稻谷吸湿性应力裂纹分形模型的动力学分析

杨国峰 陈 江

(南京财经大学食品科学与工程学院，南京 210003)

稻谷吸湿性应力裂纹分形模型的动力学分析

杨国峰 陈 江

(南京财经大学食品科学与工程学院，南京 210003)

将稻谷裂纹的生成看作籽粒内微缺陷扩展而成，建立了裂纹扩展分形模型，给出了分形模型背景下裂纹扩展的判据，推导出吸湿情况下断裂面的表面能，分析了分形模型的动力学特性。结果表明:吸湿性裂纹扩展路径通过淀粉颗粒，且宏观扩展方向受分形效应影响;分形效应降低了微裂纹扩展不规则程度;在吸湿膨胀情况下，淀粉对稻谷抗裂能力影响的本质是淀粉平均相对分子质量Mr存在差异，由于淀粉颗粒的Mr与直链淀粉含量的非线性关系的存在，使得裂纹率与直链淀粉的线性相关性并不显著。

稻谷 吸湿裂纹 分形几何 淀粉颗粒 直链淀粉含量 相对分子质量

稻谷吸湿生裂现象的研究已有80多年的历史，到目前为止更多的研究集中于宏观裂纹形成的内在机制与外部环境条件上，但在如何有效地防止籽粒内部微观裂纹扩展的方面研究乏力［1］。根据应力学说，稻谷裂纹的起点为谷粒内部应力平衡发生剧烈变化的区域，也就是说，籽粒局部的瞬时拉应力超过了相应部位的抗拉强度极限。因此，从理论上研究稻谷裂纹的产生与扩展一般是通过对谷粒内部拉应力状态的分析而获得［2－5］。Lague 等［4］和 Lan 等［5］建立了谷粒吸湿过程的有限元模型(FEM)，以受拉状态下的最大形状改变能密度为抗拉强度极限的判据，预计了稻谷宏观裂纹的生成扩展过程。然而，FEM假设谷粒的力学特性为各向同性，对于微观裂纹扩展的问题而言，这是一个严重的限定，因此，相关研究多以宏观裂纹产生的敏感性试验为主［6］。Kunze等［7］指出稻谷籽粒局部抗拉强度极限的大小与品种有关，品种涉及粒形、化学组成和内部微观缺陷等多个方面，它们直接影响稻谷宏观裂纹形成的难易程度;程秋琼［8－9］证实了粒形、淀粉、蛋白质等的含量是影响低水分稻谷吸湿生裂的重要因素;刘友明等［10］比较了不同干燥方式处理的稻谷籽粒内部的微观结构，认为稻谷吸湿产生裂纹的敏感性与籽粒中存在的微裂纹面积存在相关性;王跃星等［11］进一步系统分析了稻谷裂纹产生的遗传特性，发现粒形对稻谷宏观裂纹生成的影响达到极显著水平，而化学组成的不同和内部微观缺陷的存在主要导致稻谷宏观裂纹率的微小波动，相关性未达到显著水平，其中直链淀粉质量分数在18.9%以下时基本不出现斜裂纹。

国内外学者还借助扫描电子显微镜对稻谷裂纹进行了研究，根据统计分析的结果得到了稻谷籽粒微观裂纹的主要扩展路径。在环境温度为60℃的干燥条件下，谷粒(初始含水率20.4%w.b.)的糊粉层附近的淀粉细胞中的淀粉颗粒首先发生玻璃化转变，该区域迅速分化成橡胶态和玻璃态两个部分，由于干燥初始阶段淀粉细胞内的水分较均匀，因此，微裂纹在淀粉细胞壁界面处产生并向胚乳内侧扩展，随着干燥时间的推移，谷粒近中心处的轴向拉应力也因淀粉颗粒的收缩而增至最大，将淀粉颗粒之间的蛋白质间质撕开形成微裂纹［12－13］;在环境温度为20～25℃和40～45℃的干燥条件下，稻谷(初始含水率26.05%w.b.)未发生玻璃化转变，位于胚乳中心或近中心处的裂纹主要沿淀粉颗粒边缘扩展［10］;在自然晾晒干燥条件下，稻谷(初始含水率约24%w.b.)的应力裂纹起始于胚乳的中心部位，大多数裂纹穿过淀粉细胞壁沿淀粉粒边缘扩展，并一直延伸到籽粒的皮层附近，另外，还存在少量贯穿淀粉粒的微裂纹［14］。显然，稻谷中的淀粉粒、蛋白质体及它们的组成成分与胚乳细胞内的微观应力裂纹扩展路径密切相关，水合作用力理论可以解释微裂纹沿淀粉颗粒边缘扩展的现象，这是因为淀粉与蛋白质的吸水特性存在差异，导致淀粉颗粒、蛋白质体受到不等的水合作用力，然而，针对撕开淀粉颗粒的现象，目前还没有一个理论能够予以解释。

在本研究中，把稻谷宏观裂纹的生成过程看成籽粒结构内部微小缺陷承受应力集中效应而扩展的过程，假设稻谷内部微观裂纹的扩展区域未发生玻璃化转变，则籽粒宏观裂纹的生成是微观组织缺陷与吸湿膨胀共同作用的结果［15］。考虑到各种形式的吸湿裂纹均存在分形现象［10，14］，建立综合性的微观裂纹分形模型，根据临界断裂条件和能量守恒定律对模型进行动力学分析，并与已报道的吸湿性裂纹敏感性试验比较，证实了分形模型的合理性，为稻谷微观裂纹扩展过程的定量研究，典型干燥工艺的优化设计提供理论依据，还能为深入探讨其他化学组分(如蛋白质)对稻谷裂纹形成的影响机制提供理论启发。

1 稻谷应力裂纹分形模型的建立

1.1 稻谷应力裂纹的发生和发展

经产后处理的稻谷胚乳组织中通常含有大量的微小缺陷［10，16－17］，当淀粉粒和蛋白质体发生吸湿膨胀时，空隙的尖端会产生应力集中效应。换言之，随着膨胀进行，平均应力还很低时，微缺陷尖端的局部应力已达到很高的数值，使裂纹的扩展在空隙间发生。以东农423稻(含水率12.5%)为例，常温下的平均抗拉强度极限为 11.42 MPa［18］，假设稻谷经阴干处理产生一个椭圆形的微孔洞(长轴长为 852 μm，短轴长为 6 μm)［10］，当空隙开始扩展时，根据Griffith断裂理论得空隙处的平均应力。

σ =σmax/(1+2a/b)=11.42/(1+853/3)≈0.4

式中:σ为空隙附近的平均应力/MPa;σmax为空隙扩展时的抗拉强度极限/MPa;a为空隙长半轴/μm;b为空隙短半轴/μm。

由扫描电镜显微图像可得:(1)裂纹断面上的淀粉颗粒和蛋白质间质与远离应力裂纹的淀粉颗粒和蛋白质间质的形状差别不大，亦即谷物应力裂纹的扩展可视为脆性断裂;(2)微观应力裂纹的扩展路径是曲折不平滑的，根据欧氏几何知，它在平面内的表现形式必为弯折或分叉;(3)放大数倍后观察这些不同形式的扩展会被对同一条平滑的曲线所覆盖，这种关系涉及空间维数的变化，需建立应力裂纹扩展分形模型加以描述［10，14］。

1.2 稻谷微观应力裂纹的分形模型

谷物微观裂纹扩展属自然分形，具有最小标度，考虑到淀粉粒和蛋白质体是稻谷的组织结构中最小的单位，选择淀粉粒及周围的蛋白质间质所覆盖的尺寸作为分形模型最小标度，然后进行生成元的模拟。生成元的构造采用了几何对称化处理，把淀粉粒等效处理为球形、截面形状为圆，假设裂纹在淀粉粒外围的扩展路径为外切正六边形(图1)由圆与外切正六边形的几何关系，得到裂纹线距淀粉粒边缘的最远距离Δx的计算公式:

将稻谷的淀粉粒度约为 2 ～10 μm［19］代入式(1)，有 Δx的范围为0.153 ～0.774 μm，与蛋白质体的厚度(约1 ～3 μm［19］)比较，显然，裂纹沿淀粉颗粒圆的外切六边形扩展是可行的。

图1 裂纹弯折点离淀粉粒边缘的最远距离

1.2.1 沿晶脆断的分形模型

扫描电镜显微图像显示:微裂纹的扩展无统一的方向［10］，换言之，即沿晶扩展的方向具有随机性，因此，沿晶扩展有以下两种扩展方式(图2)。

图2 沿晶脆断的两种分形模型

1.2.2 穿晶脆断的分形模型

扫描电镜显微图像显示:穿晶脆断很少发生，但个别区域也有穿晶脆断的存在，穿晶脆断的主要特征是在淀粉颗粒内形成台阶(图3)［14］。

图3 穿晶脆断的分形模型

1.2.3 沿晶和穿晶偶合脆断的分形模型

扫描电镜显微图像显示:发生穿晶脆断区域的周围含有大量的沿晶脆断单元［14］，因此，沿晶和穿晶偶合脆断也是存在的。为区分淀粉颗粒排列的紧密程度［20］，穿晶脆断单元和沿晶脆断单元的结合位置分顶点和线段，同时，考虑到沿晶扩展方向的随机性，则沿晶和穿晶偶合脆断的分形模型有4种形式(图4)。

图4 沿晶和穿晶偶合脆断的分形模型

1.2.4 分叉系统的分形模型

分叉扩展可延用岩石裂纹分叉的生成假设，第(i+1)步的应力裂纹分叉在第i步应力裂纹分叉群基础上生成［14］(图5)，显然，裂纹穿淀粉粒扩展与否由ε和α共同决定。考虑到实际分叉系统中分叉角非均一，为利于计算和模拟，分叉角进行算术平均后选择60°(图6)。

综合 1.2.1、1.2.2、1.2.3 和 1.2.4，微观裂纹扩展模型按分形维数从小到大依次排列:沿晶和穿晶偶合扩展(图4c)、沿晶和穿晶偶合扩展(图4a)、沿晶扩展(图2)、沿晶和穿晶偶合扩展(图4d)、沿晶和穿晶偶合扩展(图4b)、穿晶扩展(图3)、分叉扩展(图6)。

2 应力裂纹扩展的判据

建立的应力裂纹分形模型的尺度范围为淀粉颗粒及周边蛋白质间质所占空间，该范围下以宏观尺度观察裂纹，其扩展路径是光滑的规则曲线，以微观尺度观察裂纹，扩展路径具有不规则的嵌套结构。根据分形断裂理论，微观尺度下应力裂纹临界扩展力变为［14］:

式中:Gcrit为裂纹的临界扩展力;γs为平均表面能，受淀粉颗粒和蛋白质体的影响;d为淀粉颗粒直径;D为分形维数。

吸湿性应力裂纹形成后，籽粒在长度方向上会发生明显的形变(即裂纹体具有一定厚度)，无论是贯穿性裂纹还是贯穿性裂纹基础上分叉出来的短裂纹，均主要出现于胚部或胚芽与胚交界处［20－21］。相对于宏观裂纹的长度尺寸而言，它们的厚度差异是可以忽略的，可将它们视为一个或若干个厚度为h的钱币状裂纹体进行考察。在微裂纹扩展成宏观裂纹的过程中，稻谷籽粒内部的能量处于一种动态平衡状态，综合考虑谷粒内拉应力所做的功、损伤耗散能、弹性变形能、裂纹扩展动能等项的变化率，有微裂纹扩展速率:

式中:W为拉应力功率;Ue为弹性变形能增率;K为动能增率;为谷粒损伤耗散能增率;v0为谷粒宏观裂纹扩展的速率。

3 模型断裂面表面能的确定

模型断裂面生成区域为蛋白质间质和淀粉颗粒，属高分子物质宏观断裂，如断裂面所在区域未进入玻璃态，分子断裂不是宏观断裂中起支配作用的因素，模型断裂面表面能可表示为［22］:

式中 F→为表面张力大小。

从分子水平看，表面张力是分子脱离界面时受界面层其他分子对其吸引的合力。维系淀粉空间结构的分子间的力有范德华力(包括定向力、诱导力及色散力)和氢键，无论是直链淀粉还是支链淀粉其极性都很小，分子间生成氢键的机会很少，而定向力和诱导力的本质是静电引力，分子极性小的情况下，二者对空间维系的贡献微乎其微［19，23］;蛋白质体与水形成氢键的趋势强于蛋白质体表面极性基团间形成氢键，二硫键和疏水效应的影响存在，但作用甚微［19，24］。这与宏观吸湿性裂纹敏感性试验的结果一致［9，11］，因此，可认为阻止分子脱离相界面的吸引力仅为色散力。

色散力与分子变形性有关［23］，分子变形性取决于分子的运动状态和分子的体积(相对分子质量)，考虑到微观粒子运动状态不连续，引入量子力学的波函数ψ。波函数ψ是复变函数，与其共轭复变函数的乘积ψ*ψ属实数集的函数，记Ψ=ψ*ψ描述分子运动状态。在较粗分析尺度下色散力可视为以实变函数Ψ和平均相对分子质量Mr为自变量的二元连续向量函数，记f=f(Mr，Ψ)，界面上单位切段长度上对应的分子的运动状态区间为 [ Ψ1，Ψ2]，且Ρ( Ψ )为微粒运动状态处于Ψ时的概率密度，则界面张力为［25］:

式中，F 的方向始终垂直指向断裂面的内侧。

显然，变向量函数F 是可积的，可归结为各坐标函数的积分，即:

式中:f( Mr，Ψ)x、f( Mr，Ψ)y、f( Mr，Ψ)z为向量f(Mr，ξ)分别在x轴、y轴和z轴上投影的大小;i、j、k分别为直角坐标系中x轴、y轴、z轴的单位向量。

对上式右端第一项的积分项使用积分中值定理，有:

式中，ξ∈(Ψ1，Ψ2)。

类似地，式(6)右端第二、三项的积分项可转化为:

式中，ζ，η∈(Ψ1，Ψ2)。

又向量函数在直角坐标系中的分解关系为:

式中:θ，φ为分别为向量f→与直角坐标系z轴和x轴的夹角，其下标1、2、3分别代表分子处于ξ，ζ和η运动状态。

进而，向量F→的模为:

4 模型的动力学分析和讨论

以分形维数D为自变量分别对式(2)和(3)求导，有:

对于式(14)和式(15)，前述4类分形模型d∈(1，+∞)，D∈(1，2)→(v)'＞0，(Gcrit)'＞0，分形维数D越大的分形模型，其裂纹扩展速率愈大，裂纹临界扩展力愈大，换言之，同一淀粉粒尺寸下，应力裂纹扩展最可能的路径是沿晶和穿晶偶合扩展，其次沿晶扩展，再次穿晶扩展，最后分叉扩展，因此，从谷粒组织结构抗裂性的角度看，淀粉颗粒必然会出现开裂，稻谷应力裂纹的形成与淀粉颗粒及蛋白质体的破裂之间存在某种程度的关联，与已有试验结果一致［9，26］。

需要指出的是，稻谷裂纹的扩展从开始到完毕的过程是瞬间的(约 0.004 s)［2］，不同形式微断裂方式的扩展速率虽有差别，就宏观裂纹的扩展速度而言，差别可以忽略。然而，此差异对宏观裂纹的微观扩展方式的选择有决定性意义，若干种微扩展方式均可行时，裂纹的路径总体上表现为速率较快的微扩展方式。微扩展速率快意味裂纹不规则程度降低，进而表现为龟裂现象较难发生，因为龟裂是在原有裂纹基础上独立扩展，使不规则程度继续加深，与稻谷干燥、冷却及贮藏试验时获得的龟裂较单裂、双裂在同种处理下易于控制的结论一致［14］。

以淀粉粒直径d为自变量分别对式(2)和(3)求导，有:

对于式(16)和式(17)，前述4种分形模型d∈(1，+∞)，D∈(1，2)→(v)'＞0，(Gcrit)'＜0，分形模型的淀粉粒直径d越大，其裂纹扩展速率愈大，而裂纹临界扩展力愈小，换言之，同一微断裂方式下，裂纹扩展的快慢和难易程度随淀粉粒直径增大而增加。淀粉胚乳中心部位细胞内的淀粉粒较外围部分的粒度要大［19］，故稻谷吸湿生裂通常是从谷粒中心开始向外扩展。

将式(13)分别代入式(2)和式(3)，有:

显然，Gcrit与 T( Mr)成正比，v与T( Mr)成反比，在Ψ为定值时，f( Mr，Ψ)随相对分子质量Mr增大而增大［23］，注意到 T( Mr)是f( Mr，Ψ)的递增复合函数，从而Mr的增加导致Gcrit的增大及v的减小。值得探讨的是，关于直链淀粉是否是影响吸湿裂纹的关键因素的问题，目前还没有定论。Kunze等［26］进行对照试验时，发现直链淀粉含量越低、糊化温度越高的品种越抗裂;程秋琼［9］进一步采用回归分析指出，直链淀粉含量与稻谷裂纹率在总体趋势上虽呈负相关，但线性相关性并不明显，且个别品种存在相反的变化趋势。显然，稻谷的糊化温度中包含了一些直链淀粉含量无法体现的信息。一般地，直链淀粉与糊化温度间呈反比关系，直链淀粉含量愈低，稻谷的糊化温度越高［27］，然而，在某些情况下，淀粉内的其他组分的分子质量分布也是影响糊化温度的重要因素［28］，因此，有必要分析稻谷淀粉中各组分含量及分子质量分布对吸湿裂纹的影响。

根据相对分子质量的定义式，有淀粉粒平均分子质量表达式:

式中:m1为淀粉颗粒中直链淀粉的质量/g;n1为淀粉颗粒中直链淀粉的摩尔数/mol;Mr1为淀粉颗粒中直链淀粉的相对分子质量/g/mol;m2为淀粉颗粒中其他组分的质量(含中间级分和支链淀粉)/g;n2为淀粉颗粒中其他组分的摩尔数(含中间级分和支链淀粉)/mol;Mr2为淀粉颗粒中其他组分的相对分子质量(含中间级分和支链淀粉)/g/mol;x为淀粉颗粒中直链淀粉与其他组分的含量比/%;y为淀粉颗粒中直链淀粉与其他组分的分子质量之比/%。

对式(20)的x求导，有:

显然，在x的取值范围内，由于y＜1→ ( Mr)'＜0，则Mr是一个单调递减函数，如直链淀粉含量增大，淀粉粒的实际Mr减小，相应地，裂纹临界扩展力Gcrit也会变小，进而导致稻谷宏观裂纹率的增加;类似地，对式(20)的求导，有:

由于在的取值范围内，( Mr)'恒大于0，可知直链淀粉的分子质量百分比越大，Gcrit就越小，稻谷吸湿宏观裂纹的产生变得更为困难。考虑到不同品种的稻谷的直链淀粉和支链淀粉的分子质量分布并不规律，有的直链淀粉的分子质量分布较支链淀粉宽［29］，有的则较支链淀粉的窄［30］，换言之，稻谷直链淀粉的含量高但分子质量百分比小的品种是普遍存在的，进而导致稻谷抗裂性与直链淀粉含量的相关性显著水平低，因此，不能将直链淀粉视为淀粉粒影响稻谷宏观裂纹生成的唯一因素，这与程秋琼［9］的试验结果一致。

5 讨论与结论

吸湿性裂纹的扩展路径一般通过淀粉颗粒，且分形效应能降低谷粒的破裂程度，微观表现为，工艺条件愈温和，裂纹穿淀粉颗粒扩展的可能就愈大，宏观表现为，在同种处理下，龟裂较单裂、双裂易于控制。

稻谷吸湿性裂纹的宏观扩展方向通常是从谷粒中心开始向外沿着淀粉颗粒边缘扩展，这不仅是由于胚乳中心部位结构较外围部分结构疏松所导致［7］，而且存在分形效应的影响。

在吸湿膨胀情况下，如不发生玻璃化转变，淀粉对稻谷抗裂能力影响的本质是淀粉的Mr存在差异。

稻谷中淀粉粒的实际Mr与直链淀粉含量间具有较强的非线性，导致稻谷裂纹率与直链淀粉的相关性不显著。

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Dynamic Analysis of Fractal Model in Rice Moisture－adorption Crack

Yang Guofeng Chen Jiang
(College of Food Science and Engineering，Nanjing University of Finance and Economics，Nanjing 210003)

In this paper，the potential of resistance to rice cracks was studied by the fractal theory.Four types of propagating models of stress cracks were established.Under moisture － adsorption condition，criterion for fissure propagation was given and surface energy of fractures was also deduced.The propagating kinetics of stress cracks was investigated as well.The results showed the propagating movement of rice moisture － adsorption crack was influenced by fractal effect and the potential of resistance to cracks depends on Mrof starch.The results also showed that，under moisture － adsorption condition，the more the content of amylose was，the greater the cracking rate became.However，the reverse was also possible due to the non－linear relationship between the content of amylase and Mrof starch.

rice，moisture － adsorption crack，fractal geometry，starch granule，content of amylose，molecular weight

S226;O631

A

1003－0174(2011)09－0006－08

国家科技支撑计划(2009BAD0B03)

2010－09－06

杨国峰，男，1954年出生，教授，粮食工程与食品工程