用于PET衰减校正的68 Ge线源的制备

李忠勇,高惠波,陈大明,韩连革,张文辉,金小海,白红升,雷衍庆,尹 卫

(原子高科股份有限公司,北京 102413)

PET是目前用于诊断肿瘤、心脏病和神经系统疾病的最优手段之一,但其显像过程受到诸多物理因素的影响,必须对其进行校正。衰减校正是PET校正技术中重要的一种[1-5]。目前可供临床应用的PET衰减校正的方法有计算法和透射源校正法,其中以透射源校正法最为常用。透射源校正的种类也较多,包括:68Ge线源校正、X射线透射校正、137Cs和133Ba点源校正等,其中68Ge线源校正是 PET显像中经典的衰减校正方法[1,6-8]。

制备用于PET衰减校正的68Ge线源,要符合仪器刻度密封放射源的分级要求,并且放射性活度轴向分布均匀。目前68Ge线源的制备通常采用电镀法、胶体法和吸附法[9-11]。电镀法是在含氰化物稀碱溶液中将68GeCu3合金电镀于镍金属箔上,但是这种方法工艺复杂,仪器设备要求高,生产周期长,难以推广应用。胶体法是将聚乙二醇与明胶混合物搅拌均匀后,注入容器内凝固密封。胶体法由于操作过程中需要快速搅拌避免凝固,且胶体容易沾染器壁造成污染和68Ge的损失,也不利于推广应用。相对而言,吸附法工艺、设备简单,生产周期短,易于大规模生产应用。吸附法根据吸附材料的不同又可分为有机吸附和无机吸附。有机吸附法制备68Ge线源时,用作吸附介质的离子交换树脂大多耐辐照性能较差,长时间照射会使树脂老化或破碎,导致剂量分布改变,影响显像质量。本工作拟采用无机吸附制备用于PET衰减校正的68Ge线源,并对其进行相关的质量检验。

1 主要实验材料

硅胶(SiO2·x H2O):试剂级,青岛海洋化工厂分厂;无载体68Ge溶液:纯度>99.99%,放射性浓度为107.3 GBq/L,原子高科股份有限公司;氧化锗(GeO2):纯度 >99.999%,国药集团化学试剂有限公司;盐酸:分析纯,36%～38%,北京化工厂;硝酸:分析纯,65%～68%,北京化工厂;乙醇:分析纯,≥99.7%,北京化学试剂公司。

BS110S型电子天平:Sartorius公司;TGL-16G离心机:上海安亭科学仪器厂;HY-5型回旋式振荡器:江苏省金坛市荣华仪器制造有限公司;FH463A1型智能定标器:北京核仪器厂;井型FT-603γ闪烁探头:北京核仪器厂。

2 实验方法

2.1 源芯的制备

移取1.00 mL 10.00 g/L的 GeCl4溶液和4.05 mL 14 mol/L的 HNO3溶液于20 mL石英瓶中,再加入0.05 mL68GeCl4溶液,混合均匀;加入 1.50 g 100～120目的硅胶,振荡20 min。移除上清液,依次用14 mol/L的硝酸、1 mol/L的硝酸、水、丙酮清洗,然后取出硅胶,晾干备用。

加硅胶前和反应完成后分别取0.10 mL上清液作为样品,测量放射性计数,按公式 D=算吸附率。式中,A0、A1分别为吸附前后样品溶液的放射性计数。

2.2 吸附均匀性测量

将干燥好的68Ge硅胶置于1.5 mL离心管中,随机取不同的点样,测量每个点样的质量和量68Ge硅胶的放射性计数,确定硅胶对68Ge的吸附均匀性。式中,Ai为所取点样的放射性计数;m0i为离心管的质量(mg);m1i为装入样品后离心管的质量(mg)。

2.3 线源的制备

装填之前,适度振荡68Ge硅胶,使其呈均匀颗粒分布。装填时,先将一端密封的不锈钢管竖直固定于支架上,用进料漏斗将管口固定,将68Ge硅胶缓缓加入不锈钢管中,装填过程中不断均匀敲击管壁;装填完成后将管口密封;将不锈钢管置于不锈钢套管中,用氩弧焊将其焊接在带有磁性的钨钢底座上。

2.4 线源的活度分布均匀性测量

自制准直仪示意图示于图1。由图1可见,NaI(Tl)井型探头上放置厚度5 cm的铅砖,使铅砖完全屏蔽装有探头的铅容器的开口端,铅砖表面居中为长度20 cm、内径4 mm的半圆槽,半圆槽中间为内径2.0 mm的小孔,调整铅砖位置,使该孔位于探头正上方,探头距离半圆槽25 cm,探头连接智能定标器,用于测量放射性计数。

图1 自制准直仪示意图

取68Ge线源不锈钢管段(在装填之后,组装之前测量),将其放置在半圆槽中,沿半圆槽缓慢移动不锈钢管,每隔1 cm测量一个计数,计数时间为10 s。按公式算源活性区放射性活度分布的线性均匀性偏差。其中,Δ为放射性活度分布的线性均匀性偏差;Ai为第i个点的放射性活度;n为所取的测量点的总的数目;Amax表示一组数据中取最大放射性活度;Amin表示一组数据中取最小放射性活度。

2.5 线源的安全性能测试

按 GB/4075-2003的规定,活度>1 MBq的仪器刻度源分级表示为 GB/4075-2003/C22212,按照要求分别进行温度(2级)、压力(2级)、冲击(2 级)、振动(免检)、穿刺(2 级)的安全性检验[12]。

3 结果与讨论

3.1 源芯的制备

硅胶对68Ge的吸附率列于表1。由表1可知,硅胶对68Ge有较高的吸附率,吸附率均>75%。

硅胶对68Ge的吸附均匀性测量结果列于表2。由表2可见,硅胶对68Ge吸附均匀性良好,相对偏差均在±5%之内。

3.2 线源的制备

68Ge线源结构示意图示于图2。68Ge线源采用φ4 mm×280 mm、壁厚0.5 mm的不锈钢管,68Ge线源有不锈钢管、不锈钢套管,钨钢底座三部分组成。

表1 硅胶对68 Ge的吸附率

表2 硅胶对68 Ge的吸附均匀性

图2 68 Ge线源示意图

3.3 线源的外观

用放大成像系统检查68Ge线源,线源密封无孔,端点焊接圆滑,无毛刺;游标卡尺测量68Ge线源的尺寸,测量结果列于表3。由表3可见,各部分尺寸均在误差允许范围内。

3.4 表面污染检验

将棉签用酒精润湿,擦拭整个68Ge线源的外表面,测量棉签的放射性活度,实验测得棉签的放射性活度分别为45、60和50 Bq,均远小于法规值 200 Bq,因此判定68Ge线源表面无污染[13]。

3.5 泄露检验

将68Ge线源放入玻璃水槽中,加去离子水100 mL,将去离子水加热至50℃,使68Ge线源在该温度下浸泡4 h以上;取出68Ge线源,并取水样,测量水样的放射性活度。实验测得水样的放射性活度分别为50、60和60 Bq,均远小于法规值200 Bq,因此判定68Ge线源密封良好,无泄漏[13]。

表3 68 Ge线源各部分尺寸参数 mm

3.6 活度分布均匀性检验

68Ge线源的放射性活度分布均匀性测量结果示于图3。由图3可以看出,3～13 cm为活性区,计算活性区偏差分别为±2.19%、±1.03%、±3.34%,均在±5%之内,说明68Ge线源放射性活度线性分布均匀。

3.7 安全性能检验

线源的安全性能检验结果列于表4。表4结果表明,68Ge线源符合 GB/4075-2003中C22212的安全性能要求。

3.8 与国外同类商品源的比较

用同样的方法测量了对比源(商品源,Sanders公司生产)的各项参数,并与制备的68Ge线源进行比较,结果列于表5。表5显示,68Ge线源具有良好的活度分布均匀性,达到国外同类产品的水平。

图3 68 Ge线源的活度分布

表4 68 Ge针状源安全性能测试

表5 68 Ge线源的活度分布均匀性对比

4 结 论

68Ge线源密封良好无泄漏,表面无污染,活度分布均匀,安全性能符合要求,各项物理参数均达到国外同类产品的水平。

[1] 田嘉禾.PET、PET/CT诊断学[M].北京:化学工业出版社,2007.

[2] 田嘉禾.正电子发射体断层显像(PET)图谱[M].北京:中国协和医科大学出版社,2002.

[3] Bailey DL.Transmission scanning in emission tomography[J].European Journal of Nuclear Medicine,1998,25(7):774-787.

[4] 刘力,王燕芳.正电子发射断层扫描仪 PET中的数据校正常用方法[J].中国体视学和图像分析,2007,12(2):147-151.

[5] 陈英茂,田嘉禾.PET显像中的校正技术[J].中华核医学杂志,2002,22(6):382-384.

[6] 陆汉魁.PET显像的散射校正和衰减校正[J].中华核医学杂志,2004,24(1):58-60.

[7] Peng Qin.From MR-images of the brain to attenuation maps usable for PET attenuation correction[D].Germany:Aachen University of Applied Sciences,2006.

[8] Budinger IF.PET instrumentation:what are the limits[J].Seminars in Nuclear Medicine,1998,28(3):247-267.

[9] Mirzadeh S,Lambrecht RM.Radiochemistry of Germanium[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,1996,202(1-2):107-102.

[10]Girard TA,Skalsey M,Sweetman E,et al.Preparation of Intense68Ga Position Sources by Electrodeposition of68GeCu3[J].Nuclear Instruments and Methods,1983,205(3):567-572.

[11]Tilbury RS,Broussard WF,Youngerman MJ,et al.Reusable Gels for Germanium-68 Sources[J].Applied Radiation and Isotopes,1991,42(11):1 111-1 114.

[12]全国核能标准化技术委员会.GB4075-2003密封放射源一般要求和分级[S].北京:中国标准出版社,2003.

[13]全国核能标准化技术委员会.GB15849-1995密封放射源的泄漏检验方法[S].北京:中国标准出版社,1996.