稻秆和籽粒中OBT的HTO土壤-植物转移系数（TF）的最高值出现在各部位生长最活跃期间；当在最表层土壤中加入HTO时有利于增加OBT的产量。收获1周后，30 cm表层土壤中剩下不到4%的HTO，估计有70%～90%的HTO通过蒸发逸散至空气中。

通过测量美国萨凡纳河工厂周围地区土壤和植物中的核素，研究了氚从土壤进入植物的情况［42］，结果表明HTO沿树干向上流动，HTO在树干中的扩散比在大部分土壤中的扩散强；在热带条件下，番茄中氚的半排期为6～14 d，而在温带气候区，放射性核素经土壤进入时，氚的半排期为60 d。

Higgins N A 等［43］建立了 TRIF 模型用于模拟氚在环境食物链中的迁移过程，该模型提出了氚以氚气和氚水的形式通过食物链迁移进入牧场、农作物和动物，也包括了有机结合氚的产生和迁移。

史建君等研究了HTO在茶树-土壤［44］、玉米-土壤［45］、 大豆-土壤［46］和青菜-土壤［47］模拟生态系统中的迁移规律，并应用具有相互交换的双库室开系统模型确定了各分室的拟合方程。结果表明：

（1）氚以自由水氚和结合态氚形态存在于土壤、茶树、玉米、大豆植株和青菜组织中，其中自由水氚远大于结合态氚，只有成熟的玉米籽粒、大豆籽和成熟的茎杆例外；

（2）玉米和大豆植株中的自由水氚比活度于引入后6 h时达最大值，随后逐渐下降，而结合态氚呈缓慢增加；茶树中的总氚比活度随时间逐渐增加至最大值后又趋下降；表层土中两种形态氚基本呈逐渐下降趋势；

（3）可食部分玉米和大豆籽粒的浓集系数（CF值，植物中HTO比活度与土壤中HTO比活度之比）分别为4.41和1.12，表明玉米籽粒对HTO具有一定的富集作用，而大豆籽对氚水基本没有富集作用。

王寿祥等［48-49］研究了氚水在水稻田中迁移、运送的动态过程。结果表明：

（1）早稻田土壤上部，自由水氚增大至第8 d后下降，其结合态氚增加至第22 d高于自由水氚；而晚稻田土壤上部及根部的自由水氚及结合氚浓度基本上随时间降低；

（2）早稻田土壤中的总氚质量活度在1 d内达到最大值，之后便下降，晚稻田土壤中的总氚质量活度则始终随时间单调地降低。

王 寿 祥［50］、 张 永 熙［51］等 利 用 同 位 素 示 踪技术研究了进入水体的HTO向陆地迁移的规律，结果表明：

（1）陆地作物中HTO质量活度远高于土壤；对陆地作物来说，青菜中的HTO质量活度比玉米高得多，这与青菜含有的水分比玉米多有关；并且青菜中的自由水氚质量活度远高于结合态氚，而玉米则正好相反；

（2）对土壤而言，HTO质量活度沿深度方向几乎均匀分布：自由水氚平均质量活度为 （0.76±0.11）Bq·， 结合态氚平均为（2.14±0.18）Bq·

（3）可食部分的浓集系数（CF值）：青菜（地上部）为5.4，玉米籽为4.9。

3.3 存在的问题

从国内、外对氚在土壤-植物系统中迁移的研究现状来看，主要存在以下问题：

（1）对氚在土壤-植物系统中迁移的相关研究中，大都以常见的土壤、水和植物类型作为研究对象，特别是对核电站周边环境的研究较多，而针对干旱地区和放射性废物处置的相关研究还很缺乏，甚至是空白。例如在我国，大气降水、地表水和地下水等氚质量活度地区分布的总体特点是：西、北高，东、南低，尤其是甘肃省西北部是我国氚质量活度的高值区，这与其位于高纬度地理位置、具备干燥的气候条件，以及附近有核研究、核废物处理处置等活动有关［52-53］。因此，我国西北干旱地区环境中氚迁移的规律还有待进一步深入研究。

（2）对土壤-植物系统中氚的分布与迁移规律的研究较多，对氚迁移影响因素的分析尚不够全面，对氚迁移机理的分析和研究还相当缺乏，更未形成系统的理论。

（3）我国在土壤、植物及其他生态样品中氚含量分析技术和设备相对落后，特别是用于对结合态氚分析测试的预处理设备与国外相比还较落后，且自动化水平较低。

4 总结和展望

（1）国内、外研究人员对氚在土壤-植物系统中迁移规律已开展了许多基础性研究工作，包括氚在不同土壤和植物中的时空分布、迁移规律及其影响因素、氚的化学形态、氚迁移数学模型研究等；研究方法主要有：实验室模拟、野外现场实验和针对核事故的核素迁移调查及研究等。

（2）通过对氚在土壤-植物系统中的时空分布、迁移距离和速度、转移系数等核素迁移特性指标及其影响因素进行研究，对氚进行迁移动力学的数学模拟，并对氚迁移机理进行分析，进一步提出氚迁移的系统理论，可为核设施选址、放射性废物处置等的安全评价和辐射环境影响评价提供重要科学依据，同时，对于氚迁移在其他领域进行相关研究的定量描述也有一定参考价值。

（3）对已有氚迁移研究成果的总结分析表明，今后我国应尤其在干旱地区氚迁移规律、氚迁移机理分析、结合态氚分析技术和设备方面加强实验和理论研究。

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The research status and prospect of tritium migration in soil-plant system

QIU Guo-hua
（CNNC Key Laboratory on Geological Disposal of High-level Radioactive Waste，Beijing Research Institute of Uranium Geology， Beijing 100029， China）

In this paper，the research significance and progress of tritium migration in soil-plant system are briefly introduced， which includes spatial and temporal distribution， migration pattern and influence factors， chemical forms， mathematical models of tritium migration in different soil and plant.The research results are summarized，and the existing problems in research process are analyzed and discussed.

tritium migration；soil-plant system；research progress

X508

A

1672-0636（2011）03-0180-07

10.3969/j.issn.1672-0636.2011.03.010

2011-05-10；

2011-06-07

邱国华（1981—），男，江西信丰人，工程师，博士研究生，主要从事辐射环境保护与评价工作。E-mail:nanqiuguohua@sina.com