石蜡基相变材料在储热领域的研究进展

摘 要：储热技术作为一种常见且高效的能量储存方式，可有效解决热能供需双方时间、强度、地点不一致的问题，将热能的利用更加合理化。储热技术种类繁多，其中相变储热技术因其简单、安全、高效的特点逐渐成为研究的热点，其技术原理是利用储热材料的相变化进行热量的吸收与释放，且在此过程中系统的温度基本不变。该文介绍不同种类的储热方式及其优缺点，同时综述石蜡基相变材料的分类及其在各自储热领域的应用现状，对存在的问题进行总结，最后对石蜡基相变材料的发展方向进行展望。

关键词：储热技术；相变储热；石蜡基；相变材料；研究现状

中图分类号：TQ050.4 文献标志码：A 文章编号：2095-2945（2024）24-0079-06

Abstract： As a common and efficient way of energy storage， heat storage technology can effectively solve the problem of inconsistency between supply and demand of thermal energy in time， intensity and place， and make the utilization of thermal energy more rational. Among them， phase change heat storage technology has gradually become a research hotspot because of its simplicity， safety and high efficiency. Its technical principle is to use the phase change of heat storage materials to absorb and release heat， and the temperature of the system is basically unchanged in this process. This paper introduces different kinds of heat storage methods and their advantages and disadvantages. At the same time， the classification and application status of paraffin-based phase change materials in their respective heat storage fields are summarized， and their existing problems are summarized. Finally， the development direction of paraffin-based phase change materials is prospected.

Keywords： heat storage technology; phase change heat storage; paraffin-based; phase change materials; research status

化石能源在世界能源体系中占据主导地位，但是人口的增加，导致了化石能源的过度消耗，这也带来了诸多问题，例如化石能源逐渐枯竭、巨大的环境污染、能源使用成本的增加，这些问题制约着社会和工业的发展，环境问题更是关乎所有人的生命健康。为了解决这些问题，人们一方面积极寻找绿色的可再生能源，如风能、太阳能等，这些能源数量丰富但是具有间歇性，导致了应用范围受限；另一方面人们也在寻求提高能源利用效率的办法，如电力系统的削峰填谷、废热的回收再利用等，希望借此将能源的使用合理化。

热能是化石燃料转化后最为重要的存在形式，同时也是人们生产生活中最为常见的能量之一，但是热能的使用强调时效性，这也就导致了大量的热能无法得到有效利用而被直接排放，从而导致了热能和化石燃料的大量浪费。热能供应具有时间和空间上存在差异的问题，热能储存技术不仅解决了热能间歇性供应的问题，而且可以降低能源系统的使用成本。例如将钢厂排出的废热输入进居民区用于取暖，将其所产生的大量冷却水输送给商业洗浴场所用于人们洗浴等。除此之外，储热技术在太阳能与热能转化领域、建筑材料保温和冷链保温运输领域都得到了极大发展。

1 储热技术概述

储热技术是利用不同形式将所需的热量储存在相应的物质中，当需要这些热量时，可以随时将这些热量释放加以利用。储热技术可以分为3类，即显热储热技术、相变储热技术及化学储热技术[1]。3种储热方式各有特点。

1.1 化学储热技术

化学储热的原理是储热材料中的介质通过化学反应将热能转化为化学能储存起来，当需要这些能量时，再通过可逆反应将这些化学能转化为热能。化学储热技术通常具有优越的理论能量密度和无限期储存热量的能力，其在储热过程中能量损耗较少，储存温度范围较大。化学储热技术可分为2种，一种是以可逆化学反应为基础的储热方式，另一种是基于吸附的热化学反应储热方式[2]。热化学反应储热方式通过化学键的生成和断裂来实现热量的吸收和释放，例如Ca（OH）2/CaO、Sr（OH）2/SrO的氢氧化物循环反应；CaCO3/CaO和SrCO3/SrO的碳酸盐循环反应；BaO2/BaO金属的氧化还原反应等[3]。其温度使用范围上限可达上千摄氏度，适用性很高。吸附型化学储热方式通过固体、液体或者气体吸附和脱附某种介质来实现热量的吸收与释放。这些介质大多为熔融盐和水合盐[4]，如MgSO4·7H2O，MgCl2·6H2O，CaCl2·2H2O等。Huo等[5]通过采用固-气化学吸热方式，以13X沸石为基体，制备了13X沸石/MgSO4复合吸附剂，其可以与水蒸气发生水合反应，从而达到蓄热的作用。通过实验发现，MgSO4质量分数为20%的复合材料在25±1 ℃下，其蓄热密度可以达到438.4 kJ/kg。随后通过添加适量的LiCl不仅改善了吸附反应动力学和吸附容量，而且降低了解吸温度，从而提高了整体储热性能。Reynolds等[6]研究制备了一种新型的膨胀石墨/藻酸盐聚合物基体，并以CaCl2作为储热物质，将二者在溶液中进行交联和浸渍，最终制备成了一种新型的复合化学储热材料，通过测试发现，这种材料的尺寸和形状可以随意调整，这有利于适用多种应用场景，同时该种材料较传统的蛭石/CaCl2复合材料拥有更高的堆积密度、储热密度及热导率，由于此材料的成本较低，无毒，且合成路线简单易扩展，所以可以轻松扩大规模用于商业化生产。虽然该种技术的优点明显，但是也存在一些问题，例如储能材料的腐蚀性，其内部反映的不稳定性及循环稳定差等，这些都制约着该项技术的发展。

1.2 显热储热技术

显热储热技术的基础是通过提高储存介质的温度来储存热量，并在材料冷却时重新获得储存的热量，该技术性能主要取决于储热材料的热行为。液体介质和固体介质都可以当作储热材料使用，常见的包括水、油、岩石等[7]。显热储热是成本最便宜的储热技术，也是生产生活中最常用的技术，目前主要用于住宅热水箱、空间采暖、工业冷却塔中。但是由于该种技术的储热材料的蓄热密度较低，这就意味着整个蓄热系统体积庞大，整体造价偏高。

Diago等[8]研究了利用沙漠中沙子作为一种合理的蓄热材料的潜力。将不同沙漠地区的样品进行热物理和机械性能检测发现，所有样品在650～1 000 ℃的温度范围内热稳定性良好。样品的比热容随温度升高而增加，在200～1 000 ℃的温度范围内平均值为790～1 000 J/（kg·℃）。

Zang等[9]通过将钢渣进行预处理 ，并将其与氧化镁和耐火黏土充分混合制备了一种新型的显热储热材料，通过实验表明，该种材料其抗压强度稳定在80 MPa左右，导热系数为1.13 W/（m·K），蓄热密度为1 222.168 J/g。同时其经过300次热循环后，试样的形状保持不变。

与固态储能材料相比，液态储能材料具有更好的导热性和储能能力，由于水在达到沸点后变成水蒸气，其本身具有腐蚀性，而油类储热材料具有无腐蚀性的优点，但是其成本会有所提高，针对这一点，Ganapathivaman等[10]采用废机油作为储热材料并将其应用在真空管集热器系统中，实验发现其具有良好的储热性能及经济性。

1.3 相变储热技术

相变储热技术的原理是利用相变材料在发生相转变时吸收或者放出热量且温度保持不变这一特性进行热量的储存及释放。在热力学中，相变是物质从一种状态（固体、液体、气体和等离子体）到另一种状态的转变。当系统提供或损失足够的能量时，就会发生相变，然而由于固-气及气-液相变过程体积变换率太大，所以该方面的研究相对较少。目前研究者的研究方向主要集中在固-固相变及固-液相变上，这2类相变的特点是相平衡特性好、体积变化小、工作温度下蒸气压较低[11]。相变储热技术的核心是相变材料（PCM）的选用，相变材料按其工作温度大致分为3类，其一为低温相变材料，应用领域主要为冷链运输、服装、微电子和建筑温度调节等；其二是中温相变材料，主要应用在太阳能光热储存、工业装置冷却等；其三为高温相变材料，主要用于航空航天仪器的保护。按照成分组成也可以分为3类，其一为无机相变材料，这类材料包括盐类物质、盐类水合物、金属和合金等，这些物质大多具有较高的热导率但同时也会对金属具有强烈的腐蚀性，有的材料还会发生相偏析和过冷现象；其二为有机相变材料，包括石蜡、烷烃、脂肪酸等，这类物质过冷现象不明显，储热量大，但是热量储存速度一般较慢；其三为共晶相变材料，该材料是由几种不同的相变材料均匀混合而成，它们可以是无机-无机、无机-有机，也可以是有机-无机的形式[12]，这种材料的优点是其工作温度可以随意调节，这降低了该材料对于应用环境的匹配难度。

2 石蜡基相变材料

相变材料的选取原则是材料本身具有较高的潜热值，无过冷或过冷现象不明显，无毒，成本低廉，来源丰富[13]，性质稳定。石蜡基相变材料具有以上性质，其潜热值在150～230 J/g，本身是多种烷烃的混合物，相变温度和潜热大小与碳链长度及结构有关，所以可通过常规的切割方式得到符合需要的相变温度的石蜡，这极大地增加了该类材料的适用范围。近些年，对于石蜡相变储热技术的研究和应用越来越多，在新能源电池控温、服饰保温、太阳能储热等领域都可以看见该技术的身影。尽管石蜡拥有以上优点，但是石蜡的热导率很低，可能是由于非晶态性质和缺乏有效传热的互连路径，导致了储热材料的高热阻，因此热量储存和回收的时间相当长。除此之外，由于石蜡属于固-液相变材料，在发生相变时熔化成液体，会导致储热系统的安全性受到威胁，同时也会降低其循环使用的效率。研究者正在寻求在保留石蜡原有优点的前提下解决以上缺陷的方法，例如加入高导热性物质（纳米金属颗粒、石墨等），同时采用各种方法来限制熔化后液体的流动，常见的方式有微胶囊化、利用多孔材料封装等。

石蜡基相变材料包括单一的石蜡相变材料，也有与其他物质混合而成的复合相变材料，由于制备方式和组成成分不同，所应用的领域也不尽相同。

2.1 多孔复合相变材料

多孔复合相变材料是由石蜡为相变材料，利用多孔材料疏松多孔的结构及其超大的比表面积，在吸附力和毛细作用的影响下将石蜡液体吸附在其内部，达到形状稳定的目的，常见的多孔材料有石墨、蛭石等。

Yang等[14]以石墨粉和碳酸氢铵（NH4HCO3）的固体混合物为原料，采用压制干燥法制备了三维多孔石墨（PG）泡沫，这种材料既可以吸附住石蜡又可以构成导热网络，提高了复合材料的热导率。本文将这种材料与液体石蜡进行真空浸渍后制备的复合相变材料进行表征后发现，当石墨体积分数为35.55%时复合材料可达到19.27 W/m·K的超高导热系数，是石蜡的76.08倍，并且该材料也具备良好的热循环稳定性，说明其在储热领域具有较好的应用前景

Wu等[15]以工业废铁尾矿的颗粒和石墨粉为原料，采用泡沫凝胶法和碳热还原反应制备了一种孔隙率为79.9%～90.7%可调的SiC多孔陶瓷载体。然后以石蜡为相变材料，采用共混法制备了石蜡/SiC形状稳定的相变材料。对复合相变材料力学性能和热性能进行表征发现，其潜热为138.5 J/g，抗压强度可达到2.0～2.3 MPa，导热系数在0.7～0.73 W/m·K，较石蜡显著提高，储放热效率是石蜡的2.3～3.3倍，可以满足功能材料的应用要求。

Zhao等[16]利用一种简易的方法成功制备了一种多孔材料AlN/C。以多孔的AlN/C为支撑材料，合成了石蜡/AlN/C复合相变材料，在最优工艺条件下，其潜热值达到了139.7±0.4 J/g，导热系数为0.506±0.002 W/m·K，比纯石蜡提高了145%±3%，经过100次热循环实验后其形状稳定性高且无热焓值降低。

Chang等[17]在多孔铜-石墨烯（G-Cu）异质结构中浸渍了石蜡，设计了一种新型形状稳定的太阳能储热材料，该材料具有高导热性、高太阳能吸收率、防泄漏性能。复合材料的导热系数高达2.99 W/（m·K）。此外经过表面修饰的石墨烯纳米颗粒能够直接吸收和储存太阳能，与纯石蜡相比，该材料具有更高的光电转换效率和更长的供电时间，适用于太阳能电系统。

2.2 高分子石蜡复合相变材料

利用高分子聚合物对石蜡相变材料晶型封装和改性也是较为常用的手段，该种方法可以利用聚合物本身的特性，使得制备后的复合相变材料也具有某种特性，例如较高的刚度、柔性、形状记忆性等，常见的材料有低密度聚乙烯、聚氨酯、烯烃嵌段共聚物（OBC）等。

Jiang等[18]采用熔融共混法，将石蜡、烯烃嵌段共聚物（OBC）和碳纤维共混制备了一种新的复合相变材料，经测试后该种材料的潜热值为191.8 J/g，导热系数为0.542 W/（m·K），是纯石蜡的1.3倍，该材料利用OBC具有独特的软链段和硬链段双重结构的特点，使得材料具有良好的防泄漏性能的同时还具有了良好的柔韧性及形状记忆性。

Sun等[19]以石蜡（PA）为相变材料，苯乙烯乙烯丁烯苯乙烯（SEBS）和OBC为支撑，碳纳米管（CNT）作为高效光吸收材料，制备了一种具有光热转换功能的太阳能热储能复合形态稳定相变材料（FSPCM）。该种材料具有良好的柔韧性、热可靠性、热稳定性。当CNT含量为8%时，PA/SEBS/OBC/CNT复合材料的潜热为136.2 J/g，光热转换效率达到了83.2％。

石蜡相变材料可以用于电池的热管理系统，但是其抗穿刺能力较差，Zhang等[20]利用石蜡/氮化硼与螺旋编织的聚乙烯纤维织物相结合制备了一种具有高抗穿刺强度且高热导率的复合材料。聚乙烯纤维的螺旋结构与氮化硼网络协同作用，使得材料整体的导热系数达到10.05 W/（m·K），该材料还具有47.13 N的高穿刺强度和18.45 MPa的拉伸强度，可以用于三元锂电的热管理系统。

2.3 纳米相变材料

由于纳米材料具有超高的比表面积及界面相互作用力，将其加入到石蜡中可以大幅改变石蜡的热学和力学性能。纳米材料可以替代传统的大颗粒添加剂，赋予石蜡相变材料更为优秀的性能。

Farbod等[21]用硫酸和硝酸处理碳纳米管，使碳纳米管具有不同的长度，随后利用十二胺对其进行二次官能化，之后将不同浓度和长度的碳纳米管均匀地分散在石蜡中，最后用真空浸渍的方法将复合材料插入到石墨烯气凝胶中，从而制备了一种新型复合相变材料。该材料相较于纯石蜡，熔点降低，凝固点升高，热导率有了较大的提升，同时具有非常好的形状稳定性。

Paul等[22]将合成的杂化石墨烯-银纳米填料分散在石蜡中制备了杂化纳米复合相变材料。这一做法的主要目标是提高材料的光学和热物理特性，与纯石蜡相比，杂化纳米复合相变材料热焓值增加了6.7%，热导率提高了90%，对太阳光的透射率为 0.01%表明，杂化纳米复合材料可用于屏蔽紫外线，特别适用于建筑的热管理系统。

Islam等[23]将纳米银颗粒掺入石蜡中用以提高材料热导率，另外利用紫外光谱仪测试后发现，该复合材料的透光率较石蜡下降了77%，表明复合材料在太阳能管理中有潜在的应用价值，利用此复合材料可以帮助减少建筑物吸收的太阳辐射量，从而有助于减少冷却负荷。此外，透光率的降低使复合材料在窗户涂层等应用中也很有前景，光透射的减少可以帮助减少眩光并改善视觉舒适度。

2.4 微胶囊石蜡基相变材料

微胶囊化的相变材料（MEPCMs）具有较高的比表面积，其内部芯材借助外壳材料实现了与周围环境的隔离，通过这种方式可以解决诸如石蜡泄漏、热导率低、体积变化等问题，此种材料还可以通过掺杂高导热粒子提高热响应速度和换热效率，从而实现更高效的热能储存和温度控制。微胶囊壳层原材料的选择是基于所需的性能和应用，有机和无机材料都可以被用来制作外壳，常用的壳层材料有脲醛（UF）[24]、碳酸钙（CaCO3）、聚氨酯和二氧化硅等。

Yamada等[25]利用正二十烷作为相变芯材，碳酸钙作为壳层材料利用自组装法制备了一种相变微胶囊，在pH=1的条件下，微胶囊的包覆率达到了69.2%，相变焓超过170 J/g，并且热循环分析表现出良好的可靠性和相变能力的耐久性。

为了提高相变材料的光热转换能力，Zhang等[26]通过溶胶凝胶法将石蜡牢固地包裹在SiO2壳中，然后将聚多巴胺（PDA）沉积在二氧化硅壳上，利用PDA的还原性将还原后的Ag纳米粒子均匀地固定在微胶囊表面。通过在微胶囊表面涂覆PDA，微胶囊的防渗漏性能显着提高，另外Ag纳米粒子的加入使得导热性能和光热转换性能得到大幅提高。研究结果表明，微胶囊的相变焓超过130 J/g，其不仅具有优异的抗菌性能，而且具有高达88.7%的光热转换效率。在太阳能产品、智能织物、生物医学治疗方面具有潜在的应用价值。

为了保持电池表面的最佳工作温度并满足储热技术的需求，基于相变材料的电池热管理系统引起了越来越多研究者的兴趣。Huang等[27]通过原位聚合法合成了一种以石蜡为核、三聚氰胺甲醛为壳的微胶囊，并利用甲醇对壳层材料进行改性以降低毒性并提高热稳定性。此外，通过添加含量10 wt.%碳纳米管使微导热系数提高至0.50 W/（m·K），潜热达到了139.64 J/g，将胶囊应用在锂离子电池上实验后发现，其可以起到很好的降温作用。

尽管微胶囊材料具有诸多优点，但是由于其制备方式相对复杂，包覆率相对较低，使得大量制备的成本提高，限制了其商业应用的范围，未来还需进一步探索更加简易、高效的制备方式。

3 结论与展望

相变材料在储热领域的研究越来越多，其中石蜡基相变材料因其自身稳定的化学性质及高潜热值受到了诸多关注，其所应用的领域也越来越广泛，但是该种材料还存在一些问题，未来研究方向应集中在以下几方面：

1）对石蜡基相变材料的热导率、防泄漏性能、潜热值及其过冷度等改性研究无法做到面面俱到，现有研究只能改善其中一种或几种性能，未来需要开发新的技术用以同时改善石蜡的所有缺陷，将石蜡基相变材料应用领域进一步扩大。

2）现有的部分石蜡基相变材料，例如石蜡微胶囊及纳米类相变材料存在制备方式复杂、所用原料成本较高的问题，未来研究应寻求新的制备方式及材料来降低制备的成本并提高制备效率。

3）石蜡基相变材料的应用现如今大多停留在实验室及小范围试用阶段，未来应该加强其在大规模实际应用中的研究。

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