基于ERICA框架的放射性核素环境安全浓度限值的计算*

于 宁,郭佩芳

(中国海洋大学海洋环境学院,山东青岛266100)

基于ERICA框架的放射性核素环境安全浓度限值的计算*

于 宁,郭佩芳

(中国海洋大学海洋环境学院,山东青岛266100)

本文采用欧盟ERICA框架下评估电离辐射生态风险的ERICA综合法,选用ERICA工具数据库中的参数数据,计算了我国大亚湾等核电站液态放射性流出物中主要的18种放射性核素的环境安全浓度限值。当核电站排水口附近海域中放射性核素浓度低于推荐的环境安全浓度限值时,放射性核素造成的辐射风险被认为是在海洋生态环境所能承受的范围之内。

核电站;液态放射性流出物;放射性核素;环境安全浓度限值

我国核电发展方针已由“适度发展核电”转向“积极发展核电”。在国家发改委2007年10月发布的《核电中长期发展规划(2005—2020)》中明确指出:“到2020年,我国核电运行装机容量争取达到4000万kW;核电年发电量达到2600～2800亿kW.h。”换而言之,在目前已投入运行和在建1696.8万kW核电容量的基础上,截至2020年的13 a间,我国至少要新建百万千瓦级核电机组23座。从已投入运行、在建以及备择核电的厂址分布来看,目前我国所有核电项目均位于沿海。相对于内陆核电站利用冷却塔冷却循环水,滨海核电站是抽取海水吸收乏汽余热。与此同时,源于裂变产物和活化产物的低放废液会伴随温排水同时排入海中。低放废液中的各种人工放射性核素会通过内/外辐照对海洋生态系统造成一定的影响。

世界各国越来越重视电离辐射的生态环境风险。国际原子能机构(IAEA)早在1976年就展开了电离辐射对水生生态系统影响的研究[1]。美国国家辐射防护与测量委员会(NCRP)在第109号报告中给出了水生系统辐射剂量率推荐值[2]。联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)在1996年以前主要致力于研究辐射对人类健康的影响,1996以后开始关注电离辐射对非人类物种的效应[3]。国际辐射防护委员会(ICRP)在第91号出版物中发布了评价电离辐射对非人类物种影响的框架[4]。美国能源部(DOE)研发了评估水生系统和陆生系统辐射剂量的分级方法[5]。欧盟先后启动了EPIC项目、FASSET项目和ERICA项目来研究电离辐射的生态环境风险[6-7]。

我国在电离辐射生态环境风险方面的研究尚处于起步阶段,对核电站低放废液海洋生态风险的研究尤其少[8-13],由此也造成了海洋环境监管标准的不足。可参照的放射性核素海洋环境浓度限值仅有《海水水质标准》(GB3097-1997)中对60Co,90Sr,106Rn,134Cs,137Cs 5种核素浓度的规定。相对于核电站液态放射性流出物中数十种放射性核素而言,该标准显然缺乏足够的约束力。

随着我国滨海核电站的规模化建设,海洋生态环境面临着越来越突出的辐射污染风险问题。因此,从海洋生态安全的角度给出核电站放射性核素环境安全浓度标准,对海洋环境质量评价与管理有重要的现实意义和参考价值。

1 欧盟第六框架计划下的ERICA项目及其成果

为了整合分散的科技资源,提高欧洲的整体科技竞争力,欧盟委员会、各成员国、欧洲议会以及欧洲科技界和产业界携手创立了欧洲研究区(European Research Area),5a/期的框架计划(Framework Programme)是其实现ERA的主要手段。随着欧盟第六框架计划的实施,由欧盟和7个欧洲国家的15个机构共同资助ERICA项目(Environmental Risk from Ionising Contaminants:Assessment and Management)于2004年3月正式启动。其目的[14]是给出1种方法,通过该方法可以确保对环境问题的决策是建立在充分考虑电离辐射生态环境风险的基础上。ERICA项目于2007年2月顺利完成,其成果有2个:ERICA综合法[6]和ERICA工具[15]。ERICA综合法被用来评估和管理电离辐射的环境风险,同时用来指导如何使用ERICA工具。ERICA工具是用Java语言研发的自带数据库的1套软件程序,通过该程序使用者可以完成对环境风险的分层评估。

ERICA综合法包括3个模块:管理模块、评估模块和风险特性模块。其中,评估模块是核心。ERICA的评估模块分为3层:Tier1,Tier2,Tier3。每层评估在输入数据的要求、评估程序的复杂程度、评估终点的评价方法、评估结果的保守程度等方面各不相同。各个评估层相互独立,在ERICA工具中使用者可以自由选择评估层。在Tier1中,ERICA将输入的放射性核素浓度数据与数据库中的环境介质浓度限值进行比较,从而得到每种待评估放射性核素的风险商数。如果所有放射性核素的风险商数之和<1,表明放射性核素对生态环境的辐射风险在安全范围内;如果所有放射性核素的风险商数之和>1,表明某种放射性核素对生态环境安全构成了威胁,ERICA工具将建议使用者转入第2层评估。在Tier2中,ERICA工具授予使用者更多的权限,例如,允许使用者添加数据库以外的放射性核素、参考生物,允许修改参数CR和Kd的数值等。在评估方法上也与第1层有显著差异,风险商数被赋予新的定义,生物体吸收剂量率与筛选剂量率的比值。当所需数据输入完成后,ERICA工具会自动计算出2个值:风险商数的期望值和风险商数的保守值。如果所有待评估生物的保守风险商数值<1,表明生物体吸收剂量率超过筛选剂量率的概率非常小,系统会建议使用者退出评估;如果风险商数的保守值>1而风险商数的期望值<1,表明生物体吸收剂量率超过筛选剂量率的概率超过5%或1%,系统会建议修改条件重新评估;如果风险商数的期望值>1,表明生物体吸收剂量率超过了筛选剂量率,系统会建议进入下一层评估。在Tier3中,ERICA工具不仅允许使用者修改环境介质和生物体中放射性核素浓度、参数CR和Kd以及放射线权重因子的数值,还允许使用者定义这些变量的概率分布函数。与第1层、第2层评估不同的是,第3层中筛选剂量率不再是评估的终点,评估结果也不是简单的是或者否。取而代之的是,使用者可以访问FREDERICA数据库中关于辐射生物效应的所有文献,参照相关可用数据在有经验的专家或学者的协助下对剂量率的预测结果做出判断,评估结果的不确定性可以由系统提供的灵敏度分析来决定。

ERICA综合法的理论逻辑是由环境介质中放射性核素浓度计算出生物体中的放射性核素浓度,再由生物体中的放射性核素浓度计算出生物吸收剂量率。而在计算我国核电站液态放射性流出物主要放射性核素的环境安全浓度限值时,作者逆推这一逻辑,转而由生物吸收剂量率推算环境介质放射性核素浓度。当生物吸收剂量率取值为海洋生态环境无辐射效应剂量率基准值时,由此逆推得出的放射性核素浓度就可以被视为环境安全浓度。

2 我国核电站液态流出物中主要放射性核素环境安全浓度限值的计算

2.1 参考生物和放射性核素的选择

参考生物最初由FASSET项目提出,是指在受污染环境中典型的、具有代表性的、为一系列生物辐射剂量率计算提供基础的生物,对参考生物辐射剂量率的计算要能够反映出辐射生物效应的可能性和程度。同样的,海洋生态系统中参考生物的选择也要求能够反映海洋生态系统的辐射生物效应。本文参考ERICA框架中的参考生物,最终选择了13类海洋生物作为计算放射性核素环境安全限制的参考生物,分别是涉水鸟类(Wading bird)、底栖鱼类(Benthic fish)、双壳类软体动物(Bivalve mollusk)、甲壳类(Crustacean)、大型海藻(Macroalgae)、哺乳动物(Mammal)、中上层鱼类(Pelagic fish)、浮游植物(Phytoplankton)、多毛纲蠕虫(Polychaete worm)、爬行动物(Reptile)、海葵(Sea anemones)、浮游动物(Zooplankton)、维管植物(Vascular plant)。

放射性核素选择了我国大亚湾核电站、岭澳核电站、秦山核电站液态放射性流出物中主要的18种放射性核素作为代表[16-19],这些核素分别是110mAg,144Ce,58Co,60Co,134Cs,136Cs,137Cs,3H,131I,132I,133I,54Mn,63Ni,241Pu,103Ru,124Sb,90Sr,95Zr。

2.2 生物体中放射性核素浓度的计算

海洋环境介质中的放射性核素会通过摄食或根部吸收等途径进入到海洋生物的体内。在ERICA框架中,生物体中放射性浓度的计算需要借助2个重要参数:浓集比率CR和分配系数Kd。在水生生态系统中CR和Kd定义如下:

从公式(1)和(2)可以看出,只要获得参数CR和Kd的值,将其乘以海水中某放射性核素的浓度,便可获得生物体中该放射性核素的浓度值。ERICA框架下CR值和Kd值的计算源于对大量科研文献数据的统计分析。其中,海洋生态系统CR值的原始数据来自1956—2005年间的149份相关研究[20]。在经过统一标准的数据筛选和处理后,可以直接获得196个CR值,剩余的176个数据通过11种方法[21]计算出了替代值。

2.3 吸收剂量率的计算

海水和沉积物中的放射性核素会对栖息其间的海洋生物造成外照射,而生物体内的放射性核素会对其造成内照射。生物体的总吸收剂量率是内部吸收剂量率与外部吸收剂量率之和。吸收剂量率是单位时间内的吸收剂量,吸收剂量是电离辐射授予质量为dm的物质的平均能量。计算吸收剂量率的关键是计算剂量转换系数DCC(dose conversion coefficient),即单位放射性浓度下的吸收剂量率,其计算原理是基于Berge对光子和电子吸收的半经验理论[22-23]。在ERICA框架中,DCC的计算方法延续了FASSET项目的成果[24]并做了系列改进。即将DCC表示成吸收分数Φ(E)(absorbed fraction)的函数[25],通过均匀各自同性模型(uniform isotropic model)来估算。DCC的推算过程涉及到大量的理论假设、模型设计和参数估计,更为详细的理论推导过程可参见FASSET项目报告和Ulanovshy[25]。

在剂量转换系数的基础上,内部吸收剂量率和外部吸收剂量率分别由公式(3)和(4)导出。

由于辐射生物效应不仅与吸收剂量率的大小有关,同时还受到放射线类型的影响。例如给定同样的吸收剂量率α,放射源的辐射效果比β放射源和γ放射源的辐射效果要明显。因此,在计算剂量转换系数时对不同的放射线引入了权重因子w f。

每类放射线权重因子的值参照FASSET项目给出,即w fα=10,w flowβ=3,w fβ+γ=1。这样,借助公式(3)～(6)可以计算出每种参考生物—放射性核素组合的内/外吸收剂量率的数值。

2.4 放射性核素安全浓度限值的计算

在ERICA框架中,通过采用欧洲委员会推荐的估算化学品PNEC值(predicted no-effect concentration)的方法[26]对FREDERICA数据库中慢性照射数据进行物种敏感性分析,发现对于所有的生态系统和有机体,人为造成的慢性辐射吸收剂量率在10μGy.h-1之内时,放射性核素对生态环境的影响被认为是安全的。因此,本文以10μGy.h-1作为海洋生态环境无辐射效应剂量率的基准值,以此来推算我国核电站液态放射性流出物主要放射性核素的环境安全浓度限值。具体推算过程如下:

公式(7)是对吸收剂量率与环境介质中放射性核素浓度关系的一般性表述。其中D是总吸收剂量率;Dint是内部吸收剂量率;Dext是外部吸收剂量率;Cb是生物体内的放射性核素浓度;DCCint是内照射下的剂量转换系数;DCCext是外照射下的剂量转换系数;Vz是生物在某个特定位置z的时间比例;Cz是z处环境介质中的放射性核素浓度;Cw是海水中放射性核素浓度;CR是浓集因子。

对于栖息在海水中的浮游动物、浮游植物、中上层鱼类、涉水鸟类、哺乳动物和爬行动物,其外部辐照仅考虑来自海水中的放射性核素。因此公式(7)可进一步推导为

当吸收剂量率D取基准值10μGy.h-1时,由公式(8)可分别计算出这6类参考生物对海水中各种放射性核素要求的安全浓度Cws,即

对于栖息在沉积物表层大型海藻、维管生物、双壳类软体动物、海葵、甲壳类、底栖鱼类,其外部辐照不仅来自海水中的放射性核素,同时还受到沉积物中放射性核素的辐射作用。当海洋生物在海水和沉积物中的时间比例为1∶1时,公式(7)进一步推导为

由公式(10)可分别计算出这6类参考生物对海水中各种放射性核素要求的安全浓度Cws,即

对于栖息在海洋沉积物中的代表生物多毛纲蠕虫,其外部辐照仅来自海洋沉积物中的放射性核素。因此公式(7)可进一步推导为

由公式(12)可计算出多毛纲蠕虫对海水中各种放射性核素要求的安全浓度Cws,即

这样,由公式(9)、(11)、(13)可以计算出不同放射性核素—参考生物组合下海水中放射性核素的安全浓度值。由于对同1种放射性核素,不同的海洋生物所要求的安全浓度值不同。出于最保守的考虑,对每1种放射性核素仅选取所有生物安全浓度值的最小值作为该核素的环境安全浓度限值。例如,对于放射性核素110mAg,这13种参考生物所要求的安全浓度值分别是1.75E+00,1.25E+00,9.29E-01,9.36E-01,1.24E+00,5.11E-01,1.64E+01,7.16E-01,5.46E-01,5.17E-01,1.25E+00,1.23E+01,1.31E+00。其中,海洋哺乳动物的安全浓度值5.11E-01是所有参考生物中的最小值,因此将5.11E-01将作为110mAg的环境安全浓度限值。以此类推,最终计算出了我国核电站液态放射性流出物中主要的18种放射性核素的环境安全浓度限值(见表1)。

表1 18种放射性核素的环境安全浓度限值Table 1 The environmental safe concentration limit of 18 radionuclides

3 结语

本文逆向推导了ERICA综合法的理论逻辑,选择了13类海洋生物作为参考生物,计算出我国大亚湾等核电站液态放射性流出物中主要的18种放射性核素的环境安全浓度限值。当核电站排水口附近海域中放射性核素浓度低于推荐的环境安全浓度限值时,放射性核素造成的辐射风险被认为是在海洋生态环境所能承受的范围之内。但由于浓集比率和分配系数等参数数值选用的是ERICA Tool数据库中欧洲国家的研究成果,因此本文计算结果的适用性有待于进一步验证,基于我国海洋生物和生态环境的参数数值将是下一步研究的重点。此外,文中在计算吸收剂量率时仅考虑了来自人工放射性核素的辐照,未考虑天然放射性核素的放射性本底值,这也是有待进一步研究和改进之处。

从海洋生态辐射风险角度来探讨放射性核素的环境安全浓度限值,不仅可以为核电站放射性流出物的监测和近岸海域环境质量的监管提供参照,同时也为我国放射性核素环境标准的补充完善提供了1种思路。

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Calculation of Environmental Safe Concentration Limit of Radionuclides Based on ERICA Project

YU Ning,GUO Pei-Fang
(College of Physical and Environmental Oceanography,Ocean University of China,Qingdao 266100,China)

ERICA Integrated Method was applied to the calculation of environmental safe concentration limit of the major 18 radionuclides discharged by our nuclear power plants.The parameters were chosen from the database of ERICA Tool.There is sufficient evidence to conclude that the situation of marine environment is negligible radiological concern if the concentration of radionuclides near the outfall below the environmental safe concentration limit.

nuclear power plant;radioactive liquid;radionuclide;environmental safe concentration limit

X34

A

1672-5174(2011)03-019-05

2010-03-27;

2010-04-11

于 宁(1982-),女,博士生。E-mail:yuning@ouc.edu.cn

责任编辑 庞 旻