氮氧化物排放模型及排放清单研究现状

房晟忠,赵世民,李发荣,杨树平

(昆明市环境监测中心,云南昆明 650228)

氮氧化物排放模型及排放清单研究现状

房晟忠,赵世民,李发荣,杨树平

(昆明市环境监测中心,云南昆明 650228)

对氮氧化物的排放预测模型进行了归类,同时,对我国氮氧化物的排放现状和发展趋势进行了探讨。最后,提出了氮氧化物排放控制对策措施。

氮氧化物;排放模型;排放清单

氮氧化物是造成大气污染的主要来源之一,它们直接危害到人体的健康,同时对大气环境产生严重的影响,具体有以下几点:对人体的致毒作用;是形成酸雨和酸雾的主要原因之一;大气中的氮氧化物和挥发性有机物,在达到一定浓度后,在阳光的照射下,发生一系列复杂的光化学氧化反应,可形成光化学烟雾;参与臭氧层的破坏;对植物的损害作用。近年来人类活动造成的氮氧化物排放量显著增加,已经引起各国的关注[1～2]。

1 我国 NOx污染现状[3～4]

我国是世界上最大的煤炭生产国和消费国,2000年达到近 14亿 t。在我国,煤炭不仅是重要的能源,也是重要的化工原料,煤炭在我国一次能源构成中占 70%以上。全国原煤产量的 80%用于燃烧,以产生动力和热能,因此也带来了严重的环境污染问题。从目前我国 NOx的排放情况看,大部分的 NOx是由燃煤锅炉及各种化工厂贡献出来的。

我国燃煤电厂 1989年的 NOx排放量约为 130万 t,2000年我国燃煤电厂的 NOx排放量已超过300万 t,再加上其它化工厂、燃煤及机动车排放的NOx,2000年我国的 NOx排放总量已经超过1000万 t。氮氧化物的排放仍然以很高的速度随着能源消耗量的增长而增长。在我国大城市中,机动车排放的NOx超过 40%。随着人口的增长、经济的发展以及国家产业政策的调整等,我国的机动车保有量增长迅速,年平均增长率接近 15%。截至2001年,我国的机动车保有量超过 7100万辆,其中汽车 1800万辆,摩托车保有量超过 4300万辆。与我国的人口相比,我国的机动车总保有量并不高,但是由于这些车辆主要集中在城市,其排放控制技术仅相当于国外 20世纪 70年代的水平,单车污染物排放因子很高,排放高度低,加上城市交通繁忙和人口集中,使得我国的一些大城市的 NOx严重超标,潜在着发生光化学烟雾的危险。

2 NOx排放预测模型

2.1 燃烧锅炉 NOx排放预测模型[5～18]

2.1.1 神经网络模型

电站燃煤锅炉 NOx排放规律非常复杂,而人工神经网络具有联想、记忆、并行计算、自适应、自学习、适于处理非线性问题等优点。许昌等基于燃煤电站锅炉 N0x的生成机理,提出 NOx排放量的神经网络模型。该神经网络模型具有可以预测各一次风粉单元 N0x生成量、锅炉 NOx排放量,网络隐节点数少,泛化能力强,鲁棒性好,学习速度快等优点。所提出的模型可以为大型电站锅炉通过燃烧系统自动调整或结构改造降低 NOx排放提供依据。人工神经网络现已在非线性复杂系统的建模、控制、优化等领域中得到了广泛应用。朱群志等利用人工神经网络技术,使用某一电厂低 NOx排放燃烧优化试验的数据,建立了该锅炉氮氧化物的排放模型。该模型预测精度较高,结果可信。通过建立的神经网络模型分析了配风方式的影响,结果表明:缩腰型配风方式较佳,而倒宝塔型配风方式优于正宝塔型配风方式。建立的神经网络模型可以为燃煤锅炉通过优化燃烧降低 NOx排放提供理论指导。

2.1.2 SVR模型

周建新等借助于锅炉燃烧特性试验数据,建立了基于支持向量回归的四角切圆燃煤锅炉 NOx的SVR排放模型。与神经网络模型对比,SVR模型更加适合于实炉热态测试工况较少的小样本学习,而且其精度能够满足工程的实际要求,能够较为准确地对不同工况下的电站锅炉 NOx排放特性进行预测。同时还建立了基于精确在线支持向量同归(AOSVR)的四角切圆燃煤锅炉 NOx排放特性模型。该模型与传统的 SVR预测模型和神经网络模型相比较具有更强的自学习能力和更高的预测精度,它不仅适合于实炉热态测试工况较少的小样本学习,还能够适应数据样本的不断增加和对象特性的渐变,并及时地更新模型,从而准确地对不同工况下的电站锅炉NOx排放特性进行实时在线预测。

2.1.3 CRN网络模型[1～3]

杨小龙等针对传统的燃气轮机燃烧室设计的CFD方法在计算时间以及计算的准确度上的不足,采用天然气的详细化学反应机理 GR I3.0建立了 3个不同的 CRN模型,对燃烧室的 NOx排放随着燃料加湿量变化进行了预测。预测结果表明,随着构建的网络模型逐渐复杂,网络模型的结构也越接近实际的燃烧室内流场,得到的 NOx排放也越接近试验数据。CRN网络模型方法对于燃烧室污染物的形成,主要是通过详细的化学反应机理进行分析,侧重于化学反应过程的分析,通过网络结构的合理安排,将流体的主要流动特征反映在网络结构中,从而对燃烧过程进行了较为准确的预测,同时在计算时间上,比 CFD分析方法所需要的时间小好几个数量级,在燃烧室的分析设计过程中将是一个非常有用的方法。

2.2 电站锅炉 NOx排放模型

2.2.1 基于锅炉 NOx排放与热效率的混合模型

针对电站锅炉设备庞大,运行条件复杂,煤种多变,很难建立锅炉 NOx排放与效率的函数模型的特点,李素芬等利用最小二乘支持向量机 (LS-SVM)建立了以锅炉 NOx排放与热效率为输出的混合模型。该模型具有调节参数少、运算速度快、结果稳定、预测精度高等优点,可以根据燃煤特性以及各操作参数准确预报锅炉在不同工况下的NOx排放和效率。针对模型的多目标优化问题,采用多目标粒子群优化算法 (MOPSO)对某工况进行优化仿真,在提高效率的同时降低了 NOx排放。

2.2.2 基于 IMRAN的 NOx排放模型

电站锅炉高效低 NOx燃烧优化技术越来越受到人们的重视,而锅炉燃烧效率和 NOx排放模型是高效低 NOx燃烧优化的基础。许昌等从提高网络的泛化能力着手,对最小资源分配网络算法的隐节点删减策略进行改进,加入惩罚策略和合并策略,并把改进的 MRAN算法应用到对电站锅炉NOx排放与效率的实时建模上。结果表明,改进的MRAN算法除了具有一般MRAN算法的优点外,还具有比MRAN网络更加紧凑的结构。提出的网络算法具有多输出结构,可同时预测 NOx排放与效率,适于用在电站锅炉的 N0x排放与效率的燃烧实时整体优化中。

2.2.3 基于 Kriging的 NOx排放模型

对电站锅炉复杂多变的热工对象建模是实现良好控制性能的难点,孔亮等提出运用 Kriging估计方法建立对象的自适应模型。该法是非参数回归的建模方法,无需确定模型结构和训练,就能实现对未知函数的无偏最优估计。通过对样本空间的实时调整还实现了一种自适应的 Kriging模型。与神经网络模型 N0x预测进行比较,说明无论是回归性能,还是内插和外推预测性能,Kriging模型都明显优于神经网络模型。

2.3 柴油机 NOx排放预测模型[1～3]

传统的柴油机 N0x排放模型都是基于 Zeldovich链式反应,其大量的计算无法满足 H ILSS(硬件在环仿真系统)实时仿真的要求。张捷等根据各种影响因素与 N0x生成量之间的映射关系,用神经网络方法来构建 N0x排放模型。所建立的基于BPNN的N0x排放模型,采用贝叶斯正则化训练算法提高BP网络的推广能力,具有简单、可靠和通用的特点,可以在一定程度上预测发动机瞬态工况的 N0x排放。

宋金瓯等在综合考虑湍流混合分子扩散的作用下,提出了一个新的 NOx生成计算模型,该模型采用化学动力学时间尺度和湍流时间尺度来考虑化学动力学和湍流混合对 NOx生成的影响。研究结果证明,该模型能够在宽广的工况范围内对柴油机NOx形成给出满意的预测。

2.4 大气宏观预测模型[1～3]

要对氮氧化物的排放做出相对准确的计算和宏观预测。这种预测并不只局限在某个排放源进行,更应该在较大区域的范围内甚至对全国的氮氧化物排放做出较为准确的预测,为氮氧化物控制方案的制定提供理论指导。宏观的氮氧化物排放与能源消耗的数量以及消费方式密切相关。

陈萌等从宏观入手采用 RNG k-ε湍流模型方程及污染物对流扩散方程对氮氧化物进行了二维数值模拟,研究风速、风向、环境温度、污染源以及建筑物距离等因素对街道峡谷中汽车排放污染物扩散影响特性,得到了街道峡谷中机动车排放氮氧化物的流场和浓度场,从而得出风速、风向、环境温度、污染源与建筑物距离等因素对街道峡谷中汽车排放污染物扩散的作用。

茅均标等根据中国南方某省所辖城市近年来NOx污染指教的测量数据的统计资料,建立了 G M(1,1)灰色预测模型。通过预测探讨了大气中氮氧化物指数的变化趋势。所建模型残差仅 1.17%,关联系数为 0.9067,精度较高,具有较好的可行性和适应性,可以为环境管理规划提供科学的决策依据。

氮氧化物的生成原理不同于硫化物和一氧化碳,从生成机理的角度划分,所生成的氮氧化物包括:燃料型氮氧化物、热力型氮氧化物和激发型氮氧化物。其中,燃料型氮氧化物的排放是燃料中的氮被氧化成氮氧化物而排放的,但是燃料型氮氧化物只占氮氧化物的排放总量的一部分;热力型氮氧化物和激发型氮氧化物的排放均是在特定的燃烧条件下,将空气中的氮氧化成氮氧化物,这部分氮氧化物排放量占氮氧化物排放总量的一部分。因此,单纯从能源供应和能源需求的数量上是无法预测氮氧化物的排放的,必须考虑氮氧化物生成的机理和各种燃烧设备的技术工艺及燃烧的条件。李利新等利用我国能源战略规划模型对我国能源的规划结果,通过对我国的能源生产与消费、经济与环境的宏观关系的深入分析,研究了与能源战略规划相关的氮氧化物排放的宏观预测模式 (LEAP),并提出控制方案的建议。由于氮氧化物的生成机理较为复杂,氮氧化物的排放不仅来自于燃料中所含的氮,而且还在燃烧过程中将空气中的氮气转化为氮氧化物并排放出来。他提出了与燃料及其燃烧方式相关的排放因子的氮氧化物排放预测模式,可以对氮氧化物的排放做出预测。

3 中国 NOx排放清单及发展趋势[19～21]

3.1 NOx排放清单

根据郝吉明等的研究成果,1980～2000年我国NOx排放总量随着中国国民经济的持续快速增长和能源生产与消费量的增加呈较快的增长,由476万 t快速增长为 1177万 t,年均增长率达4.63%。

中国 NOx排放地区分布极其不平衡,不同省区间差异显著。这主要是由于我国不同省区间的经济发展水平、产业结构、人口的密集程度以及能源消费结构分布的不平衡造成的。氮氧化物排放量较大的省份,它们有的为传统的工业基地,农村人口密度高,生物质燃料和煤炭的消耗量较大,而且这些地区的农村工业也相对发达,燃料以煤炭为主,污染防治措施相对落后,导致氮氧化物排放量较高;经济水平相对较高的东部沿海省份,则由于经济的飞速发展,导致巨大的能源消耗量,而排放大量的氮氧化物。

中国不同行业氮氧化物排放也不尽相同,火力发电、工业和交通运输类分别占中国行业氮氧化物排放前三位。

3.2 NOx排放发展趋势分析[1～3]

随着中国人口的不断增加、国民经济的持续稳定增长和人民物质文化生活水平的不断提高,未来30a中国NOx排放量将呈现稳步增长的趋势。如果不采取进一步的控制措施,我国能源消费导致的NOx排放总量将超过美国成为世界第一大 NOx排放国,从而给公众健康和生态环境带来灾难性的后果。

从行业部门分析来看,在正常 (中速)GDP增长的情况下,火力发电仍将是未来中国 NOx排放量的最主要来源,且其所占比例还将持续增加;其次是交通运输部门和工业部门;而农业、建筑业、服务业、居民生活消费及其他能源加工与转换部门排放量相对较小。

总体上,中国 NOx排放现状及其发展趋势具有如下特征:排放总量巨大且将呈继续增加态势,不同地区间 NOx排放量相差悬殊,主要集中在人口密集、工业集中的中东部省区;不同经济部门对NOx排放总量的贡献率差异显著,火力发电部门是中国NOx排放的第一大户,其次是交通运输和工业部门,且交通运输部门排放量增长迅速;不同燃料品种对 NOx排放总量的贡献率差别很大,燃煤是中国NOx排放的最主要来源,其次是柴油和汽油,其他种类燃料贡献率较小。

4 NOx排放控制对策建议

(1)实施日趋严格的排放标准;

(2)严格控制火力发电行业;

(3)重点治理机动车辆 NOx的排放;

(4)优化能源生产和消费结构,减少高氮氧化物排放能源的使用,从源头上减少氮氧化物的排放;

(5)积极开发、引进和推广应用氮氧化物排放控制治理技术;

(6)强化对主要氮氧化物排放源企业的监管力度。

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Current Situation of Emission Models and Emission Listing of Nitrogen Oxides

FANG Sheng-zhong,ZHAO Shi-min,LI Fa-rong,YANG Shu-ping
(Kunming Environmental Monitoring Center,Kunming Yunnan 650228 China)

The emission models of nitrogen oxides are classified.The current situation and trend of nitrogen oxides discharge in China is discussed.Finally,the countermeasures on controlling nitrogen oxides discharge are put forward.

Keywords:nitrogen oxides;emission model;emission listing

X51

A

1673-9655(2010)03-0004-04

2010-02-21