珠江三角洲地区重点VOC排放行业的排放清单

余宇帆,卢 清,郑君瑜*,钟流举(.华南理工大学环境科学与工程学院,广东 广州 50006；.广东省环境监测中心,广东 广州 50045)

珠江三角洲地区重点VOC排放行业的排放清单

余宇帆1,卢 清1,郑君瑜1*,钟流举2(1.华南理工大学环境科学与工程学院,广东 广州 510006；2.广东省环境监测中心,广东 广州 510045)

根据收集的珠江三角洲(珠三角)重点挥发性有机物(VOC)排放行业的活动水平数据,采用近年来VOC估算方面的研究成果及估算方法,建立了该地区2006年重点挥发性有机物排放行业和分城市的VOC排放清单.结果表明:珠江三角洲地区2006年重点挥发性有机物排放行业VOC排放总量为416.9kt,其不确定性(95%置信区间)为302.5~689.6kt(-31%~58%);家具制造业、建筑涂料使用、制鞋业是珠江三角洲重点VOC排放行业的主要来源,分别占总排放量的23.3%,21.2%和17.5%;东莞是珠江三角洲地区2006年重点挥发性有机物排放行业VOC排放量贡献最大的城市,其次是深圳,两者排放量分别占总排放量的23.6%和21.9%,主要的排放亦来源于家具制造业、建筑涂料使用与制鞋业.缺乏本地排放因子和良好的活动水平数据是本研究VOC排放量估算中主要的不确定性来源.

VOC排放清单；重点VOC排放行业；排放因子；珠江三角洲

挥发性有机物(VOC)是对流层臭氧生成的重要前体物,它在光照条件下与NOx发生光化学反应生成O3及其他光化学氧化物;同时也是二次有机气溶胶的重要前体物之一[1-2].

随着经济持续高速发展,珠江三角洲(简称珠三角)地区工业、机动车等污染源排放大量VOC,光化学烟雾事件时有发生,灰霾天数居高不下,呈现出典型的大气复合污染特征,危害人们的身体健康[3-5].VOC排放源特征识别与排放量估算是制定大气复合污染控制措施的基础.国内外学者在VOC来源识别、排放因子、源特征等方面做了大量研究工作[6-16];然而国内目前VOC排放清单的编制大都以省或城市为研究对象[6-8,12].通常采用自上而下(top-down)[17]的方法对 VOC排放总量进行估算,甚少针对 VOC排放行业的排放特征进行研究,因而建立的排放清单不能充分反映 VOC排放的行业特征,使得控制对策的制定缺乏针对性,同时,也难以满足空气质量模型模拟的需要.

本文在广泛搜集珠三角地区重点VOC排放行业相关信息的基础上,通过调研获得本地重点VOC排放行业主要工艺及VOC排放情况,尽可能地采用自下而上(bottom-up)[17]的方式,对珠三角地区9个城市2006年重点挥发性有机物排放行业的 VOC排放量和排放特征进行研究,并对清单结果的不确定性进行定量分析和讨论.

1 材料与方法

1.1 研究对象

重点VOC排放行业主要包括加油站排放、非工业溶剂使用排放及工业溶剂使用排放[18].本研究中的重点VOC排放行业是根据2009年广东省政府制定的《广东省珠江三角洲大气污染防治办法》中关于 VOC排放量较高行业的认定,以及珠三角地区典型城市针对其本地VOC污染源调研中对于主要排放行业的调研[19-20],结合珠三角地区本地排放情况,关注的重点 VOC排放行业,包括家具制造业、玩具制造业、印制电路板制造业、印刷业、制鞋业、船舶制造业、汽车制造业、涂料及油墨生产行业、炼油与石化行业、加油站、建筑涂料使用、家用溶剂使用.研究基准年为2006年.

1.2 研究区域

根据广东省人民政府制定的《珠江三角洲城镇群协调发展规划(2004-2020)》中对珠江三角洲范围的界定,确定本研究的研究区域包括广州、深圳、珠海、佛山、江门、东莞、中山、惠州和肇庆9个珠三角地区的城市.

1.3 数据来源

本研究中所使用的估算数据,主要通过 4种途径获得:一是来自统计年鉴以及统计信息网上公布的信息,如玩具制造业、家用溶剂使用等;二是通过对行业数据进行调研获得,如加油站汽油销售量、建筑涂料使用量等;三是通过调研珠三角各城市政府网站获取公开数据,如印刷业、家具制造业、制鞋业;四是通过对生产企业进行调研获得,如汽车与船舶制造业、炼油与石化行业等.本研究中对应行业单位产品产值耗油漆油墨量主要通过调研本地区各重点VOC排放行业的相关情况及相关文献[15-16,18,21-25]获得.

1.4 估算方法

本研究中VOC排放清单估算采用排放因子法,其中家具制造业、印刷业、印制电路板制造业、玩具制造业以及汽车与船舶制造业的 VOC排放量估算公式如下:

式中, E为VOC排放量; i, j分别为地区,源类别;P为产品产量或产值; A为单位产量或产值消耗油漆油墨的量,汽车制造业则为单位汽车的平均上漆面积,船舶制造业为单位载重吨位耗油漆量;EFj为排放因子.

制鞋业、涂料与油墨生产行业、炼油与石化行业、家用溶剂使用、建筑涂料使用以及加油站的VOC排放估算公式如下:

式中,E为VOC排放量; i, j分别为地区,产品类别;A为产品产量, 在加油站估算中为汽油销售量,在家用溶剂使用中为人口数,在建筑涂料使用中为建筑涂料使用量;EFj为排放因子.

基于不同行业排放特点的不同,下面分类别介绍重点VOC排放行业估算及活动水平数据的处理.

1.4.1 家具制造业 珠三角的家具制造业主要集中在东莞、深圳、佛山等地.本研究的家具制造业主要针对木制家具.通过对珠三角地区木制家具制造业进行调研,获知该地区家具制造业大多数企业未采取 VOC排放控制措施,小部分实施了对VOC去除效率有限的水帘吸收控制措施,基本属于无组织排放.排放量的估算首先通过调研获取万元产值木制家具消耗的油漆量(Ai,j),再通过各城市公开公布的家具制造业产值(Pi,j),估算家具制造业总的油漆使用量,结合排放因子(EFj)[18],运用公式(1)估算该行业的VOC排放量.1.4.2 制鞋业 珠三角重要的产鞋地区有深圳龙岗、东莞厚街、惠州惠东县、佛山南海、中山、江门等地,制鞋业亦是这些地区的重点产业.通过对该行业的信息调研,发现其与家具制造业类似,VOC属于无组织排放,未采取控制措施.在制鞋的面底组合过程中,使用大量的胶黏剂,造成显著的 VOC排放.由各市政府网站公开信息获得各市制鞋业的活动水平数据——生产鞋的双数(Ai,j),根据四种经常使用胶粘剂的鞋种(胶鞋、布鞋、塑料鞋、皮鞋及旅游鞋)的排放因子(EFj)[21]及珠三角的产鞋分布,运用公式(2)估算排放量.

1.4.3 印刷业 珠三角重要的印刷行业主要集中在深圳、中山、江门等地.目前珠三角地区印刷业主流技术、工艺,各城市差异不大.根据对广州市数据调研,求得诸如本册印刷、包装印刷等各类印刷业平均每万元产值所需油墨量,用以代表该地区印刷业平均每万元产值所需油墨量(Aij)通过查找重点城市印刷行业公布的产值信息,获取该行业2006年印刷业的产值(Pi,j),结合排放因子(EFj)[15,22],运用公式(1)估算珠三角地区印刷业2006年的VOC排放量.

1.4.4 印制电路板制造业 目前电路板的印制常使用丝网印刷技术[26],而印制电路板制造行业油墨使用的VOC排放因子几乎没有相关研究或测试数据,本文选用王丽涛[15]中“其他工业使用”的 VOC排放因子,通过对广州及周边城市数据调研,获得印制电路板制造业平均每万元产值消耗油墨量(Ai,j),并且从中国印制电路行业协会发布的中国印制电路板百强企业数据中获得珠三角各个城市主要的印制电路板制造企业2006年的工业产值(Pi,j),结合排放因子(EFj)[15],运用公式(1)估算该行业VOC的排放量.

1.4.5 涂料及油墨生产 涂料及油墨生产包括油漆、建筑涂料及油墨的生产,该行业的活动数据获得与印制电路板制造业类似,通过中国涂料协会公布[27-29]的2006年油漆、建筑涂料及油墨生产的全国企业中获取珠三角地区的重点企业年产量(Aij),结合排放因子(EFj)[15],运用公式(2)估算珠三角涂料及油墨生产行业的VOC排放量.

1.4.6 汽车制造业 珠三角2006年时的汽车制造企业主要集中在广州.本研究中汽车制造业的活动数据(典型小轿车年产量)从广州市汽车产业投资指南、企业公开信息获得[30-32],通过对企业生产状况进行调研,获知当前珠三角汽车制造用漆中,水性漆的比例约为50%,而汽车生产过程中大部分(85%)VOC散逸排放,剩余 15%通过烘烤炉处理后排除,处理的去除率为40%.据此对文献[33]中典型小轿车制造涂装工序的排放因子进行修订,获得本地区排放因子(EFj),结合平均每辆典型小轿车的喷涂面积(Ai,j)[33],运用公式(1)估算汽车制造业VOC的排放量.

1.4.7 船舶制造业 在珠三角地区,船舶制造业仅限于广州市.通过查找年鉴[34]获得广州地区年生产船舶载重吨位,即为活动水平数据(Pi,j),并通过调研获得生产单位船舶载重吨位所需消耗的油漆量(Ai,j),结合排放因子(EFj)[23], 运用公式(1)估算该行业总的VOC排放量.

1.4.8 玩具制造业 珠三角地区玩具制造厂基本上都在东莞,东莞的玩具业产值约占珠三角玩具业的 60%[35].东莞玩具业的活动数据(产值)缺乏确切的行业公开公布数据,取自统计年鉴[36],而其他估算城市的活动数据以及单位产值耗油漆量(Ai,j)则通过调研获得,结合排放因子(EFj)[15],运用公式(1)对该行业VOC排放量进行估算.

1.4.9 炼油与石化行业 珠三角地区炼油与石化重点企业主要位于广州、惠州、珠海.对这些城市企业的估算即能代表珠三角地区该行业的VOC排放量.活动数据(Ai,j)可从以上城市的石化企业公司网站公布信息获得,炼油与石化行业的VOC主要有管道排放和散逸排放两种途径,有资料表明[37],炼油过程的VOC管道排放与散逸排放比例为 1:1;石化工序生产的 VOC管道排放与散逸排放比例为 1:4,由此,结合排放因子(EFj)[22],运用公式(2)估算炼油与石化行业总的VOC排放量.

1.4.10 加油站 加油站汽油的 VOC挥发途径有运油车卸油过程的损失、加油站(地下)储油罐呼吸损失和加油过程的挥发损失,本研究通过获取珠三角2006年汽油销售量[38],根据相关统计年鉴[39]珠三角地区各市的机动车保有量比例将汽油销售量分配至各市,运用公式(2),估算2006年珠三角各市加油站汽油的VOC排放总量.

1.4.11 建筑涂料使用与家用溶剂使用 由于缺乏建筑涂料使用以及家用溶剂使用的相关活动数据,因此,两者的VOC排放采用自上而下的估算方式.其中,建筑涂料的使用是将珠三角建筑涂料的使用量根据珠三角各市的竣工面积[40]分配至各市,运用公式(2)对其排放量进行估算.而家用溶剂使用则基于人口[39]估算,采用公式(2),结合排放因子(EFPj)[15],对VOC排放量进行估算.

1.5 不确定性分析

本研究通过查阅粤港排放清单编制手册、美国EPA排放因子手册AP-42、台湾空气污染物排放量推估手册以及 EEA排放清单编制指南[18,21-23,41],以及国内相关文献[15-16,21,24-25],获取各个排放源不同来源的排放因子,通过蒙特卡罗模拟法对估算过程中排放量的不确定性进行定量分析,具体的分析方法可参考文献[42-44].

1.6 排放因子

表1 重点VOC排放行业排放因子Table 1 VOC Emission factors used in this study

本研究估算重点VOC排放行业排放量所选取的排放因子见表1.不同行业的VOC排放因子主要是通过对珠三角地区重点VOC排放行业产品生产过程中有机溶剂或油漆的单位消耗进行调研,结合国内外对相关行业的 VOC排放过程及排放因子的研究,确定珠三角地区重点 VOC排放行业的VOC排放因子.

2 结果与讨论

2.1 珠江三角洲重点VOC排放行业排放清单

表2 2006年珠三角重点VOC排放行业排放清单Table 2 VOC emission inventory by sectors for the year 2006 in the PRD region

由表2可知,珠三角地区2006年重点挥发性有机物排放行业VOC排放总量约有41.7万t,家具行业VOC排放量最大,约9.7万t,建筑涂料使用及制鞋业的 VOC排放量次之,分别为 8.8,7.3万t,是珠三角最重要的VOC排放源,其合计排放量占重点VOC排放行业总排放量的62.0%,这主要与三者的行业工艺特点及其在珠三角地区的普遍性有关,从珠三角城市政府网站公布的经济贸易发展规划可知,家具制造业与制鞋业是该地区典型城市的支柱产业,其产量与产值均居城市工业行业前列.而该地区高速发展的房地产业,促使大量的建筑涂料使用,使其产生大量的 VOC,加油站汽油油气挥发VOC排放、炼油与石化行业产品产生的 VOC管道排放与散逸排放占总VOC排放的14.4%,排放6.0万t.印刷业、家用溶剂使用和涂料及油墨生产的VOC排放量亦不容忽视,分别占总量的 7.6%、4.5%及 4.4%.汽车与船舶制造位于广州地区,玩具制造业则集中在东莞,二者的 VOC排放量分别占总量的 2.0%和1.4%.

2.2 各行业VOC排放贡献率分析

通过对珠三角地区重点挥发性有机物排放行业VOC排放因子以及各市不同排放源的活动水平数据的收集与整理,计算得到该地区重点VOC排放行业的排放贡献(图1)以及各城市重点VOC排放行业的源排放清单(表3).

图1 2006年珠江三角洲地区重点挥发性有机物排放行业VOC排放分担率Fig.1 Contribution of volatile VOC emission sources by sectors in PRD region for the year 2006

表3 2006年珠江三角洲各市重点VOC排放行业源排放清单Table 3 VOC emission contributions by cities for the year 2006 in the PRD region

由表3、表4可知,东莞是珠三角地区2006年重点挥发性有机物排放行业 VOC排放量最大的城市,占排放总量的 23.6%;其次是深圳,占 21.9%;广州占总量的 17.4%;这与三者的工业经济发展状况相似,东莞、深圳与广州是珠三角典型的制造业城市,VOC排放行业中,家具制造业、制鞋业、印制电路板制造业、炼油与石化行业、印刷业等主要排放源均集中于这几个城市;而佛山与惠州的VOC排放量分别占总量的 14.3%和 7.8%;佛山的制鞋业、家具制造业和涂料及油墨生产行业以及惠州的支柱产业——制鞋业,有着相当大的活动水平数据,使得二者的 VOC排放比例居于珠三角前列;中山由于其 2006年建筑竣工面积居于珠三角地区前列,其重点 VOC排放量亦占到该地区的7.3%,排放相对少的城市如江门、珠海、肇庆的VOC排放分担率分别为3.9%、2.1%、1.7%,与对应的城市工业经济发展类型及状况相符.

表4 2006年珠江三角洲地区各城市重点挥发性有机物排放行业VOC排放贡献(%)Table 4 Distribution of VOC emissions from typical volatile emission sources in the PRD region by cities in 2006(%)

2.3 不确定性分析

在本研究的VOC排放估算过程中,油漆、油墨、胶粘剂等的单位产品产值消耗量主要是通过对本地区重点企业的数据进行调研获得,在经济发达的珠三角地区,对应行业的主流工艺大同小异,由此针对部分城市行业调研获得的单位产品产值消耗油墨油漆量数据基本可以代表该地区的总体情况,该部分对清单估算的不确定性影响相对较小.

采用蒙特卡罗模拟对清单不确定性进行定量分析.从表 2可知,制鞋业与加油站汽油销售VOC挥发的不确定性相对较大,分别为-97%~247%与-58%~105%,与所获取的相关排放因子集的范围较大相对应,从掌握的活动水平与排放因子信息判断,二者的不确定性范围仍属正常;而印刷业、印制电路板制造、建筑涂料使用、家用溶剂使用以及玩具制造业等VOC排放的不确定性,从其估算排放因子以及活动水平信息而言,这几类源的信息均难以获得更详细更确切的数据,从模拟结果来看,其不确定性可能被低估.通过蒙特卡罗模拟对各类源的不确定性进行传递,得出总的 VOC排放结果的不确定性范围是-31%~58%,对比之前的清单研究结果(其不确定性范围是-65%~120%)[14],该清单在估算重点VOC排放行业 VOC排放源清单方面有了一定的提高和改善.

总体而言,估算过程中不确定性的主要来源有:1.活动水平数据的选取.本研究中重点 VOC排放行业的活动数据是来自于行业公布信息、政府公布信息或者统计年鉴的数据,而统计年鉴数据一般是只对规模以上企业进行统计,这些统计信息不能反映该地区重点VOC排放行业中的中小规模的企业的排放量,由此会带来一定的不确定性;2.排放因子的选取,缺乏珠三角本地排放因子数据.排放因子的选取来源于国内外的现有研究,不同的地区,由于产品生产原料选取不同、使用工艺不同等原因,选取非本地排放因子,亦是本研究清单估算不确定性的主要来源之一;3.本地水性漆、水性油墨等使用比例信息缺乏、重点行业生产过程使用的有机溶剂与洗涤溶液等信息缺乏,水性漆、水性油墨等的VOC含量远远小于溶剂型的油漆与油墨,而生产产品中使用的有机溶剂、洗涤溶液等亦含有大量的VOC,缺乏本地水性漆、水性油墨、有机溶剂与洗涤溶液的应用情况信息,亦是本研究清单估算的不确定性来源.

3 结论

3.1 珠江三角洲地区2006年重点VOC排放行业排放VOC的总量为416.9kt.

3.2 家具制造业、建筑涂料使用以及制鞋业是珠江三角洲地区重点VOC排放行业的主要贡献行业,分别占总排放量的23.3%,21.2%与17.5%.

3.3 东莞是珠江三角洲地区2006年重点VOC排放行业 VOC排放量贡献最大的城市,其次是深圳,二者排放量分别占总量的 23.6%和 21.9%,主要的排放行业均为家具制造业、建筑涂料使用及制鞋业.

3.4 本排放清单的不确定性主要来自缺少本地排放因子及水性涂料、溶剂的使用比例.为了减少其不确定性,建议加强本地化排放因子研究以及VOC排放行业基础信息收集与调研工作.

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VOC emission inventory and its uncertainty from the key VOC-related industries in the Pearl River Delta Region.

YU Yu-fan1, LU Qing1,ZHENG Jun-yu1*, ZHONG Liu-ju2(1.College of Environmental Science and Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China；2.Guangdong Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510045, China). China Environmental Science, 2011,31(2)：195~201

Based upon the collected activity data and newly available emission factors for the key VOC-related industries,a 2006-based VOC emission inventory from these sources was developed for the Pearl River Delta (PRD) region by source sectors and cities with the use of appropriate estimation methods. The total VOC emission from these sources in the PRD region was about 416.9kt, with uncertainty ranges of 302.5kt to 689.6kt(-31%~58%) on the 95% confidence interval;the furniture-making industries, building coatings use and shoe-making industries were the major key VOC-related industries emission sources contributor in this region, which shared about 23.3%, 21.2% and 17.5% of total VOC emissions from key VOC-related industries emission sources, respectively; Dongguan was the largest contributor in the key VOC-related industries emission sources and then Shenzhen, accounting for 23.6% and 21.9% of total VOC emissions in the PRD region, respectively, with both major sources as furniture and building coating use. Lack of local emission factors and well documented activity data was the major source leading to uncertainty in emission estimation.

VOC emission inventory；key VOC-related industries；emission factor；Pearl River Delta

X511

A

1000-6923(2011)02-0195-07

2010-05-07

国家自然科学基金资助项目(40875061);广东省科学技术厅省国际合作项目(2009B050900005)

* 责任作者, 副教授, zheng.junyu@gmail.com

余宇帆(1986-),男,广东兴宁人,华南理工大学硕士研究生,研究方向为大气排放源清单及空气质量模型.