某医用放射源核素种类鉴定及活度监测

毕明亮，马程远，戴嘉斌

（1. 广东省核工业地质局辐射环境监测中心，广东 广州 510800；2.广东核力工程勘察院，广东 广州 510800）

0 引言

核技术具有抗干扰性、高灵敏度、特异性、穿透性、选择性等特点，它是以核性质、核反应和核谱学为基础，以加速器、反应堆、放射源和核探测器等为工具的先进便捷技术[1]。其广泛应用于国民经济各个领域，比如核医学等。核技术在核医学上的应用主要包括两个方面：第一是医学成像，精准检查患者病变部位；第二是针对患者的肿瘤放射治疗，放疗已成为治疗癌症最佳方法之一[2]。核医学的广泛运用离不开医用放射源，所以，对医用放射源的监管监测变得尤为关键。对废弃医用放射源的检测工作，旨在查明放射源种类和活度，防止辐射污染，发现安全隐患，为其科学的退役提供理论依据[3]。

1 材料与方法

1.1 废弃放射源现状

废弃放射源曾经为医用设备上的检验源或者治疗源，该源上下分为两个长方体状金属，组成一个整体的放射源。其中，较长的长方体为废源的支撑架，较短的长方体经仪器检测为废源的活性区，活性区可能电镀在表层、包裹在金属里面或为整块金属。该废源活度较高，日常贮存在铅砖中。图1为放射源实物图。

图1 废弃放射源现状图

经过现场调研和查阅台账等资料，发现该放射源年代久远，有着明显的使用痕迹，并且在监管上存在失误，导致该枚放射源缺失有效性标识，目前封闭在配套的铅盒中且放置在保险箱中，属于待退役状态，故无法获取其核素类型及活度。

1.2 仪器设备及标准源

查明废弃标准源主要属于现场监测，所用仪器设备均为现场监测仪器设备，选用便携式辐射剂量测量仪作为现场测量设备，选用的标准物质为有证标准物质且可以溯源至国家计量部门。表1是监测项目及所用标准源。

表1 监测项目及所用标准源

1.3 点源γ光子减弱公式

由于本次废源结构较为复杂，为了快速计算其活度，将其理想化等同于一个各向同性点源。根据点源的γ光子减弱的规律，将公式推导过程说明如下[4]：

A点处放置一个各向同性γ辐射源，该源活度为S(E)。同时，P点安置一个探测器。A点距离P点为d。那么，在源与探测点之间无介质存在的情况下探测器所能接受到的γ光子的份额（P），等于探测器截面dA对锥形顶点A所张的立体角（）除以4π，即

此时，可以把到达探测器的γ光子看作两部分所组成：一部分是从源发出未经受碰撞而直接到达探测点的γ光子，它们的能量保持不变；另一部分是经受多次碰撞而到达的。未碰撞γ辐射的减弱可用指数减弱规律来描述。碰撞γ辐射的贡献在工程屏蔽计算中通常用积累因子来表征。积累因子B的大小与入射γ光子的初始能量、屏蔽材料的性能和厚度等因素有关。积累因子B定义为B=[某一材料厚度e相应于γ射线总通量密度的某种辐射量值（如粒子通量密度、能量通最密度、剂量等）]/[同一点处相应于未经碰撞通量密度的同一种量的值]。

在γ光子穿行介质的情况下，考虑到初级辐射在介质中是按指数减弱规律进行，并考虑到辐射的积累，则从A点发出穿过介质到达探测器的γ光子数（N）为：

而P点的光子通量密度按照定义为N/dA，即结合空气比释动能率常数C(E)，得到点源γ光子减弱公式[5]

式中：D(E)—探测器所测得的γ剂量率；C(E)—转换系数，即空气比释动能率常数，可通过《辐射安全手册》等查得；B(E,b)—积累因子，可通过《辐射安全手册》等查得；S(E)—放射源的活度；d—探测器到放射源的距离；b—材料系数，b=μe，μ为阻挡材料的线性衰减系数，e为材料厚度。

1.4 结果校验

点源γ光子减弱公式的推导是用数学手段采取的一种函数积分方法，目的是计算γ射线在几何空间中的穿透行为。对于无法求解的复杂区域，可通过对辐射源进行空间离散使其成为点源的方式进行求解。该方法缺点是计算过程需要大量的经验参数，因此得到的结果可能误差偏大。因此，需要建立另外一种计算公式来求取源的活度，以此验证点源γ光子减弱公式的正确性。

空气比释动能率常数是表征发射光子的放射性核素的辐射特性的常数，常用Γδ来表示[6-7]。

式中：Γδ—空气比释动能率常数；d—探测器到放射源的距离；Kδ—距离该点源d处，由能量大于δ的光子所造成的空气比释动能率；S(E)—放射源的活度。

综上，利用公式（3）计算出放射源的活度，同时可以用公式（4）进行结果校验，算出其相对偏差，便能达到对公式（3）所计算结果有效性的监控。

1.5 监测步骤

对废弃放射源进行监测时，用塑料布包裹仪器以防止污染（探测器窗除外），设置直读式剂量计的报警阀，并穿戴适当的个人防护衣具，再观察源暂存库的布局，放射源的分布位置等。然后进行评价放射源附近地区的环境剂量率[8]及源的主要放射方向，具体布点监测方案如表2。

表2 放射源及场所剂量率监测方案

按照表2监测方案监测完γ空气吸收剂量率后，按照《放射性废物分类》（2017年第65号）管理办法进行分类，将属于豁免和解控的放射源按照一般的固体废物进行处理处置。为了达到快速筛选的目的，需要提前建立好各部件的γ剂量率与核素活度浓度的关系，以便使用γ剂量率便能筛选出不属于放射性废物的部件，减少便携式谱仪工作量。然后利用便携式谱仪进行对非豁免和解控的放射源及放射性废物核素识别和监测。

选取一个无放射性污染的低背景场所，将便携式能谱仪固定，并将探头对准固定方向，穿戴整齐防护服及防护手套后快速将放射源及放射性废物放置在辅助升降台。选用手提式巡测γ谱仪，将探头放置在离放射源表面5 cm处进行测定，同时，找出γ射线特征峰，甄别出待测放射源的核素组成。同时，将手提式巡测γ谱仪放置在离放射源表面5 cm处进行测量，直接读取γ剂量率，利用点源γ光子减弱公式推导出放射源的近似活度。如果仪表读数超过量程，则将仪表从源旁垂直移开，直至获得在量程范围内的读数。同时，填写原始记录表格，形成报告的原始记录等。

2 结果

2.1 工作场所监测结果统计与分析

工作场所位于核医学科平板室，该工作场所属于监督区。在实施监测放射源之前，需对工作场所背景值进行测定，防止环境被污染，影响结果的测定。根据表3，可以发现工作场所的γ剂量率和环境本底剂量率值接近，α、β表面污染水平分别低于0.4 Bq/cm2和4 Bq/cm2（GB 18871—2002）[9]。工作场所背景值均属于正常值范围之内，可以在此工作场所进行对放射源的检测。

表3 操作场所背景值统计

2.2 放射源监测结果统计与分析

图1是手提式巡测γ谱仪对放射源的监测示意图，由于放射源结构的复杂性，必须对放射源进行不同方向上的巡测，测量点有5个，探头分别标记为A、B、C、D、E，距离放射源均为5 cm，巡测结果γ剂量率值可利用公式（3）进行计算放射源的活度，具体的巡测结果γ剂量率见表4。然后，采用手提式巡测γ谱仪对放射源进行谱图分析，去查明核素种类。图1是放射源的γ谱监测结果图。依据图1可知，该放射源为γ放射源，在能量613.2、1126.7、1404.5、1772.0、2196.7出现γ特征峰，这些峰均由Ra-226的子体的特征γ射线形成的。通过特征峰比对，经分析该源为Ra-226源。

图1 手提式巡测γ谱仪监测放射源示意图

表4 放射源在不同点位γ剂量率统计

依据表4可知，在源暴露状态下5 cm处（5 cm同时也是便携式γ能谱探头到源的距离），手提式巡测γ谱仪巡测后剂量率最大值点位（E点）约为4.0×103nGy/h。依据点源γ光子减弱公式，即公式（3）计算得知，该放射源的活度约为4.0×105Bq；同时，经过公式（4）验证计算得知，该放射源的活度约为4.3×105Bq。故利用手提式巡测γ谱仪测得值代入点源γ光子减弱公式计算放射源的活度，具有一定的科学性和可信度。

综上，该放射源活度约为4.0×105Bq，该值＜4×108Bq（V类源的最高限值），故可以认定其为V类Ra-226放射源。

图2 探测器在E点时放射源γ谱监测结果图

3 讨论

3.1 结论

（1）现场测量放射源或放射性物质时，工作人员常采用便携式的仪器对其进行剂量率的测定。根据点源γ光子减弱原理，进行推导得到公式，再利用手提式巡测γ谱仪对该废弃放射源进行监测，建立了一种快速测量未知放射源活度的方法，从而实现鉴定放射源种类和活度的目的。该方法的主要优势在于操作简单，计算速度快，适用于处理并计算由不同类型的基本体构成的复杂几何空间辐射体的大致活度。

（2）经测量，该放射源具有很高的放射性，在源暴露状态下5 cm处，巡测后剂量率最大值点位为65.4×10-6Sv/h，通过点源γ光子减弱公式计算出该源的大致活度为4.0×105Bq；同时，经鉴定该源种类为不规则立体状的V类α放射源，核素种类为Ra-226；

（3）由于该枚放射源需要紧急处理处置，根据管理部门要求，需要将枚放射源进行赋码。赋码时需尽可能的记录放射源生产国家、生产年份、核素种类、产品序列号、放射源类别等。由于该放射源缺乏有效性标示，故只能根据现有监测信息，将其赋码为2022-Ra-226-V类源。

3.2 建议

3.2.1 废源的收集和临时储存

在放射源废源处置前，宜集中安全储存。首先必须对放射源进行确认和收集，确定是无使用价值的废源，以免造成经济上的浪费；确认以后的废源需要存放在安全的地点，等待整备。对存放的地点（设施）需要特别的要求，主要是出于两方面的考虑，一方面是辐射防护的要求，需要使储存点周围的剂量水平低于剂量限值。另一方面是实体保卫，防止意外闯入。

在废源存放地点，应有明显的放射性物质标志，提醒不相关的人员不要随便靠近，以避免不必要的照射。还应根据具体情况，使得储存设施具备防潮、防火等能力，以确保放射源处于安全环境。

3.2.2 废源的整备和处置[10]

（1）分类：分类是整备工作前的一项重要工作，它是根据将来处置的要求，按照放射源的半衰期、活度、状态等分成不同的组，以便采用相应的处理技术，这可以有效地减少处置的总体费用，降低工作人员的受照剂量，固化体和包装达到具有长期稳定性能。

（2）废源整备：由于该放射源主要核素为Ra-226，镭源半衰期长，衰变过程中会产生氡气，废源的包壳要考虑已破损的可能，因此在处理过程中需要采取特殊的措施。首先要制备能够密封的容器，一般用不锈钢制作，可制成管状，加盖后焊封。容器内部要留有一定空间， 以便吸收其内部产生的气体造成的压力。

（3）核实及运输：在进行整备工作之后，核实放射源的编号，以确认该放射源与档案相符，并且要有详细的记录。然后送交有相应资质的放射性废物集中贮存单位，如广东省环境辐射监测中心，最后送至城市放射性废物库贮存。