超快激光抽运-探测中探针光时间延迟量的实时测量原理与光学设计*

贺雪鹏 刘院省 刘世炳

(北京工业大学激光工程研究院，北京 100124)

(2010年3月3日收到;2010年4月28日收到修改稿)

超快激光抽运-探测中探针光时间延迟量的实时测量原理与光学设计*

贺雪鹏 刘院省 刘世炳†

(北京工业大学激光工程研究院，北京 100124)

(2010年3月3日收到;2010年4月28日收到修改稿)

为了在飞秒激光抽运-探测(pump-probe)的超快测量中对探针光时间延迟量进行实时检测与有效控制，提出了一种四路同步移相干涉的光学测量系统.应用琼斯理论对该光学测量系统进行了优化设计与计算，推导出同步移相干涉系统各帧干涉图相应点的光强表达式，确定了相邻干涉图之间的相移步长，并给出了相位延迟量测量的解析表达式.最后，对光学系统在检测中可能存在的误差进行了计算分析，结果表明，系统的设计不仅能满足超快pump-probe精度的基本要求，而且优于目前同步移相干涉测量的光学设计，对于800 nm中心波长的探针光在理论上可达阿秒级的时间分辨率.

超快抽运-探测，时间延迟量，同步移相干涉，琼斯矩阵

PACS:42.65.Re，42.87.Bg，64.75.Gh

1.引 言

近30年来，随着激光脉冲技术的飞速发展，尤其是飞秒激光技术的日趋成熟，超短激光脉冲被广泛应用于物理、化学、生物、医药等领域，并逐渐形成了飞秒化学、飞秒物理学等诸多交叉学科［1—5］.作为研究超快动力学过程的时间分辨技术，超短脉冲抽运-探测(pump-probe)技术［6—9］被广泛应用于各种超快过程的瞬时检测与诊断，如原子价电子的电离、化学键的断裂与生成［10—12］等，已成为诸多超快过程中进行时间分辨测量的重要方法.通常，pumpprobe过程中的时间分辨步长(time delay)，即pump光与probe光之间的时间间隔，是通过精密移动台的空间运动使两束光产生一定的光程差从而导致probe光的时间延迟来实现的，实验中基本上是采用商品化的时间延迟线来实现.但是，两束光在测量点的真实的时间延迟量并非由延迟线引起的光程差惟一决定，复杂光路的光学器件及其空间分布造成的光程差常常可与延迟线相比较，所以pump光和probe光在测量点的实际时间间隔变得无法准确掌握，从而无法保证超快过程的时间分辨精度，更无法对超快过程进行准确控制.为此，我们提出一种同步移相干涉的测量系统，在紧邻测量点进行实时测量和控制pump-probe脉冲的时间延迟量，不仅可实时地准确了解pump光与probe光到达测量点的时间差，还能进行测量过程中的实时调节控制.

传统的同步移相干涉的测量原理［13—18］是利用介质偏振分光技术，通过偏振分光在空间产生一组移相步长恒定的干涉图，并由四个相同的CCD同步分别采集四帧移相干涉图，实现同步移相干涉测量.由于所有的干涉图都是瞬间采集的，故可弥补干涉系统在进行振动补偿时缺乏实时性的弊端.因此，近几年来应用同步移相干涉技术的测量原理与方法开始受到关注，有可能成为将来抗震光学测量技术的发展趋势.本文根据飞秒激光pump-probe方法在超快测量中的需要，设计了一种新颖的可瞬间采集四幅干涉图的同步移相干涉测量系统，应用偏振的琼斯矩阵理论对系统中偏振器件组成的复杂光路进行了计算分析，推导出了各帧干涉图的光强表达式，获得了四幅干涉图之间的移相步长以及相位延迟量测量的解析表达式.与已有的同步移相干涉光路的设计相比，本系统在进行分光的同时可实现移相，避免了进行主动移相引起的测量误差.最后，我们对光学测量系统在检测中可能存在的误差进行了细致的计算分析，结果表明，系统的设计不仅满足超快激光pump-probe的误差要求，而且优于目前同步移相干涉测量的光学设计，可用于超快激光pump-probe中对探针光时间延迟量的实时测量和有效控制.

2.同步移相干涉测量系统的光学设计

测量系统的光路设计如图1所示.偏振方向与水平轴成45°角的超短激光脉冲经分束棱镜SP1分为两束(能量比值通过更换SP1棱镜进行调节)，其中能量较大的一束经全反镜HR1反射后作为pump脉冲用于超快物理/化学过程的相互作用;另一束经全反镜HR2—5反射后作为probe脉冲在超快过程中起探针作用，探测相关物理量的瞬态变化信息.全反镜HR4，HR5固定在延迟线上，通过改变延迟线的空间位置(光程)以调节pump脉冲与probe脉冲之间的时间延迟量，起检测和控制两束脉冲间时间延迟量的作用.反射镜HR6，HR7分别从probe光和pump光中取出部分能量(通过选取 HR6，HR7合适的反射率，使取出的probe光和pump光强度一致)，进行脉冲间时间间隔的在线实时测量.时间延迟的检测单元由全反镜HR8，λ/4波片 QWP1，半透半反分束棱镜 SP2，直角全反镜 RL1—3，偏振分束棱镜 PBS1—2，带通滤波片 BF1—4，面阵光电探测器DT1—4组成.HR6，HR7取出的线偏振 probe光和pump光，分别经快轴方向在水平轴的 λ/4波片QWP1和全反镜HR8反射后，进入分束棱镜SP2，被分为能量相等的两束光.棱镜 SP2反射的线偏振pump光与透射的圆偏振probe光进入偏振分束棱镜PBS1，分别被分为偏振相互垂直的两束线偏振光;棱镜SP2透射的 pump光与反射的 probe光，经直角全反镜RL1反射后，进入偏振分束棱镜 PBS2，也分别被分为偏振相互垂直的两束线偏振光.PBS1反射的pump光和probe光，经直角全反镜RL2反射后，通过带通滤波片 BF1形成干涉图像，再由面阵光电探测器 DT1进行探测和记录;透过 PBS1的pump光和probe光，通过带通滤波片BF2形成的干涉图像由探测器DT2记录.PBS2反射的pump光和probe光，经直角全反镜RL3反射后，通过带通滤波片BF3形成的干涉图像由 DT3采集;而透过PBS2的pump光和probe光，通过带通滤波片BF4形成的干涉图像由探测器DT4记录.

3.同步移相测量光路的计算

同步移相测量光路如图2所示.假定激光传播方向为Z轴，X-Y平面垂直于 Z轴，且 X轴处于纸平面内，建立直角坐标系 XYZ.利用琼斯矩阵方法［19—23］，对同步移相测量光路进行计算.

图2 同步移相干涉测量光路

选取合适反射率的反射镜HR6，HR7，使得取出的probe光和 Pump光强度相同，设其振幅为常数A，且相对于pump光，probe光携带由延迟线引起的移相相位φ(x，y).考虑到激光的振动方向与X轴成45°夹角，pump光和 probe光可利用琼斯矩阵描述如下:

由于分束棱镜SP2上下界面之间折射率不同，从下界面入射的pump光在进行反射时存在半波损失，故分束棱镜SP2对pump光和probe光的反射矩阵不同，但对两束光的透射矩阵一样.

光路中 λ/4波片的快轴在 X方向，其对 probe光的调制矩阵如下

偏振分光镜PBS1的透射光(电矢量平行于X轴)和反射光(电矢量平行于Y轴)的琼斯矩阵为

Pump光和probe光在光路1的叠加场强振幅E1如下

因此，光路1中pump光和probe光的干涉强度I1可表述如下

其中，常数I0=A2为pump光和probe光干涉强度极大值.

同理，计算得到光路2，光路3，光路4的干涉光强 I2，I3，I4如下:

利用(8)—(11)式计算得到 pump光和 probe光的相位差φ(x，y)的表达式

由以上计算可知，通过测量四幅相差90°的干涉图的光强值 I1，I2，I3，I4，便可利用(12)式计算出pump光和 probe光之间的延迟相位 φ(x，y).需要指出的是，由(12)式计算获得的延迟相位值只能是位于主值区间［－π/2，π/2］内，而只在一个主值区间内probe光能产生的时间延迟量十分有限，无法满足实际应用的需要.因此，在实际的测量系统中还需通过相位主值标定(scaling)来扩展时间延迟量的测量范围，即确定延迟相位 φ(x，y)在［0，π/2］内所对应的延迟时间 τ0，τ/2和延迟线 长度 L0，π/2，如图3.测量时，通过改变延迟线长度 L(∝L0，π/2)来获得或控制pump脉冲与probe脉冲之间的时间延迟量.

图3 延迟相位φ与延迟线延迟时间τ和延迟线延迟距离L的关系 (a)延迟时间关系，(b)延迟距离关系

4.误差分析

(12)式是理想情况下的推导结果，但事实上所有因素都有可能存在误差，因此有必要对可能造成实验误差的因素进行误差分析［19］.实验误差可能来自波片QWP1的相位延迟误差、方位角误差，以及分束棱镜SP2，PBS1和PBS2的质量误差.这些误差均能直接影响到光强 I1，I2，I3，I4的强度，并最终影响到(12)式计算出的 pump光和 probe光间的延迟相位φ(x，y)的精确度.因此，深入分析这些误差对有效消除或减小延迟相位φ(x，y)的误差是十分必要的.

4.1.λ/4波片的相位延迟误差

理想λ/4波片的相位延迟量为π/2，但受制于波片的加工精度、镀膜质量等各种因素，实验中波片会存在一定的相位延迟误差，假设为 δλ/4，则 λ/4波片的实际相位延迟量为 π/2+δλ/4.因此，实验中λ/4波片Gλ/4的琼斯矩阵应表述为

通过重新计算，可得到光路1，光路2，光路3和光路4新的光强表达式如下:

因此，λ/4波片相位延迟导致的测量误差Δφ如下

实验中，λ/4波片的相位延迟误差通常在2°(即π/90)以下.图4给出了相位延迟误差分别为1°和2°时，测量误差 Δφ 与 φ 的函数关系.可以看出，给定相位延迟误差 δλ/4时，测量误差 Δφ 随 pump光和probe光间延迟相位φ呈周期性变化趋势，且其最大值随 δλ/4的增加而变大.当 δλ/4为 2°时，Δφ的最大值为0.035.

图4 波片相位延迟1°和2°时的测量误差

4.2.λ/4波片的方位角误差

理想情况下，λ/4波片的快轴与水平方向应成0°角，但受机械装置调节精度的限制，实验中其快轴与水平方向会出现小的夹角，设其为 θ.因此，实验中λ/4波片Gλ/4的琼斯矩阵应重新表述为

重新计算光路1，光路2，光路3和光路4的光强，得到 波片方位角偏差导致的测量误差Δφ如下

图5示出了 θ为1°和2°时，测量误差 Δφ 随测量相位φ的变化.对于给定的 λ/4波片方位角偏差，测量误差Δφ随pump光和 probe光间延迟相位φ也呈周期性变化趋势，且其最大值随θ的增加而增加.当偏差角 θ=2°时，测量误差的最大值为0.0015.可见，λ/4波片方位角偏差对测量误差 Δφ的影响远远小于λ/4波片的相位延迟引起的误差.

图5 波片方位角为1°和2°时的测量误差

4.3.棱镜的质量误差

4.3.1.分束棱镜SP2

理想情况下，分束棱镜SP2对反射光和透射光分光比例应为1∶1，但受晶体加工精度、镀膜质量的限制，通常反射强度和透射强度之比会是一个常数α.则分束棱镜SP2的透射矩阵重新表述为

重新计算光路1，光路2，光路3和光路4的光强，得到分束棱镜SP2的质量误差导致的测量误差Δφ=0.因此，只要保证取出的 pump光和 probe光强度相等，分束棱镜SP2质量误差就不会对 pump光和probe光间延迟相位φ的测量带来影响.

4.3.2.偏振分光棱镜PBS1和PBS2

理想状态下，偏振分光棱镜PBS1和PBS2会对s光(振动光矢量平行于棱镜镀膜层面)全反射，p光(振动光矢量垂直于棱镜镀膜层面)全透射.但实际中，由于受晶体加工精度、镀膜质量影响，偏振分光棱镜会对s光和p光都有一定的反射和透射.设PBS1对p光和 s光的反射和透射系数分别为 r1p，r1s，t1p，t1s，PBS2 对 p 光和 s光的反射和透射系数分别为 r2p，r2s，t2p，t2s.则有

因此，偏振分光棱镜PBS1和PBS2的质量误差导致的测量误差Δφ的表达式如下

图6给出了偏振分光棱镜质量误差导致的测量误差Δφ与测量相位φ的关系.可以看出，测量误差Δφ随pump光和probe光间延迟相位φ也呈周期性变化趋势，且其最大值为0.035.

图6 偏振分光棱镜的质量误差对干涉测量的影响

综上所述，偏振分光棱镜的质量、λ/4波片的相位延迟、方位角偏差都会给测量结果 φ带来误差，并且测量误差 Δφ与测量相位φ都呈周期性变化的关系.偏振分光棱镜的质量给测量结果φ带来的影响最大，其误差量可达到0.057;λ/4波片的相位延迟带来的测量误差相对较小，最大误差量为0.035;而λ/4波片方位角偏差带来的误差几乎可以忽略，最大为0.0015.通常情况下，分束棱镜 SP2的质量误差不会影响测量结果，因此，测量系统的整体误差约为0.04.例如，我们采用的是Sigma公司的时间延迟线(型号:SFS-H60XYZ(CL))，其分辨率为10 nm，对应的时间分辨率为33 as;目前普遍采用的飞秒激光器其中心波长为800 nm，而本测量系统计算得出的最小时间分辨约为16.9 as，远比时间延迟线的分辨率高，所以完全能够满足超快激光pump-probe中对探针光时间延迟量的实时精确测量和有效控制.

5.结 论

本文提出了一种超快激光pump-probe中对探针光时间延迟量的在线测量原理，应用同步移相方法可同时获得相移步长为π/2的四帧干涉图.利用琼斯矩阵理论计算了四幅干涉图所获得的干涉光强与延迟相位的关系，得出了探针光相位延迟量的测量表达式.最后分析并计算了各种可能的误差源对测量结果的影响，理论上测量系统的时间分辨误差约为16.9 as.

本文设计的同步移相干涉测量系统的优点在于分光与移相同时进行，避免了分光和移相分离进行所带来的额外测量误差、抗震性能减弱等问题.同时，该系统光学器件数目较同类检测系统少，可有效降低光学器件色散所造成的测量上的附加误差，这对于精度要求很高的飞秒激光pump-probe的超快测量是极为有利的.

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PACS:42.65.Re，42.87.Bg，64.75.Gh

On-line detecting and controlling conception for time-delay measurement in ultrafast laser pulse pump-probe*

He Xue-Peng Liu Yuan-Xing Liu Shi-Bing†
(Institute of Laser Engineering，Beijing University of Technology，Beijing 100124，China)
(Received 3 March 2010;revised manuscript received 28 April 2010)

A novel optical system for detecting and controlling the time-delay value of probe light in the femtosecond pulse pump-probe measurements is presented based on the simultaneous phase-shifting interferometry scheme.The intensity distributions of interference pattern are calculated based on the Jones theory to optimize the optical system，by which the analytical expressions for phase-shifting length between the neighboring interferograms and the relevant phase-delay value are derived.To meet the requirement of practical application，possible latent errors in the process of detecting time-delay are analyzed.In particular，a minimum time-resolution with attosecond level at 800 nm wavelength was achieved.The results show that this system satisfies the requirement of femtosecond pulse pump-probe high-precision measurement.

femtosecond pump-probe，time-delay，simultaneous phase-shifting interferometry，Jones theory

*国家自然科学基金(批准号:10974010)和北京市教委科技创新平台(批准号:1010005466903)资助的课题.

†通讯联系人.E-mail:sbliu@bjut.edu.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.10974010)and the Beijing Technological Innovation Plan，China(Grant No.1010005466903).

†Corresponding author.E-mail:sbliu@bjut.edu.cn