铀尾矿库退役后的污染源项调查方法

彭道锋，刘庆成

（东华理工大学，江西 抚州，344000）

铀尾矿库退役后的污染源项调查方法

彭道锋，刘庆成

（东华理工大学，江西 抚州，344000）

从源项调查的目的、意义、基本内容和主要方法等方面进行了研究，分析了国内该方面研究工作的主要动态，指出了目前源项调查工作存在的主要问题，并对退役治理工作提出了合理的建议。

铀尾矿库；退役；源项调查

铀矿山及其水冶厂在进行矿石选冶后会产生大量的废渣 （即尾矿），矿冶单位通常是选择有利地形筑坝拦截谷口或围地形成具有一定容积的尾矿库，用于存储尾矿和澄清尾矿水［1］。由于该储存形式是将尾矿堆积并暴露在自然界中，所以尾矿库又是一个人造的高势能泥石流形成区。由于时时受到大自然的风化和侵蚀作用，还可能受到自然灾害的破坏，因此尾矿库是一个较大的不安全危险源，在退役后应及时给予治理。铀尾矿是一种放射性活度低但数量巨大的一类放射性废物［2］，尾矿中铀质量分数约为72×10-6～740×10-6，镭质量活度约为5.77～48.1 Bq·g-1，钋质量活度约为11.1～66.6 Bq·g-1，总α放射性活度约为 15.5～92.5 Bq·g-1［3］。 从总体来看， 这些尾矿只含有全球范围内产生的所有放射性废物总活度的一小部分，但它占放射性废物整个体积的90%以上，而且许多处置设施远在当前的监管要求或技术和安全改进付诸实施之前就已经建设并且开始运行，使得生产过程中的环境保护滞后于生产，直到各种环境污染事故不断被揭露后，不得不采取补救措施进行治理，造成巨大的经济花费。

1 国内研究现状

源项调查是退役前期工作，即开发阶段的首要构成部分，在整个退役过程中是非常重要的一个环节，直接影响到随后的退役方案的确定［4］。作为退役工程不可缺少的一部分，源项调查本身就是一项独立的工作，其结果为退役方案的制定、环境影响评价，以及最终的退役实施提供最基础、最重要的依据。我国地下水污染调查与治理研究明显滞后于发达国家，直到2004年才由国土资源部牵头启动 “全国首轮地下水污染调查与评价”，计划到2010年，基本查明我国地下水水质与污染状况，实现重要城市和地区地下水水质与污染的有效监控。环境保护总局和国土资源部于2006年7月共同启动了全国土壤现状调查及污染防治项目，包括8个专题，主要任务是全国土壤环境质量状况与评价、全国土壤背景点环境质量调查与对比分析、重点区域土壤污染风险评估与安全等级划分、污染土壤修复与综合治理试点、建设土壤环境质量监督管理体系。总体来说，我国铀矿冶设施退役监测不十分全面，监测布点不尽合理，有些矿山仅进行了放射性监测，而未进行非放射性监测，不能很好地反映污染状况的真实性［5］。由于监测工作投入不足，致使污染范围圈定不明，使设计、治理工作带有一定的盲目性，尤其是在地下水、土壤、河沟底泥和稻田等的污染治理上。

2 源项调查的目的、意义和基本内容

2004年10月11～15 日，国际原子能机构（IAEA）在北京举行了核设施退役源项调查会议，IAEA 3位专家分别介绍了历史场址的评估、源项调查的方案设计和实施程序，以及退役过程中使用的数据库管理模式。结合IAEA会议内容及国内铀尾矿库的实际情况，针对铀尾矿库退役进行源项调查的主要目的，为确定铀尾矿库主要污染源、污染物及污染途径（包括放射性核素和非放射性化学污染物），确定尾矿库附近的农田、池塘、土壤、地表水和农作物的污染情况及γ辐射剂量水平，确定尾矿库周围地下水污染情况及污染趋势，并建立相应的信息数据库，为退役治理服务。尾矿库源项调查可为退役评估、退役技术的选择，退役费用的预算等提供信息，其成果对尾矿库退役治理具有重要的指导意义，也对其他铀矿冶设施的退役治理具有积极的借鉴意义。

源项调查的基本内容包括：对尾矿库设计、建设、运行和关闭的整个历史过程中资料的搜集与评估；源项调查具体技术路线及实施方案的设计；源项调查关键技术及具体实施程序。历史资料的评估就是搜集从尾矿库设计到源项调查为止整个历史时期内的所有数据记录，包括各历史时期内的尾矿中所含放射性核素的种类和数量及其物理和化学动态变化过程；尾矿库管理及运行过程中的事故记录；原有的放射性调查报告及监测数据等。技术路线及实施方案的设计在于确定具体的源项调查目标，其中涉及：资料调研与现场踏勘，监测方案的设计，取样、分析及现场试验，污染物运移趋势的模拟及评价，调查的相关组织及误差来源等。源项调查的具体实施程序，可概括为现场测量→取样分析→数据处理→调查报告编制。

3 源项调查的主要方法

3.1 历史资料的收集和补充

目前退役的铀矿冶设施都是较早期建设的，大多数已多年没有进行放射性操作工作，由于人员变动，大部分资料已缺失，无法收集完全。针对这些问题，地球物理方法发挥着越来越重要的作用，它是根据地下水与其周围介质在物理-化学性质上的差异（如密度、电阻率、电导率、介电常数、极化率、放射性），借助一定的装置和专门的仪器，测量其物理场的分布状态，通过分析和研究物理场的变化规律，结合地质、水文等有关资料，推断解释地下一定深度范围内环境特征，以达到检测的目的。在加拿大某基地的一个9 m×9 m×3.5 m双层水槽中，采用地表和孔间雷达、雷达层析成像、电阻率和中子测井等方法，通过动态监测污染前、后及消除污染后的密度、电阻率和电导率的变化，研究有机氯溶剂污染地下水的物理-化学特征，搞清了污染物运移所经过的地质环境［6］。文富平在某研究所放射性实验设施退役工程源项调查中，提出了加强现场工作中扫描测量和取样分析的力度，设置不同深度的多次测量，采用侦查测量、扫描测量和重点测量相结合的多重工作模式，各模式相互独立，很好地解决了历史资料缺失的难题［7］。

3.2 实地勘察与现场就地测量

进行实地勘察与现场就地测量，是铀尾矿库退役源项调查中必不可少的重要方法与手段。由于放射性污染的特殊性，国际上对放射性物质的运输具有很严格的管理要求和操作规范［8］，因此，针对放射性污染源项的调查大多数情况下尽可能采取现场就地测量，以避免运输过程中可能造成的辐射泄漏。关于现场就地测量技术的研究，国内、外进行的较多，但大多数都是基于γ谱仪的直接测量［9-11］，γ谱仪在野外操作时，受到野外各种不确定条件的影响，使其测量结果与实验室测量数据还有一定的偏差，因此，还需进一步加强该领域的研究，其他方面，如高灵敏度手持式光度计的开发与研制［12］也为现场就地测量提供了广阔的研究空间。现场就地测量还包括进行辐射剂量的监测，辐射剂量监测要重视强γ辐射对α、β污染监测的影响，要重视监测布点、监测仪表灵敏度和监测范围。在剂量监测方面，使用OSL剂量计可获得更为广泛的能量探测范围和剂量累计，有利于重复进行分析。周程等使用OSL剂量计与TLD剂量计进行对比，进行辐射剂量监测，每次测读仅损耗约0.2%的辐射信号，监测取得了较好的效果［13］。

3.3 取样分析

由于就地测量的一些局限性（一些放射性核素不能直接进行现场就地测量或就地测量准确度较差），为了确保源项调查结果的可靠性，还需要取样进行实验室分析。源项调查中所采集的样品应具有代表性，其数量应尽可能满足源项估算时所需的最大准确度和最高精密度。在铀尾矿库源项调查中需要采取的样品包括：尾矿砂、土壤、地表水、地下水和周边生物等［14］。地下水污染源项调查，首先在分析地质环境、地质构造、地下水整体流向，以及交通与施工的便利程度、尾矿库结构、尾矿库运行简史、地球物理探测数据等的基础上进行初步布点监测，然后据此结果开展更进一步的测井布置、设计、施工和取样分析。土壤污染源项调查要综合采用放射状、均匀、带状布点法，采样点自尾矿坝体起随距离增加由密渐疏，首先根据尾矿库结构、生产期间的坝体渗漏情况，初步确定农田土壤污染调查的重点范围，然后对所要进行的大面积污染区域进行初步污染调查，在此基础上进行更详细污染调查并进行剖面取样分析。

取样结束后，应立即按照 《HJ/T 61-2001辐射环境监测技术规范》的要求进行样品预处理，处理后送入实验室进行分析。在以前的铀尾矿库退役实践中，污染源项包括有放射性核素和非放射性化学污染物［15］。不同的尾矿库中非放射性化学污染物种类不尽相同，John M等人对尾矿中的As源项进行研究，认为其对地下水会造成长期的影响［16］，刘雨芳等人在研究中也发现铀尾矿库中的重金属元素对生态环境的影响不容忽视，其中包括Cd、 Pb、 Cu、 Zn、 Mn、 Cr和 Ni［17］。 在进行非放射性化学污染源项调查时，应先对尾矿砂、尾矿库中的水进行全分析，包括pH、水温、电导率、 溶解氧、TDS、 SO42-、 Cl-、 NO-3、 氨氮、HCO-3、 F-、 Ca、 Mg、 Na、 K、 Fe、 Cu、Zn、 Mn、 Cd、 Cr、 Pb、 Ni和 As等 24项， 从中筛选出会对环境造成影响的污染源项，对于这些源项再展开全面的调查。目前，国家已经对化学污染物的分析方法形成了各自的标准，为了确保数据的准确、可靠，原则上建议均使用标准方法，或者至少要抽取一定的样品使用标准方法进行比照实验。对于放射性污染源项调查，由于放射性核素会自发进行衰变，形成一系列子体，在这些子体中，有些寿命较短，不能建立长期平衡，它们对环境的影响主要是由其母体的活度来决定，因此，在进行调查时，主要考虑的是长寿命的核素， 包括 U、226Ra、230Th、210Po和210Pb等，此外还应考虑总α和总β放射性活度。新的放射性核素分析技术，目前仍然是研究的热点，Luo M B 2010年研究了使用EESIMS技术分析水样中的铀，该技术具有分析时间短，且可同时进行同位素分析等优点［18］；Carvalho F P 2007年使用α谱仪进行总α放射性活度的测定，并以此推断出了各主要核素的活度［19］，这些新的方法和手段使得我们对于放射性核素含量的分析更加快捷，但其可靠性还需进行检验。

3.4 数据处理

数据处理是源项调查研究中的一项重要工作，包括数据的维护与管理、数据质量评估与审核和数据结果分析等。目前，数据的维护与管理大多是采用数据库来实现，Microsoft Access数据库是一个桌面关系数据库管理系统，它结合了Microsoft Jet Database Engine和图形用户界面两项特点，能够存取Access/Jet、 Microsoft SQL Server、 Oracle 或者任何ODBC兼容数据库内的资料，是用于维护与管理源项调查数据较好的系统平台。

数据质量控制与审核对于给出正确的源项调查结果至关重要，应建立完善的数据质量控制和审核机制，严格把好审核关，确保数据质量目标的有效性。在通常情况下，还可通过误差分析，选择合适的统计检验方法，可以评判源项调查数据的可靠性。数据的不确定度主要来源包括源项调查设计误差和测量误差，设计误差是没有抓住调查单元中的可变因素；测量误差可能包括系统误差或随机误差，随机误差影响精密度，而系统误差导致偏差。

结果分析主要是要获取各区域污染源项之间的内部关系，以及各污染物含量之间是否存在关联，为制定退役治理方案服务。分析方法可以采用聚类分析、因子分析和时间序列分析，聚类分析是一种建立分类的多元统计分析方法，能按照在性质上的亲疏程度在没有先验知识的情况下进行自动分类，类内部在特征上具有相似性，而不同类间的差异性较大，这就为分类治理提供依据；因子分析可以解决各污染物之间的主次关系，明确主要污染源项，可提出具有针对性的治理方案；时间序列分析是研究事物发展变化规律的一种量化分析方法，可分析污染物的变化趋势，从而对未来环境状况进行合理的预测。综合聚类分析、因子分析和时间序列分析方法，得出源项调查结果可为尾矿库退役治理方案的制定提供科学的依据。

4 存在的问题及建议

自20世纪80年代，我国陆续有铀矿山关闭实施退役以来，已经在这方面积累了大量的退役经验，使退役策略逐步走向完善。但由于建设初期没有考虑到退役和环境治理问题，因此遗留下来大量隐患和难题，导致源项调查缺少足够数据，不少退役项目文件在经过较长时间的审查和修改后仍未顺利通过，使得退役治理工作受到严重影响。因此，还需持续开展源项调查工作，以及对源项调查中涉及的关键技术问题进行深入研究。

1995 年，IAEA出版的《放射性废物管理原则》规定：“放射性废物的产生量必须保持在可实现的最小量，通过适当的设计措施、运行和退役实践使放射性活度量和废物体积量两方面都要最小”。因此，今后的铀矿冶工程建设项目，在各个阶段中均必须考虑将来的退役和环境治理问题，统筹制订各个阶段的源项调查工作计划，贯彻 “退役治理必须贯穿于工程始末”的新理念。

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Technology of source term investigation in uranium tailings decommission

PENG Dao-feng，LIU Qing-cheng
（East China Institute of Technology，Fuzhou，Jiangxi 344000，China）

The research is carried out from the aspects of purpose， significance， basic content and main methods of source term investigation in the paper.Main status on this aspect has been analyzed in China， the main problems on the present source term investigation have been pointed out， and some reasonable suggestions on the decommission and remediation have been put forward.

uranium tailings； decommission； source term investigation

TL752.2

A

1672-0636（2010）04-0224-05

10.3969/j.issn.1672-0636.2010.04.007

江西省自然科学基金资助项目（2009GZH0002）

2010-07-28；

2010-08-30

彭道锋（1976—），男，江西抚州人，副教授，在读硕士研究生，研究方向：放射性环境化学。E-mail:pengdaofeng@yahoo.com.cn