复合调味料中邻苯二甲酸酯污染水平和膳食风险评估

刘欢 汪恩婷 周邦萌 黄思瑜 薛源明 秦德萍 骆小方 刘方菁 黄先亮

DOI：10.3969/j.issn.1000-9973.2024.03.027

引文格式：刘欢，汪恩婷，周邦萌，等.复合调味料中邻苯二甲酸酯污染水平和膳食风险评估[J].中国调味品，2024，49（3）：161-168.

LIU H， WANG E T， ZHOU B M， et al.Pollution level and dietary risk assessment of phthalate esters in compound seasonings[J].China Condiment，2024，49（3）：161-168.

摘要：该研究旨在建立高效、绿色、低成本的同时测定复合调味料中18种邻苯二甲酸酯类化合物的气相色谱-质谱-同位素内标法。对市售5个细类439批次复合调味料中2种常见的塑化剂邻苯二甲酸二丁酯（DBP）、邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHP）的污染水平开展调查检测，并进行膳食风险评估。DBP在5类复合调味料中均有检出，DEHP在除料酒外的4类复合调味料中均有检出，其中DBP在香辛料调味油和火锅底料中检出率最高，分别高达36.3%和24.7%，且均超过风险研判值0.3 mg/kg，最高检出量分别为25.49 mg/kg和11.01 mg/kg；DEHP在香辛料油、火锅底料和酱类中检出率较高，分别为27.7%、23.8%和30.0%，最高检出量分别为14.20，7.48，1.01 mg/kg，共计8批次超过了风险研判值1.5 mg/kg。以该研究中最高检出浓度计算，居民每天通过火锅底料摄入的DBP和DEHP的量分别为4.11 μg/（kg·bw）和6.06 μg/（kg·bw），通过香辛料调味油摄入的DBP和DEHP的量分别为0.53 μg/（kg·bw）和0.30 μg/（kg·bw），通过料酒摄入的DBP的量为0.04 μg/（kg·bw），通过半固体调味料摄入的DBP和DEHP的量分别为2.68 μg/（kg·bw）和0.35 μg/（kg·bw），通过酱类摄入的DBP和DEHP的量分别为0.56 μg/（kg·bw）和0.50 μg/（kg·bw），远低于健康指导值，无明显膳食风险。 该研究有助于从源头上防控复合调味料中邻苯二甲酸酯类化合物的安全风险，为监管部门精准布控提供数据支撑。

关键词：复合调味料；邻苯二甲酸酯（PAEs）；暴露评估

中图分类号：TS264.9      文献标志码：A      文章编号：1000-9973（2024）03-0161-08

Pollution Level and Dietary Risk Assessment of Phthalate

Esters in Compound Seasonings

LIU Huan1，2，3， WANG En-ting4， ZHOU Bang-meng4，  HUANG Si-yu1，3，

XUE Yuan-ming1，3， QIN De-ping1，3， LUO Xiao-fang4，

LIU Fang-jing1，3， HUANG Xian-liang1，3*

（1.Chongqing Institute for Food and Drug Control， Chongqing 401121， China; 2.College of

Bioengineering， Chongqing University， Chongqing 400044， China; 3.Key Laboratory of

Condiment Supervision Technology for State Market Regulation， Chongqing 401121，

China;4.Chongqing Academy of Metrology and Quality Inspection，

Chongqing 401121， China）

Abstract： In this study， the aim is to establish an efficient， green and low-cost gas chromatography-mass spectrometry-isotope internal standard method for the simultaneous determination of 18 phthalate esters （PAEs）

收稿日期：2023-07-11

基金项目：国家市场监督管理总局科技计划项目（2022MK109）；重庆市市场监督管理局科研资助项目（CQSJKJ2020027，CQSJKJ2022007）；重庆市科研机构绩效激励引导专项项目（cstc2020jxjl120007，cstc2021jxjl130009）；重庆市自然科学基金项目资助（CSTB2022NSCQ-MSX0224，CSTB2023NSCQ-MSX0806）

作者简介：刘欢（1990—），女，工程師，硕士，研究方向：食品安全检测。

*通信作者：黄先亮（1984—），男，高级工程师，硕士，研究方向：食品安全检测。

in compound seasonings. The pollution levels of dibutyl phthalate （DBP） and bis（2-ethylhexyl phthalate （DEHP） in 5 categories and 439 batches of commercially available compound seasonings are investigated and detected， and the dietary risk is assessed. DBP is detected in all 5 types of compound seasonings， DEHP is detected in all 4 types of compound seasonings except for cooking wine， and the detection rate of DBP is the highest in spice oil and hotpot seasonings， up to 36.3% and 24.7% respectively， both exceed the risk evaluation value of 0.3 mg/kg， the highest detectable amount is 25.49 mg/kg and 11.01 mg/kg respectively. The detection rate of DEHP in spice oils， hotpot seasonings and sauces is higher， which is 27.7%， 23.8%， 30.0% respectively， and the highest detectable amount is 14.20， 7.48， 1.01 mg/kg respectively. A total of 8 batches exceed the risk evaluation value of 1.5 mg/kg. Based on the maximum concentration detected in this study， the daily intake of DBP and DEHP by residents through hotpot seasonings is 4.11， 6.06 μg/（kg·bw） respectively. The amount of DBP and DEHP intaked from spice seasoning oils is 0.53， 0.30 μg/（kg·bw） respectively， the amount of DBP intaked from cooking wine is 0.04 μg/（kg·bw）， the amount of DBP and DEHP intaked from semi-solid seasonings is 2.68，0.35 μg/（kg·bw） respectively， and the amount of DBP and DEHP intaked from sauces is 0.56，0.50 μg/（kg·bw） respectively， which are much lower than the health guideline values， there's no significant dietary risk. This study is helpful to prevent and control the safety risks of phthalate esters in compound seasonings from the source， and provide data support for the precise control of regulatory departments.

Key words： compound seasonings; phthalate esters （PAEs）; exposure risks

常见的塑化剂邻苯二甲酸酯类化合物（phthalate esters，PAEs），因其可增加塑料制品的柔韧性、透明度和耐用性，且价格较低廉，在工业塑料制品和食品包装材料中被广泛使用[1-8]。目前已发现的邻苯二甲酸酯类化合物至少有25种，邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHP）是其中最常用的，在塑化剂产量中约占75%，其次是邻苯二甲酸二丁酯（DBP）和邻苯二甲酸二异壬酯（DINP）[9]。邻苯二甲酸酯类塑化剂作为一种环境内分泌干扰物[10]，干扰人体内的激素分泌水平，对人体生殖系统造成不可逆的伤害，如子宫和卵巢过早发育引发女童早熟[11-12]，男子的睾丸、精子数量受到损害，导致生殖率下降[13]。另外，研究发现PAEs会损害肝脏和泌尿系统，引发感觉迟钝、神经炎[14]，同时还有致癌的风险[15-17]。PAEs广泛地存在于环境和各种塑料制品中，并易随着食品在生产环节、包装储存时与塑料制品的接触迁移至食品中[18]，从而造成食品污染。鉴于PAEs的危害性[19-20]，我国卫生部于2011年发布了《卫生部办公厅关于通报食品及食品添加剂中邻苯二甲酸酯类物质最大残留量的函》（卫办监督函[2011]551号）[21]，明确邻苯二甲酸酯类物质是可用于食品包装材料的增塑剂，不是食品原料，也不是食品添加剂，严禁在食品、食品添加剂中人为添加，并对食品、食品添加剂中的邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHP）、邻苯二甲酸二异壬酯（DINP）和邻苯二甲酸二丁酯（DBP）最大残留量规定了限量要求。国家市场监督管理总局于2019年11月11日发布了《市场监管总局关于食品中“塑化剂”污染风险防控的指导意见》（国市监食生[2019]214号），提出了重点食品生产经营过程防控意见。近年来，食品安全风险监测任务也将食用油、调味品和白酒等重点食品中的PAEs纳入了风险监测范围。本研究针对复合调味料种类繁多、基质复杂的特点，对《食品安全国家标准 食品中邻苯二甲酸酯的测定》（GB 5009.271—2016）中样品前处理方法进行了优化改进，建立了同时测定复合调味料中18种邻苯二甲酸酯类化合物的气相色谱-质谱-同位素内标法，提高了检验效率，节约了检验成本。利用建立的方法对5类共计439批次复合调味料中DBP、DEHP两种PAEs主要污染物的污染现状开展了调查，并对这两种污染物进行膳食风险评估，旨在为复合调味料中PAEs污染控制制定相关的监管和干预措施，提供详尽的数据支持和科学依据。

1  材料及方法

1.1  实验材料

1.1.1  试剂

正己烷、乙腈（均为色谱纯）：德国CNW公司；丙酮（色谱纯）：重庆川东化工（集团）有限公司；乙二胺-N-丙基硅烷化硅胶（PSA）填料（50～75 μm）、十八烷基硅烷键合硅胶（C18）填料（40～60 μm）：深圳逗点生物技术有限公司；无水硫酸镁（分析纯）：成都市科隆化学品有限公司。

1.1.2  标准品

邻苯二甲酸酯类16种标准溶液：邻苯二甲酸二丁酯（DBP）、邻苯二甲酸二乙酯（DEP）、邻苯二甲酸二甲酯（DMP）、邻苯二甲酸二异丁酯（DIBP）、邻苯二甲酸二（2-乙氧基）乙酯（DEEP）、邻苯二甲酸二（2-甲氧基）乙酯（DMEP）、邻苯二甲酸二戊酯（DPP）、邻苯二甲酸丁基苄基酯（BBP）、邻苯二甲酸二己酯（DHXP）、邻苯二甲酸二环己酯（DCHP）、邻苯二甲酸二（2-丁氧基）乙酯（DBEP）、邻苯二甲酸二正辛酯（DNOP）、邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHP）、邻苯二甲酸二苯酯（DPHP）、邻苯二甲酸二壬酯（DNP）、邻苯二甲酸二（4-甲基-2-戊基）酯（BMPP）混标溶液，浓度为1 000 mg/L，上海安谱实验科技股份有限公司；邻苯二甲酸二异壬酯（DINP），浓度为1 000 mg/L，上海安谱实验科技股份有限公司；邻苯二甲酸二烯丙酯（DAP），浓度为1 000 mg/L，上海安谱实验科技股份有限公司。邻苯二甲酸酯16种内标混标：D4-邻苯二甲酸二正丁酯（D4-DBP）、D4-邻苯二甲酸二乙酯（D4-DEP）、D4-邻苯二甲酸二甲酯（D4-DMP）、D4-邻苯二甲酸二异丁酯（D4-DIBP）、D4-邻苯二甲酸二（2-乙氧基）乙酯（D4-DEEP）、D4-邻苯二甲酸二（2-甲氧基）乙酯（D4-DMEP）、D4-邻苯二甲酸二戊酯（D4-DPP）、D4-邻苯二甲酸丁基苄基酯（D4-BBP）、D4-邻苯二甲酸二己酯（D4-DHXP）、D4-邻苯二甲酸二环己酯（D4-DCHP）、D4-邻苯二甲酸二（2-丁氧基）乙酯（D4-DBEP）、D4-邻苯二甲酸二正辛酯（D4-DNOP）、D4-邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（D4-DEHP）、D4-邻苯二甲酸二苯酯（D4-DPHP）、D4-邻苯二甲酸二壬酯（D4-DNP）、D4-邻苯二甲酸二（4-甲基-2-戊基）酯（D4-BMPP），浓度为100 mg/L，上海安谱实验科技股份有限公司。

1.1.3  仪器设备

7890A-7000B型气相色谱-质谱联用仪（GC/MS/MS）  美国Agilent公司；ME 204E型万分之一电子天平  梅特勒-托利多仪器有限公司；N-EVAP 112型氮吹仪  美国Organomation公司；MX-S型涡旋振荡仪  大龍兴创实验仪器（北京）股份公司；H1750R型离心机  长沙湘仪离心机仪器有限公司；KH5200DE型数控超声波发生器  昆山禾创超声仪器有限公司。

1.1.4  样本

439批次复合调味料样本均购于商超。其中火锅底料300批次，香辛料调味油80批次，料酒20批次，其他半固态复合调味料29批次，酱类（黄豆酱、甜面酱）10批次。

1.2  实验方法

1.2.1  标准品的配制

1.2.1.1  邻苯二甲酸酯17种标准中间溶液（10 mg/L，除DINP、DAP外）

分别准确吸取1 mL邻苯二甲酸酯16种混标溶液（1 000 mg/L）及邻苯二甲酸二烯丙酯标准溶液（1 000 mg/L）于100 mL容量瓶中，加入正己烷并准确定容至刻度。

1.2.1.2  DINP标准中间溶液（200 mg/L）

准确移取DINP（1 000 mg/L）1 mL于5 mL容量瓶中，用正己烷准确定容至刻度。

1.2.1.3  16种氘代同位素的邻苯二甲酸酯内标的标准使用液（5 mg/L）

准确移取1 mL邻苯二甲酸酯16种氘代同位素的内标（100 mg/L）于20 mL容量瓶中，加入正己烷并准确定容至刻度。

1.2.1.4  18种邻苯二甲酸酯标准系列工作液

准确吸取邻苯二甲酸酯（除DINP外）17种标准中间溶液（10 mg/L）和DINP标准中间溶液（200 mg/L），加入正己烷并逐级稀释，配制成17种邻苯二甲酸酯（除DINP外）工作系列溶液，浓度为0.00，0.02，0.05，0.10，0.20，0.50，1.00 mg/L，DINP工作系列溶液浓度为0.0，0.5，1.0，2.0，5.0，10.0，20.0 mg/L，并加入5 μg/mL内标使用液，均达到0.100 μg/mL的内标浓度，临用前配制。

1.2.2  样品制备

1.2.2.1  含油脂較少样本的制备（料酒、甜面酱、黄豆酱）

准确称取混匀试样1.0 g（精确至0.000 1 g）于具塞磨口的25 mL离心管中，加入100 μL同位素内标使用液，加入去离子水2 mL，涡旋使其混匀，然后准确加入正己烷5 mL，涡旋、剧烈振摇各1 min，超声提取30 min，以3 000 r/min离心5 min，移取2 mL上清液并用0.45 μm滤膜过滤，供GC-MS分析。

1.2.2.2  含油脂较多样本的制备（火锅底料、香辛料油、其他半固体复合调味料）

准确称取充分粉碎混匀的样品（火锅底料需充分加热融化混匀）0.5 g（精确至0.000 1 g）于10 mL具塞磨口离心管中，加入40 μL同位素内标使用液、1 mL正己烷和6 mL乙腈，温水浴中放置10 min，涡旋1 min，超声提取20 min，于4 ℃下放置15 min，取出后以3 000 r/min离心5 min，收集上清液于含50 mg PSA、50 mg C18和100 mg MgSO4的试管中，涡旋1 min，以3 000 r/min离心5 min，收集上清液。于40 ℃氮气吹干，用正己烷定容至2 mL，过0.45 μm滤膜，涡旋1 min，供GC-MS分析。

1.2.2.3  空白实验

除不加试样外，其余步骤均按样品前处理进行。

1.2.3  仪器条件

1.2.3.1  气相色谱参考条件

色谱柱：HP-5MS（30 m×0.32 mm×0.25 μm），美国Agilent公司；进样口温度：260 ℃。程序升温：初始柱温60 ℃，保持1 min；以20 ℃/min升温到220 ℃，保持1 min；再以5 ℃/min升温到250 ℃，保持1 min；再以20 ℃/min升温到290 ℃，保持7.5 min。载气：高纯氦气（纯度>99.999%），流速：1.0 mL/min，进样量：1 μL；进样方式：不分流。

1.2.3.2  质谱参考条件

电离方式：电子轰击电离源（EI）；电离能量：70 eV；离子源温度：230 ℃；传输线温度：280 ℃；监测方式：进行离子扫描（SIM），监测离子详见GB 5009.271—2016附录B；溶剂延迟7 min。

2  结果与分析

2.1  线性关系、检出限、定量限

将标准系列工作液分别注入气相色谱-质谱联用仪中，以标准系列溶液中各组分含量（μg/mL）与对应的氘代同位素内标含量（μg/mL）的比值作为横坐标，以邻苯二甲酸酯的各组分与对应的氘代同位素内标的峰面积的比值作为纵坐标，绘制标准曲线（DAP以D4-DEP为内标，DINP以D4-DNP为内标），结果见表1。

将气相色谱-质谱联用仪（GC/MS/MS）信噪比3倍定义为方法的检出限，信噪比10倍定义为方法的定量限，所得不含油调味品（除水产品调味品外）中DINP的检出限为0.50 mg/kg，其余17种邻苯二甲酸酯的检出限均为0.03 mg/kg；含油调味品（含水产品调味品）中DINP的检出限为1.5 mg/kg，DIBP和DBP的检出限为0.05 mg/kg，其余15种邻苯二甲酸酯的检出限均为0.10 mg/kg。不含油调味品（除水产品调味品外）中DINP的定量限为1.0 mg/kg，其余17种邻苯二甲酸酯的定量限均为0.10 mg/kg；含油调味品（含水产品调味品）中DINP的定量限为4.5 mg/kg，DIBP和DBP的定量限为0.15 mg/kg，其余15种邻苯二甲酸酯的定量限均为0.30 mg/kg。

2.2  重复性、精密度、加标回收率的考察

分别选取复合调味料中含油脂量较高的火锅底料和不含油的料酒进行方法学考察。称取料酒和火锅底料空白基质样品各18份，分别加入3个浓度水平低、中、高混标，3个水平各6份，按照1.2.1中各样本制备方法进行处理，采用GC-MS进行测定，考察各化合物在3个水平下的加标回收率、精密度和重复性，结果见表2。低、中、高3个添加水平在火锅底料中的平均回收率为65.6%～101.9%，相对标准偏差为0.5%～8.7%（n=6）；在料酒中平均回收率为75.9%～105.5%，相对标准偏差为0.5%～5.8%（n=6），均满足实验室方法控制的要求。

由以上方法学考察可看出，本实验对GB 5009.271—2016中样品前处理方法进行优化，对于油脂含量较高的复合调味料，样品经正己烷去脂、乙腈超声提取、冷藏离心后，采用QuEChERs法净化替代传统SPE固相萃取法，可以节省前处理时间及SPE硅胶小柱成本，减少大量有机试剂的消耗，可实现更加绿色、高效、准确的塑化剂检测。

2.3  复合调味料中邻苯二甲酸酯类的检出情况

根据《卫生部办公厅关于通报食品及食品添加剂中邻苯二甲酸酯类物质最大残留量的函》（卫办监督函[2011]551号）[21]规定，食品、食品添加剂中的邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHP）、邻苯二甲酸二异壬酯（DINP）和邻苯二甲酸二丁酯（DBP）最大残留量分别为1.5，9.0，0.3 mg/kg，另外15种邻苯二甲酸酯类物质尚无明确残留限量。本研究利用以上建立的方法，选取限量相对较低、用途较广且易超标的DEHP和DBP作为目标物，对439批次复合调味料进行了检测，结果见表3和表4。

检测结果显示，439批次复合调味料样本中检出DBP的样本为112批次，检出率为25.5%；检出DEHP 的样本为106批次，检出率为24.1%。从塑化剂污染品种分析，439批次样本中，火锅底料、香辛料油、料酒、酱类、其他半固体复合调味料均检出了DBP，检出率分别为24.7%、36.3%、5.0%、20.0%、20.7%；其中火锅底料、香辛料油中检出DBP含量和数量较高，300批次火锅底料样本中有74批次检出DBP，最高检出含量达7.48 mg/kg，整体检出范围为0.31～7.48 mg/kg，檢出中位值为0.94 mg/kg；80批次香辛料油样本中有29批次检出DBP，最高检出量高达25.49 mg/kg，含量范围为0.36～25.49 mg/kg，检出中位值为0.93 mg/kg。火锅底料、香辛料油、酱类、其他半固体复合调味料检出DEHP，检出率分别为27.7%、23.8%、30.0%、3.4%，其中DEHP检出含量和数量最高的品种也为火锅底料、香辛料调味油，检出含量范围分别为0.49～11.01 mg/kg和0.066～14.2 mg/kg，检出含量中位值分别为1.22 mg/kg和0.71 mg/kg，料酒中未检出DEHP。从超过风险研判值情况分析，112批次检出DBP的样本含量均在限量0.3 mg/kg以上，超标率为25.5%。而106批次检出DEHP的样本中，含量超过风险研判值1.5 mg/kg的仅有7批次火锅底料和1批次香辛料调味油，整体超标率为1.8%。复合调味料中的塑化剂可能来源于包装材料污染、加工过程污染或者原料在环境中的污染，但最主要的途径还是生产加工存储过程中，与设备、容器、工具、软管、隐蔽密封件、包装材料等塑料制品的接触迁移污染。杨晓辉等[22]、张晗等[23]、柴超等[24]、邓龙等[25]、祝华明[26]对食品包装材料中邻苯二甲酸酯（PAEs）迁移的影响因素进行了研究，发现温度、时间、塑料包装材质、食物基质的特性等因素对PAEs迁移的影响。杨晓辉等[22]发现PAEs的迁移总量随接触时间的延长和储存温度的升高而增大，且在接触前期迁移速率较快，这与傅群等[27]的研究结果一致。傅群等[27]研究发现，食物基质中的酒精含量、脂肪含量和pH对PAEs的迁移也有影响，根据化学结构特性可知PAEs是脂溶性物质，根据“相似相容”原理，随着脂肪含量的升高，PAEs的迁移总量增大，这也印证了本次研究中火锅底料和香辛料油等高油脂复合调味料中DBP、DEHP的检出率和含量范围均最高的结果。此外，食品中高酒精含量也会增加PAEs迁移的风险；而酸性体系中PAEs的迁移总量较蒸馏水体系低，说明低pH一定程度上可以减少PAEs的迁移风险[28]。

2.4  复合调味料中塑化剂的膳食风险评估

利用人群对调味品的消费量以及个体体重数据，结合调味品中DBP和DEHP的含量数据来计算每个个体每日每公斤体重DBP和DEHP的摄入量，计算公式如下：

Exp=F×CBW。

式中：Exp为某个体每日每公斤体重DBP、DEHP的摄入量，μg/（kg·bw）；F为调味品的消费量，g/d；C为样品中DBP、DEHP的含量，mg/kg；BW为某个体的体重，kg。

本次检测火锅底料、香辛料调味油、料酒、半固体调味料、酱类（黄豆酱、甜面酱）中DBP和DEHP的最高浓度分别为7.48 mg/kg和11.01 mg/kg，25.49 mg/kg和14.20 mg/kg，1.75 mg/kg（DBP浓度，DEHP未检出），4.88 mg/kg和0.64 mg/kg，1.01 mg/kg和0.90 mg/kg，每人按60 kg标准体重计算，火锅底料、半固体调味料、酱类平均每人每日摄入量为33.0 g[29]，香辛料调味油和料酒平均每人每日摄入量为1.25 g[30]，以本实验测定的最高浓度值来进行计算，通过火锅底料个体每日DBP、DEHP摄入量分别为4.11，6.06 μg/（kg·bw），通过香辛料调味油个体每日DBP、DEHP摄入量分别为0.53，0.30 μg/（kg·bw），通过料酒个体每日DBP摄入量为0.04 μg/（kg·bw），通过半固体调味料个体每日DBP和DEHP摄入量分别为2.68，0.35 μg/（kg·bw），通过酱类个体每日DBP和DEHP摄入量分别为0.56，0.50 μg/（kg·bw），均低于国家食品安全风险评估专家委员会给出的每日耐受摄入量（tolerable daily intake，TOI），DBP为10 μg/（kg·bw）[31]，DEHP为50 μg/（kg·bw）[32]。表明目前火锅底料、香辛料调味油、料酒、半固体调味料、酱类（黄豆酱、甜面酱）中的DBP和DEHP摄入量对人群健康造成的风险较低，处于可接受水平。

3  讨论与结论

复合调味料是我国居民在饮食烹饪中必不可少的辅料，但由于大部分复合调味料基质复杂、高油高脂，在生产加工及运输储存过程中极易受到加工材料和包装材料中PAEs迁移的污染。从本次研究情况来看，本文研究方法与邻苯二甲酸酯检测方法《食品安全国家标准 食品中邻苯二甲酸酯的测定》（GB 5009.271—2016） 相比有两点创新之处：一是引进了QuEChERS净化方法，相比于传统的SPE小柱净化，具有提高检测回收率、降低前处理过程中溶剂使用量、简化前处理流程、提高分析速度、提升检验检测效率的作用，是一种相对绿色、环保的前处理净化方式；二是检驗方法相比于标准检验方法，由原有的16种氘代同位素的邻苯二甲酸酯内标检验方法增加至18种，增加了2种内标检测方法，降低了检验方法的检出限，提高了检测方法的精密度、准确性。从研究结果来看，复合调味料中整体的DBP和DEHP检出率依然较高，尤其是在香辛料油和火锅底料中，DBP超过风险研判值的比率远远高于DEHP，这可能与不同种类PAEs的使用量、迁移规律和限值范围有一定的关系，还需要进一步对不同PAEs迁移规律和污染机理进行细化研究，从而有效规范调味品行业的生产加工过程，指导如何从原料控制、生产加工、保证储存各个环节有效规避PAEs污染的风险，为相关部门的监管和限量值的制定提供科学的依据。膳食风险评估结果显示，通过复合调味料摄入的PAEs的健康风险较低，尚处于安全水平。

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