原子在激光场中产生高次谐波研究

摘" 要：通过对一维含时薛定谔方程的数值求解，研究激光场强度和中心波长不同时对原子电离过程的影响，进一步研究激光场强度和激光场波长改变的情况下，产生的高次谐波谱。通过研究发现高次谐波的转换效率和截止位置会随激光场波长和强度的改变而变化。通过控制场强和波长2个变量的关系可以提高高次谐波谱的转换效率，同时扩展高次谐波谱的截止位置，从而得到高强度连续性好的高次谐波谱。

关键词：转换效率；中心波长；高次谐波；截止位置；激光场

中图分类号：O56" " " 文献标志码：A" " " " " 文章编号：2095-2945（2025）05-0121-04

Abstract： By numerically solving the one-dimensional time-dependent Schr？魻？觟dinger equation， the influence of different laser field intensity and central wavelength on the atomic ionization process is studied， and the higher-order harmonic spectrum generated when the laser field intensity and laser field wavelength change is further studied. Through research， it is found that the conversion efficiency and cutoff position of higher harmonics will change with the wavelength and intensity of the laser field. By controlling the relationship between the two variables of field strength and wavelength， the conversion efficiency of the high-order harmonic spectrum can be improved， and the cut-off position of the high-order harmonic spectrum can be expanded at the same time， so that a high-order harmonic spectrum with good continuity can be obtained.

Keywords： conversion efficiency; center wavelength; higher harmonics; cutoff position; laser field

1905年爱因斯坦提出的光的量子性很好解释了光与金属物质之间的作用机制（光电效应），至今跨越百年，光与物质之间的相互作用一直是物理学家们努力研究的领域之一[1]。1960年世界上第一台红宝石激光器的成功问世，将爱因斯坦光量子理论成功应用到实践中。由此激光与物质之间的相互作用成为了研究的热门[2]。二十世纪后期人们通过激光技术的不断发展，研究观测到了很多在当时来说很新颖奇特的物理现象[3]，比如原子内部电子的几种电离机制：多光子电离（Multiphoton ionization，MI）、阈上电离（Above-threshold ionization，ATI）、隧穿电离（Tunneling ionization，TI）、过垒电离（Over-the-barrier ionization，OTBI）、非次序双电离[4]（Non-sequence double ionization，NSDI）以及高次谐波的产生（High harmonic generation，HHG）等。强激光的出现使得研究人员首次在实验上实现了外加电场强度值约等于原子核周围电子所受库仑场的强度，因此上述物理现象的观测才得以实现。其次，激光强度增强的同时脉冲的输出脉宽达到了阿秒的数量级（1as=10-18 s），而原子内部电子运动过程中的时间也是阿秒量级，因此通过超强超快激光人们可以研究甚至控制物质内部原子分子的电子运动过程，为我们更进一步地研究物质内部的复杂结构和物质微观特性打开了新的大门[5]。

理论和实验的数次论证发现高次谐波是合成阿秒脉冲的有效波源，20世纪80年代后期，Shore和Knight最先通过理论预言[6]，处在阈上电离机制下的电子可能会在外加激光作用下重新返回到原子核同时向外释放出含有很强能量的光子。此预言之后不到一年时间，McPheraon等用亚皮秒KrF激光首次在稀有气体元素氖原子中捕获到了17次谐波[7]，紧接着人们通过理论方法和实验验证对激光与气体原子相互作用产生的高次谐波特性展开了研究。高次谐波（HHG）的产生机制于1993年由加拿大国家研究理事会的物理学家Paul Corkum提出的“三步模型”[8]理论给出了很好的诠释：电离过程（基态原子核外部的电子在外加激光场的作用下被电离到连续态）；加速过程（当激光场反向时激发态的电子获取能量的同时反向加速运动）；复合过程（反向电子回到原子核并辐射出高能光子，产生高次谐波）。高次谐波谱具有这样的特性：开始时低阶谐波的强度会快速下降，紧接着出现一个强度几乎不变的连续性较好平台区域，最后会出现一个截止位置（Cut-off）即在某阶数附近谐波强度再次随着阶数的增加而快速下降。利用Nmax=（Ip+3.17Up）/ω可以估算高次谐波谱的截止位置，表达式中的物理量Up是电子的有质动力能，Ip是原子的第一电离能。在高次谐波的平台区域可以合成阿秒脉冲，平台区域的超连续特性影响阿秒脉冲的强度和脉宽。由于高次谐波Cut-off计算中的Up∝Iλ2，我们可以通过增强激光场的强度I或增加激光的波长来改变Up[9]的大小，从而提高高次谐波的Cut-off。本文通过控制场强和波长2个变量的关系可以提高高次谐波谱的转换效率，同时扩展高次谐波谱的截止位置，从而得到高强度连续性好的高次谐波谱。

1" 理论方法

2" 计算结果与讨论

高次谐波谱的截止位置与电子的有质动力能Up之间的关系为Nmax=（Ip+3.17Up）/ω，在其他条件不变的情况下增大Up可以提高谐波谱的截止位置[12]。而Up∝Iλ2，其中I是电磁波的基本辐射强度，它与外加激光场的峰值强度E0之间的关系为Ｉ＝（此式中ε0为真空中的介电质常数，c为真空中光的速度）。从表达式中不难看出可以通过改变外加激光场的峰值来改变辐射强度的大小，进一步改变电子在电场中的有质动力能；另一种方式是改变激光的波长来改变有质动力能。整个计算过程中所有物理量采用的都是原子单位（a.u），E0=2.0×1013 Ｗ/cm2（0.023 87 a.u）；中心波长为700 nm时ω=0.065（a.u），对应的半高全宽为3.4 fs；中心波长为900 nm时ω=0.050 6（a.u），对应的半高全宽为4.0 fs；中心波长为1 064 nm时ω=0.042 8（a.u），对应的半高全宽为5.2 fs。

计算中外加激光场的基本包络形式如图1（d）所示，光学演化周期数为4。图1（a）、（b）、（c）是激光场强度为2.0×1013 W/cm2，激光场中心波长分别为700、900和1 064 nm时，产生的高次谐波谱。从图中展示的结果可以看出，在同一强度的激光场中，当中心波长为700 nm时（图1（a）），获得的高次谐波谱只有12阶，每一阶谐波的强度变化很明显，且谐波连续性不是很好；当中心波长为900 nm时（图1（b）），其谐波阶数有所增加截止位置在17阶附近，从6阶谐波以后出现了3个谐波强度几乎不变的平台，对应的谐波连续性也逐渐变好；当中心波长为1 064 nm时（图1（c）），谐波阶数扩展到了23阶，谐波强度的变化较缓慢，谐波平台体现了更好的连续性。研究发现随着中心波长的增加，获得的高次谐波谱的阶数逐渐增加，谐波阶数由十几阶逐渐增加到二十几阶，截止位置明显扩展，这种情况下虽然谐波谱位置得到了扩展，但是高次谐波的强度却降低了一个数量级。这是因为高次谐波的转换效率η∝λ-5，激光场的中心波长值越大其转换效率就会越低，单方面通过增加波长的长度来增强电子的有质动力，能提高谐波的截止位置很明显是不理想的。

表1" 计算中使用的激光场强度和对应的激光波长

转换效率的降低对获得阿秒脉冲的强度有直接影响，所以可以通过增强激光场的峰值提高作用于电子上的辐射强度I来改变电子的有质动力能。因此，在保持激光场包络形式不变的情况下，将其峰值强度增加为1.26×1014 W/cm2，对应激光场的中心波长仍然保持700、900和1 064 nm。计算结果如图2所示，其中图2（a）是中心波长为700 nm时的高次谐波谱，谐波的截止位置在20阶附近出现，从第10阶谐波开始随着谐波阶数的增加，谐波强度缓慢变化，谐波谱呈现平缓趋势；图2（b）是中心波长为900 nm时的高次谐波谱，其截止位置在35阶谐波处，与波长为700 nm的高次谐波谱相比阶数增加了15阶左右，高次谐波截止位置明显扩展，这2种情况下截止位置处对应的谐波能量几乎相同；图2（c）是中心波长为1 064 nm时的高次谐波谱，其谐波阶数扩展到了50阶，除开始几阶谐波外，随着谐波阶数的增加谐波谱的强度几乎不变，谐波出现超连续性的特性，这样的特性有利于获得超强超快阿秒脉冲。

为了探究同一激光强度下不同波长产生高次谐波的阶数和谐波截止位置是否与电子的电离概率有关系，图2（d）计算了3种波长下原子核外电子的电离率随时间的变化关系。当激光场强度分别为2.0×1013 W/cm2和1.26×1014 W/cm2，中心波长为700、900和1 064 nm的情况下，原子的电离曲线是一样的，说明激光场强度的改变对原子周围电子的电离率影响特别小。

但是当确定场强不变，改变激光场的中心波长时，原子的电离概率明显发生了变化。图2（d）中当中心波长为700 nm时电离率由最小值2.0×10-6突增到1.05×10-5的区域在（-1，0）的光学周期内，此区域内正好是激光场强度由反向最小增强至正向最大的过程，这种情况会让电子电离比较早，被电离的多数电子在正向最大激光场的作用下容易逃离，只有少数电子会返回原子核，直接影响高次谐波的产生。当中心波长为900、1 064 nm时原子电离率的突增区域在（0，-1）的光学周期内，且中心波长为900 nm的电离率超前于中心波长为1 064 nm的电离率，此区域正好是激光场强度由正向最大转换到反向最大的过程，被电离的电子受到反向增强的激光场作用，返回原子核的电子数目增多，从而能够获得连续性较好的高次谐波谱。

3" 结论

本文通过对一维TDSE的理论求解，计算了氢原子在不同场强、不同波长下产生的高次谐波谱，谐波的截止位置随激光场峰值的增强而增加；同时比较了外加场强不变的情况下不同激光波长所产生的高次谐波谱的基本特征，发现随着中心波长的增大，谐波谱的截止位置明显扩展。在电离率不变的情况下，波长越长，发生电离的时间越滞后，产生的谐波稳定性和连续性越好。通过合理地改变激光场强度和中心波长可以在不改变高次谐波转换效率的情况下增加谐波谱的截止位置，得到超连续性的谐波谱，为合成超短超强阿秒脉冲提供基本条件。

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