二束飞秒脉冲对O2分子转动波包的适时控制

杨增强,郭志荣,张建军

二束飞秒脉冲对O2分子转动波包的适时控制

杨增强,郭志荣,张建军

(石河子大学师范学院物理系/石河子大学生态物理重点实验室,石河子832003)

为了确定最佳延迟时间,更加有效控制分子转动波包。通过数值求解O2分子在脉冲激光作用下的薛定谔方程,研究了O2分子在飞秒激光作用下的转动波包特征。计算结果表明,在分子转动波包的第1个恢复周期附近,根据取向参数变化率,加上具有恰当延迟时间的第2束激光脉冲,能极大地提高分子取向,从而改变波包的转动特征;同样,在分子转动波包的二分之一恢复周期附近,根据取向参数变化率,加上具有恰当延迟时间的第2束激光脉冲,能极大地降低分子取向,从而有效抑制分子转动波包。在激光强度不变的情况下,只要同时改变二束激光的脉冲宽度,适时控制延迟时间,能进一步提高分子取向,从而有效控制分子转动波包。

脉冲激光;分子取向;脉冲宽度

近年来,由于超强超快激光脉冲的出现和大量应用,激光与分子的相互作用已成为一个极为活跃的研究领域。而用飞秒激光控制分子转动波包,更是目前分子科学的一个核心研究课题。一般用一个脉冲宽度远远小于分子转动周期的短激光作用到分子系综上,形成一个转动波包,当激光脉冲结束后,波包不会消失,反而形成周期性的恢复,这样分子由于波包的周期性恢复而出现周期性的取向现象[1],从而为研究分子的各种性质与取向间的关系提供了便利条件。由于分子是较为复杂的各向异性体系,分子的很多性质如分子的光电离和光离解[2]、分子高次谐波的(HHG)产生[3]、量子信息[4]以及化学反应动力学[5]等过程都与分子的转动取向密切相关。近年来对分子取向的研究,在实验[6]和理论方法方面[7]都有很大的进展。大量研究表明,选择合适的激光参数[9-10]和降低分子系综温度[11]对于提高分子的取向程度至关重要,但是这些都受分子自身条件和实验环境的限制。为了实现更好的分子取向,提出应用优化控制理论方法来优化激光参数,从而可以提高分子的取向[12],但是这种方法对激光脉冲有很苛刻的要求,且实验上不易实现。近年来有人提出用多束脉冲激光控制分子取向[13-14],并且在实验已观察到在二束脉冲激光作用下分子的取向程度有明显提高[15-16]。

当二束脉冲激光作用到分子上时,无论是控制二束激光的延迟时间,还是二束激光的强度比,都能极大地提高分子取向程度。但是最佳时间的选择并没有一套完整的理论方法,最近有人提出,在分子取向参数变化最快(分子取向参数导数最大)的时刻,加上与第1束激光具有同样脉冲宽度的第2束激光,能极大程度的控制分子的转动波包[17]。但是脉冲宽度对于分子转动波包的控制至关重要。因此本文通过数值求解O2分子在不同脉冲宽度的双激光脉冲驱动下的薛定谔方程,研究O2分子与不同脉冲宽度的双激光脉冲相互作用,达到分子转动取向最佳控制时,二束激光脉冲的延迟时间与取向参数变化之间的关系。

1 理论方法

本文所用理论方法与文献[14]相同,通过一束激光脉冲与分子系综的相互作用,产生一个转动波包,转动波包的含时波函数可以由无外场情况下刚性转子转动态的本征函数|JM>展开。

分子刚性转子在激光场中的含时薛定谔方程为

当激光脉冲作用在分子上,采用伪谱方法[18]求解式(2)的含时薛定谔方程,可得到刚性转子的含时波函数。

对于同核双原子分子,整个系综分子取向的程度用描述。首先给出不同态|JM>的取向平均值 JM=<ψJM|cos2θ|ψJM>,对于一定温度下的分子系综,需要将处于不同转动态的分子求Boltzman统计平均

当分子系综处于随机分布的状态时,取向参数为1/3。在理想状态下,当系综中的分子轴都平行于激光的极化方向时,取向参数=1。反之,当分子轴都垂直于激光的极化方向时,取向参数0。当处于其他状态时,取向参数的值介于0和1之间。

2 计算结果

当一束固定强度的脉冲激光输出后,利用分光装置和脉冲展宽技术可以将该激光分为强度和脉宽都不同的二束脉冲,通过控制二束脉冲的延迟时间将这二束激光作用到O2分子上,来改变O2分子的取向程度。在计算中,将二束激光脉冲的强度都固定为3×1010W/cm2,O2分子系综温度为80 K,改变双激光的脉冲宽度来研究O2分子转动波包和取向参数的变化行为。在计算中采用高斯(Gauss)型激光脉冲:

式(4)中:E是二束激光脉冲电场的振幅,t0为二束脉冲中心位置,tW是二束激光脉冲的宽度(FWHM),ω为角频率,波长为800nm。

图1给出了二束脉冲激光驱动下O2分子的取向参数最大值 max、最小值 min,单束激光脉冲作用下取向参数及其变化率d/d t随着时间的变化行为。计算中,将第1束脉冲中心位置固定在零时刻,通过改变第2束激光的中心位置来改变二束脉冲的延迟时间。

从图1可以看出,将第2束激光脉冲加在第1束激光脉冲驱动的转动波包的第1个恢复周期附近或者恢复周期附近,取向参数最大值max和最小值 min的变化最大 ,并且 max和man与单束激光脉冲作用下取向参数变化率 d/d t密切相关,max与 d/d t具有相同的变化行为,min与 d/d t具有相反的变化行为;将第2束激光的中心位置固定在第1个恢复周期附近、d/d t具达到极大值的时刻,max达到最大值,而min达到最小值。反之,将第 2束激光脉冲加在第1束脉冲诱导的转动波包的恢复周期附近、d/d t达到极小值的时刻,max达到最小值,而 min达到最大值,这都与文献[17]中提到的一致。

图1a中,二束激光脉冲宽度都为20f s,将第2束激光中心位置固定在d/d t达到极大值时的 t=11.498 ps,此时 max=0.3878,min=0.282,分子取向改善最佳,相比于单束激光作用下分别提高了6%和降低6.5%,而将第二束激光中心位置固定在d/d t达到极小值时的 t=5.751 ps,此时 max=0.3337,min=0.3331,分子取向降低最大,相比于单束激光作用分别降低8%和提高10%。

图1 二束脉冲激光驱动下O2分子的取向参数最大值 max、最大值 min,单束激光脉冲作用下取向参数以及变化率 d/dt随时间的变化Fig.1 The alignment parameter(the left axis)d its slope(the left axis)induced by the first aligning pulse,when applying the second aligning pulse at the time delay in he shown time range,the maximum alignmentmax and minimum alignmentmin areshown respectively

图1 b中激光脉冲宽度都为50f s,将第2束激光中心位置固定在d/d t达到极大值时的t=11.498 ps,分子取向改善最佳,max=0.4636,min=0.2211,相比于单束激光作用下分别提高11%和降低14%;将第2束激光中心位置固定在 d/d t达到极小值时的 t=5.751ps,分子取向降低最大,max=0.3376,min=0.3282,相比于单束激光作用下分别降低18%和提高26%。

图1c中,二束激光脉冲宽度都为150f s,将第2束激光中心位置固定在d/d t达到极大值时的t=11.516 ps,分子取向改善最佳,max=0.6494,mian=0.1636,相比于单束激光作用下分别提高19%和降低11%;将第2束激光中心位置固定在d/d t达到极小值时的t=5.751 ps,分子取向降低最大,max=0.384,min=0.3122,相比于单束激光作用下分别降低29%和提高41%。显然对于具有相同脉冲宽度的双激光脉冲,只要根据单束脉冲激光驱动下分子取向参数变化率d/d t,选择最佳的延迟时间,都能极大程度的改变分子的取向参数。

图2是O2分子与脉冲宽度为20f s二束激光脉冲作用后取向参数d随时间的演化行为。图2a中,第2束激光脉冲中心固定在11.498ps,此时单束激光脉冲驱动的分子取向参数变化率d/d t达到极大值,很明显分子取向参数达到了极大的提高。而当第2束激光脉冲中心固定在5.751ps,此时单束激光脉冲驱动的分子取向参数变化率d/d t达到极小值,分子取向被抑制,取向参数d接近1/3,分子取向消失,分子系综回到了随机分布的初始状态。

图2 二束脉冲激光驱动下O2分子的取向参数随时间的变化、Fig.2 The alignment parameterfor O2 induced by the two pulses

在双激光脉冲驱动O2分子取向时,脉冲宽度对取向程度有很大的影响,因此下面进一步计算了具有不同脉冲宽度的双激光驱动分子转动时取向参数的变化,图3是O2分子的取向参数与二束激光脉冲宽度的关系曲线。在计算中第2束激光中心位置始终固定在单束激光驱动分子取向时取向参数变化率d/d t最大的时刻,显然当脉冲宽度tW变化时,能极大地影响分子取向参数的变化,随着脉冲宽度 tW的增加,max开始增加min,开始减小,分子取向程度逐步提高;但是当脉冲宽度tw后,又开始减小,而开始增加,此时分子取向程度又逐渐降低。

图3 O2分子的取向参数与二束脉冲激光宽度的关系Fig.3 The alignment parameter for O2 induced by the two pulses as a function of the two lasers pulse duration.

3 讨论

1)用第1束激光驱动O2分子产生转动波包,分子系综产生周期性的取向现象,在第1个恢复周期附近加上第2束激光脉冲,通过角向挤压(angular squeezing)[13],极大程度提高O2分子取向程度,从而改善分子转动波包。在第恢复周期附近加上第2束激光脉冲,通过二束脉冲的反共振效应[14],极大程度降低O2分子取向程度,从而进一步抑制分子转动波包。

2)二束激光强度都固定为3×1013W/cm2的情况下,将第二束激光脉冲加在第1束激光驱动O2分子取向时取向参数变化率d/d t最大的时刻,能最大程度提高取向参数最大值max而降低最小值min,从而最大的改善转动波包的动力学特征;反之,将第2束激光脉冲加在第1束激光驱动O2分子取向时取向参数变化率d/d t最小的时刻,能最大程度降低取向参数最大值 max而提高最小值 min,从而有效抑制分子转动波包,甚至使得第1束激光脉冲产生的转动波包完全消失,分子系综回到原始随机分布的状态。

3)在二束激光强度都固定3×1013W/cm2为的情况下,将第二束激光脉冲加在第1束激光驱动O2分子取向时取向参数变化率d/d t最大的时刻,并且同时改变二束激光的脉冲宽度,能进一步提高O2分子取向参数。当二束激光的脉冲宽度都为150f s时,分子取向参数达到最大,O2分子转动波包得到最大程度提升。

4 结论

1)用第1束激光驱动O2分子产生转动波包,在第1个恢复周期附近、取向参数变化率d/d t最大的时刻加上第2束激光脉冲,能极大程度地提高O2分子取向程度,从而改善分子转动波包。在第1/2恢复周期附近、取向参数变化率d/d t最小的时刻加上第2束激光脉冲,能极大程度降低O2分子取向程度,从而进一步抑制O2分子转动波包。

2)当二束激光强度都固定为3×1013W/cm2的情况下,将第2束激光脉冲加在第1束激光驱动O2分子取向时取向参数变化率d/d t最大的时刻,并且同时改变二束激光的脉冲宽度,能进一步提高O2分子取向参数。当二束激光的脉冲宽度都为150f s时,能最大程度改善O2分子取向程度。

上述结果有助于激光脉冲对分子转动波包的精确控制[12,15],为相关研究提供参考。

[1]H Stapelfeldt,T Seideman.Aligning molecules with strong laser pulses[J].Rev Mod Phys,2003,75:543-557.

[2]I V Litvinyuk,K F Lee,P W Dooley,et al.Alignment-Dependent Strong Field Ionization of Molecules[J].Phys Rev Lett,2003,90:233003.

[3]Zhou Xiaoxin,Tong Xiaoming,Zhao Zengxiu,et al.A-lignment dependence of high-order harmonic generation from N2and O2molecules in intense laser fields[J].Phys Rev A,2005,72:033412.

[4]K FLee,D M Villeneuve,PB Corkum,et al.Phase Control of Rotational Wave Packets and Quantum Information[J].Phys Rev Lett,2004,93:233601.

[5]丛书林,韩克利,楼南泉.由激光诱导荧光确定对称陀螺分子定向和取向的理论研究[J].中国科学:B辑,2000,30:517-525.

[6]V Loriot,R Tehini,E Hertz,B Lavorel,et al.Snapshot imaging of postpulse transient molecular alignment revivals[J].Phys Rev A,2008,78(1):013412.

[7]P W Dooley,I V Litvinyuk,K F Lee,et al.Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules[J].Phys Rev A,2003,68:023406.

[8]F L Kevin,F Legare,D M Villeneuve,et al.Measured field-free alignment of deuterium by few-cycle pulses[J].J Phys B,2006,39:4081-4086.

[9]K Hoki,Y Fujimura.Quantum control of alignment and orientation of molecules by optimized laser pulses[J].Chem Phys,2001,267:187-193.

[10]S Guérin,A Rouzée,E Hertz.Ultimate field-free molecular alignment by combined adiabatic-impulsive field design[J].Phys Rev A,2008,77:043404.

[11]Yang Zengqiang,Zhou Xiaoain.Effect of Temperature on Alignment of N2 and O2in Laser Field[J].Acta Phys-Chim Sin,2006,22(8):932-936.

[12]A Ben Haj-Yedder,A Auger,C M Dion,et al.Numerical optimization of laser fields to control molecular orientation[J].Phys Rev A,2002,66:063401.

[13]I Sh Averbukh,R Arvieu.Angular Focusing,Squeezing,and Rainbow Formation in a Strongly Driven Quantum Rotor[J].Phys Rev Lett,2001,87:163601.

[14]K F Lee,E A Shapiro,D M Villeneuve,PB Corkum1.Coherent creation and annihilation of rotational wave packets in incoherent ensembles[J].Phys Rev A,2006,73:033403.

[15]K F Lee,I V Litvinyuk,P W Dooley.Two-pulse alignment of molecules[J].J Phys B,2004,37:43-48.

[16]C ZBisgaard,M D Poulsen,E Peronne,et al.Observation of Enhanced Field-Free Molecular Alignment by Two Laser Pulses[J].Phys Rev Lett,2004,92:173004.

[17]Li Yuexun,Liu Peng,Zhao Shitong,et al.Active control of the molecular rotational wave packet using two laser pulses[J].Chem Phys Lett,2009,475:183-187.

[18]Zhang H,Han,K L,Zhao Yi,et al.A Real Time Dynamical Calculation of H2Photodissociation[J].Chem Phys Lett,1997,271:204-208.

Adaptive Manipulation of Rotational Wave Packets for O2Molecules by Two Femotosecond Pulses

YANG Zengqiang,GUO Zhirong,ZHANGJianjun
(Department of Physics,Teachers College/Key Laboratory of Ecophysics,Shihezi University,Shihezi 832003,China)

By solving time-dependent Schrödinger equation numerically,field-free alignment of O2molecule induced by femotosecond laser pulse is researched in order to control the molecular rotational wave packet effectively.The results show that the alignment parameter can be enhanced intensively when inserting the peak of the second laser pulse at the time while a local maximumof the slopefor the alignment parameter locatesaround thefull revival,and the alignment by thefirst laser can be degraded when inserting thepeak of the second laser pulse at the time while a local minimum of the slopefor the alignment by thefirst laser locates around the half revival.What’s more,the alignment can be further increased by optimizing the pulse duration of the two lasers as well as the optimized time delay on the condition that the two laser intensity is fixed.

pulse lasers;molecular alignment;pulse duration

O434.13;Q682

A

1007-7383(2010)04-0519-05

2009-11-10

杨增强(1980-),男,讲师,从事激光与物质相互作用的研究;e-mail:yangzq@shzu.edu.cn。