通 讯

2011-04-13 04:26
环境化学 2011年6期
关键词:中多环芳烃途径

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青藏高原表土中的多环芳烃和有机氯农药污染 中国人口的空间分布格局导致有机氯农业污染和源自不完全燃烧的多环芳烃污染主要发生在东部地区.由于人口密度很低,青藏高原的环境相对清洁,因此常被视为全球持久性有机污染物污染背景区.对于有机氯农药和多环芳烃等具有长距离输送潜力的持久性有机污染物,背景区也通常能够检测到源自远距离源区的污染物.因此,研究青藏高原环境中的持久性有机污染物对理解这些污染物的全球迁移具有重要意义.

北京大学城市与环境学院陶澍教授研究组以多环芳烃(PAHs)、滴滴涕及其代谢产物(DDXs)和六六六的不同异构(HCHs)为对象,采集并测定了88个表层土壤中这些污染物的浓度,据此研究它们在青藏高原表层土壤中的含量水平、空间分布特征、谱分布特征以及可能的来源,相关研究工作最近在英国皇家化学会学术期刊Journal of Environmental Monitoring上发表(JEnviron Monit,2011,13:175).研究的核心假设是:青藏高原是否可以作为PAHs、DDXs和HCHs全球环境污染研究的背景区域.研究区域可按照其可能的污染来源和污染程度分为4个区域:1)唐古拉山和可可西里之间的无人区;2)青藏公路格尔木至当雄段沿线狭长低人口密度区;3)拉萨及其周边地区;4)青海东部人口相对密集地区.

研究发现,采集样品的 PAHs、DDXs和 HCHs含量(均值及标准差)分别为:(51.8 ±38.5)ng·g-1、(0.329 ±0.818)ng·g-1和(0.467 ±0.741)ng·g-1.该水平比东部地区表土污染浓度高 1—2 个数量级(Eu JSoil Sci,2008,59:1020—1026;Environ Geol,2009,56:1041—1050).这与排放量的空间差异直接相关.根据最新发表的排放清单,青藏地区PAHs排放密度比华北平原高两个量级左右(Environ Sci Technol,2007,41:683—687).除总量外,由于相对高的迁移能力,研究地区土壤中低环PAHs相对含量高于华北平原.除与其它地区差别外,这些污染物的含量在研究地区内部也有非常显著的差异.在1区和2区采集土壤中测得的PAHs含量比3区和4区土壤含量低1个数量级,前者高环化合物相对含量也低于后者.有机氯农药在不同子区域间的差别也达到2—7倍.土壤持久性有机污染物的空间分布格局主要受控于来源和土壤有机质含量(SOC)两个主要因素.本研究中PAHs和排放密度及SOC均显著相关,且可以根据SOC对土壤PAHs含量进行粗略估算(r2=0.47).对有机氯农药,虽然缺乏排放清单,但仍可以看到DDXs和HCHs与SOC及人口密度之间的显著相关关系,后者可以在一定程度上反映人为排放量.

利用反向气团轨迹模型计算研究了青藏地区表土PAHs、DDXs和HCHs的可能来源.到达研究地区的气团多数来自西部,仅2、3和4区的部分气团来自北、南和东部.1区和2区基本无本地人为排放源,土壤中发现的微量PAHs主要来自源于西方的长距离输送.相比之下,虽然3区的气团同样源自西部,但土壤PAHs含量显著高于1区和2区,这些PAHs应当主要来自拉萨及其周边地区的局地排放.4区相对高浓度的PAHs则与来自兰州地区的输送有关.虽然没有排放清单,但土壤DDXs和HCHs的空间分布格局与PAHs类似,说明其来源的相似性.

综上所述,极少受本地排放影响的青藏西部和西南部无人区,而非整个青藏高原,可视为东亚乃至北半球持久性有机污染物长距离输送的汇和背景地区.

京津污灌区蔬菜中多环芳烃的吸收途径及潜在风险研究 多环芳烃是环境中普遍存在的一类有毒有机物,由于其具有致癌、致畸、致突变等毒性效应而受到广泛的关注.膳食途径是人体暴露于多环芳烃的主要途径,而蔬菜在我国的膳食结构中占很大的比重,因此研究中国蔬菜中多环芳烃的吸收特征对保障食品安全也具有重要意义,尤其是一些曾经的污灌区目前仍是蔬菜的主产区.关于污水灌溉导致的土壤中多环芳烃的积累已有广泛的报道,但比较污灌区蔬菜对多环芳烃的不同吸收途径还鲜有实例研究.近年来,污灌虽然逐渐被清水或再生水灌溉取代,但关于蔬菜中多环芳烃的吸收及潜在风险仍需深入探究.

蔬菜吸收多环芳烃的途径在分子水平上无疑是非常复杂的过程,但通常认为有两种主要途径,即土壤—地下部—地上部途径和空气—叶片途径.土壤—地下部—地上部途径假设多环芳烃是从土壤孔隙水中分配进入植物脂肪,随后吸收转运至地上部分,而空气—叶片途径则取决于空气与叶片间的分配以及捕获的干湿沉降粒子.Trapp和Matthies提出的一维模型充分考虑了这些不同的途径(Environ.Sci.Technol.1995,29:2333-2338),被广泛用于模拟叶状植物对有机物的吸收,已在大量植物和土壤类型及浓度水平下得到验证.

中国科学院生态环境研究中心朱永官研究员课题组将这一模型首次应用于北京-天津郊区一些曾经的污灌区,实地采集种植的蔬菜、土壤样品,比较蔬菜对多环芳烃的不同吸收途径,以及食用这些蔬菜可能导致的健康风险.相关研究工作已在英国皇家化学会学术期刊Journal of Environmental Monitoring上发表(JEnviron Monit,2011,13:433-439).采集的蔬菜种类包括白菜,油麦菜,韭菜,萝卜,菜花和油菜.不同蔬菜类型可食部分积累的多环芳烃浓度有明显差异,其中萝卜可食部分积累的最多,而菜花中积累的最少.单个多环芳烃的生物浓缩因子(即生物体与土壤中浓度的比值)大致随辛醇-水分配系数的升高而减少.一维模型的验证结果显示,空气—叶片吸收模式比土壤—地下部—地上部模式能更好地表征实际监测结果,即大气沉降是这一地区蔬菜中多环芳烃主要的吸收途径.进一步对摄入蔬菜可食部分可能导致的健康风险进行了探讨,荷兰国家公众健康与环境研究院推荐在百万分之一致癌风险下,苯并[a]芘的安全摄入剂量是0.005μg·kg-1bw·d-1,根据文献中我国成人和儿童的蔬菜摄入量及体重平均值,计算食用这几种蔬菜导致的苯并[a]芘日摄入量,发现只有16%的白菜样品的日摄入量超过荷兰的推荐值.本研究证实随着污灌被清灌和再生水灌溉的取代,污水灌溉对土壤多环芳烃污染的贡献比例正逐渐降低,但另一方面随着这一地区经济的快速发展,以煤为主的能源结构使得大气沉降对多环芳烃污染的贡献比例日益增大.考虑到蔬菜对多环芳烃的吸收取决于蔬菜种类,污染物浓度及当地土壤结构,在其它地区究竟是以根吸收为主还是以大气吸收为主还需要不断验证.

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