基于准正则模式的全电介质超材料宽带反射器机理*

蒋乐昕 谢振龙 郭泽虹 丘伊宁 陈溢杭

(华南师范大学物理学院,原子亚原子结构与量子调控教育部重点实验室,广东省高等学校物质结构与相互作用基础研究卓越中心,广州 510006)

全电介质超材料宽带反射器具备损耗低、反射效率高、结构紧凑等优点,深入理解其反射带的形成机理对超材料结构和性能的优化、以及进一步设计新型光子器件均具有重要意义.本文利用离散的硅纳米柱阵列和硅膜底层连接的硅纳米柱阵列分别构造了两个全电介质超材料宽带反射器,通过求解其准正则模式,结合散射矩阵理论拟合出了超材料的反射谱.发现零频准正则模式对拟合准确性有重要影响,并提出了用色散关系分析法准确求解零频准正则模式.进一步用高Q 值和低Q 值准正则模式分别拟合出共振反射谱和背景反射谱.结果表明,超材料反射器的宽带反射源于低Q 值的准正则模式造成的背景反射.本文提出的研究方法可进一步拓展,用于分析Mie 共振、准连续域束缚态等共振现象,为超材料光谱特性的解释提供新的思路.

1 引言

超材料宽带反射器在许多领域有重要的应用,包括激光反射镜、热光伏器件、表面增强拉曼散射等[1-3].研究人员致力于设计反射率高、工作带宽大、结构紧凑的近红外反射器,以提高器件的工作效率.基于表面等离激元效应的金属结构可实现宽带的电磁波反射,然而金属结构在可见及近红外波段的欧姆损耗较大,反射效率较低[4,5],难以满足实际应用的需求.尽管有研究提出用金属和电介质的复合谐振结构可降低损耗[6],但仍无法实现宽带近完美反射.由高、低折射率电介质薄膜交替堆叠形成的布拉格反射器,具有损耗低、反射带较宽的优点,然而工作在可见及近红外波段的布拉格反射器需要层数较多(通常是几十层)的薄膜堆叠才能获得理想的反射性能[7,8],其结构厚度远超工作波长,在实际应用中受到了限制.由高折射率电介质微结构组成的超材料可在亚波长的厚度实现宽带近完美反射,因此受到了广泛的关注[9-11].以往研究大多采用导模共振(guide mode resonance,GMR)[9-14]来解释这类反射器的工作机理.为方便理解GMR,假设超材料反射器为一维光栅结构,如图1(a)所示,它沿x方向呈周期性,沿y方向无限长,由高折射率(nH)电介质单元在基底(折射率为nS)上排列构成,厚度为d,背景介质折射率为nL,I,R和T 分别表示入射光、反射光和透射光,在正入射情况下,反射率随角频率ω的变化如图1(b)所示,从图中可看出存在共振线型,GMR 理论对此的解释是:入射光能激发出光栅中的泄露模式(leaky modes)[9],从而产生窄带或宽带共振线型,这种模式是在光栅内沿x方向传播的布洛赫模,由于该模式能与外界耦合,其能量会在传播过程中向光栅上下两侧泄露,如图1(c)所示,其传播常数β为复数βR+iβi,虚部βi代表模式会随传播距离指数衰减,如图1(d)所示.该模式的色散关系βR-ω如图1(e)所示,在正入射情况下(βR=0),当满足位相匹配条件(如对应图1(c)中GMR1 和GMR2)时能激发出泄露模,并在反射谱相应的频率位置附近形成共振线型,如图1(b)所示,此外,图1(e)中两处红色标记处同样满足位相匹配,但相应模式的对称性与自由空间中模式不匹配,导致这类模式在正入射下无法被激发[9].GMR 理论能较好解释弱对比结构(nH和nL数值接近)的共振现象,但无法准确描述强对比结构(nH和nL差异较大)中宽带共振现象的物理来源[11].

最近,准正则模式(quasi-normal modes,QNMs)的概念被拓展到了光子学领域[15-17],它是指满足无源麦克斯韦方程组且本征频率为复数Ω-iΓ的本征态,这些模式随时间呈指数衰减,如图1(g)所示,虚部Γ代表衰减速率,且由于 QNMs 在自由空间中的辐射具有 e±iωz/c(c为光速)的形式(±代表沿z轴正方向或负方向辐射),其振幅随着远场传播距离|z| 增大而指数发散,同时也意味着模式的能量会随时间推移而泄露到外界,如图1(f)所示.QNMs 与散射过程密切相关,结合时域耦合模方程(temporal coupled-mode theory,TCMT)[18-20]能拟合出散射矩阵及相应的反射谱或透射谱.图1(h)展示了两个QNMs 的复本征频率及它们分别独立形成的反射谱线型,在仅考虑单个QNM 的情况下,其谱线为洛伦兹线型,共振频率为Ωn(n···,-1,0,1,···),半高宽为 2Γn.但TCMT 会考虑到QNMs 之间的耦合作用,从而拟合出如图1(b)中的谱线,其共振频率相比于Ωn略有偏移,共振带宽接近 2Γn.相比GMR 理论,QNMs 的优势在于不仅能预测共振频率和共振带宽,且能进一步拟合出反射谱.文献[18-23]报道的拟合结果均与数值仿真结果吻合,但它们讨论的范围仅限于单个或少量的QNMs,一般只用于解释窄带共振现象.最近,Alpeggiani 等[24]对基于TCMT 的散射矩阵理论(scattering matrix theory,SMT)进行拓展,使其能够同时考虑多个QNMs,揭示出复杂散射是由若干QNMs 之间相互耦合形成的.但Benzaouia 等[25]指出以上SMT 的拟合结果违背了能量守恒(即在无源结构中出现了反射率大于1 的情况),并对其进行修正,进一步应用于微波段超表面结构的优化设计[26].然而当前仍缺乏运用QNMs 对宽带共振现象的分析研究.

本文运用QNMs 对超材料宽带反射的形成机理进行研究.首先利用硅纳米柱阵列构造了超材料反射器,在近红外波段实现了宽带近完美反射.接着,运用基于QNMs 的SMT 对结构的反射谱进行了拟合,发现零频QNM(频率实部为0,虚部不为0)对反射谱拟合的准确度影响较大,进一步用色散关系分析法准确求解零频QNM.接着,利用低Q值和高Q值的QNMs 分别拟合出背景反射谱和共振反射谱,揭示了宽带反射主要源于低Q值QNMs 提供的背景反射.最后讨论了引入硅薄膜底层对超材料反射性能的影响.

2 基于准正则模式的散射矩阵理论

2.1 准正则模式

QNMs 与正则模式(normal modes,NMs)类似,它们都是所研究结构在外界无激励情况下支持的本征模式,满足无源麦克斯韦本征方程[15]:

当所研究结构具有损耗或处于开放的空间时,方程(1)描述的将是一个非厄密系统,其本征频率用复数ωnΩn-iΓn表示,虚部Γn是模式的衰减速率,QnΩn/2Γn是模式的品质因子,根据Γn是否为0,本征模式可划分为NMs 和QNMs.Γn0对应NMs,其振幅不随时间衰减,共振线宽为0,在光谱中无法形成共振线型,但实际结构均有损耗且处于开放的空间中,因此NMs 仅存在于理想情况.在无损结构中的波导导模和连续域束缚态均属于NMs.而Γn0 对应QNMs,其振幅随时间指数衰减,具有共振线宽,能在光谱上形成相应的共振线型.法布里-珀罗共振模式、泄露模式、准连续域束缚态和Mie 共振模式等均属于QNMs.通常采用有限元(finite element method,FEM)法求解QNMs,通过引入完美匹配层(perfect matching layers,PMLs)来截断仿真区域并将空间离散化,方程(1)将由微分方程变为有限维矩阵的特征方程,通过数值方法即可对QNMs 进行求解.

2.2 散射矩阵理论

根据Benzaouia 等[26]所提出的SMT,若只考虑包含两个端口的线性光学系统,则分别在两端口的入射光振幅s+[s+1s+2]T和散射光振幅s-[s-1s-2]T满足线性变换关系s-S(ω)s+,其中S(ω)为与入射光角频率相关的散射矩阵.假设光在端口1 入射,即s+[1 0]T,则反射率和透射率分别为|S11|2和|S12|2.S可做进一步的矩阵分解:

其中S′和C分别是由较高和较低Q值的QNMs所构成的共振散射矩阵和背景散射矩阵,在光谱中分别产生较窄或较宽的共振线型,它们的表达式分别为

3 超材料宽带反射器的理论解释

3.1 基于硅纳米柱阵列的超材料反射器

如图2(a)所示,超材料宽带反射器由硅柱阵列构成,晶格常数Λ0.65 μm,硅柱直径为D,高度为H.硅折射率nH=3.464,背景介质折射率nL=1.采用有限时域差分法(finite-difference time-domain,FDTD)对硅柱的高度、直径做多次扫描得到反射谱的变化规律,以优化超材料的结构参数,最终确定圆柱的参数为H=0.41 μm,D=0.48 μm.数值仿真中光源设置为平面波,沿z轴入射,电场偏振方向沿x轴.图2(b)显示了当硅柱直径固定为D=0.48 μm时,反射谱随硅柱高度的变化规律.定义近完美反射带需满足反射率R＞0.95,从图2(b)可见,H=0.41 μm 对应的近完美反射带宽达到极大.随后固定H=0.41 μm,数值仿真了超材料的反射谱随硅柱直径的变化关系,如图2(c)所示.从图中可见,当D=0.48 μm时,近完美反射带宽达到极大.结构参数优化后的超材料反射谱如图2(d)所示(对应图2(b),(c)中的白色虚线),阴影区域表示近完美反射波段(1.35—1.59 μm).

图2 (a) 离散硅纳米柱阵列构造的超材料反射器示意图;(b) 固定硅柱直径D=0.48 μm,对应的反射谱随硅柱高度 H 的变化,当H=0.41 μm时,近完美反射带宽达到极大;(c) 固定硅柱高度H=0.41 μm,对应的反射谱随硅柱直径 D 的变化,当D=0.48 μm时,近完美反射带宽达到极大;(d) 优化后结构(H=0.41 μm,D=0.48 μm)的反射谱(对应图(b),(c)的白色虚线),阴影部分为近完美反射波段(1.35—1.59 μm)Fig.2.(a) Schematic of the metamaterial reflector composed of discrete silicon(Si) cylinders with the lattice constant Λ0.65 μm ;(b) simulated reflection spectrum as a function of the cylinder height H when the cylinder diameter is fixed as D=0.48 μm,a widest near-perfect reflection band is observed when H=0.41 μm;(c) simulated reflection spectrum as a function of the cylinder diameter D when the cylinder height is fixed as H=0.41 μm,it can be seen that the near-perfect reflection band reaches a maximum bandwidth when D=0.48 μm;(d) the reflection spectrum of the optimized structure with H=0.41 μm and D=0.48 μm,corresponding to the white dashed lines in Figs.(b),(c),and the shadow region corresponds to the near-perfect reflection band where R ＞ 0.95.

接着对优化后超材料结构的QNMs 的{ωn,σn}进行求解.因QNMs 具有一定带宽,处在拟合频段外的QNMs 也会影响拟合频段内的反射谱,在拟合过程中需考虑该影响以确保拟合结果的准确性[24].这里设置拟合频率ω为0—1.8×1015Hz,覆盖了图2(d)中近完美反射带频段,同时计算了频率在0—2.3×1015Hz 内的QNMs(见附录A).值得注意的是,在FEM 求解过程中使用了离散化的网格,并采用PMLs 对仿真区域进行截断,这使得零频QNM 难以求解[24,25],然而零频QNM 具有较大的线宽,对散射谱拟合的影响较大,因此需对其精确求解.在低频情况下,可将单层超材料等效为均匀薄膜,根据单层薄膜的本征方程可得到零频解[25]:

其中neff为有效折射率,d为薄膜厚度.文献[25]通过平均折射率法近似得到结构的有效折射率,进而获得零频QNM解,并采用FEM 对求解结果作高精度优化,然而该方法求解时间长且结果误差较大.

为准确得到超材料的有效折射率,使用严格耦合波分析(rigorous coupled wave analysis,RCWA)计算了参数优化后的超材料反射器的色散关系,如图3(a)所 示(G为倒格矢2π/Λ),当k0趋于0 时neff=k/k0=1.58.将硅柱层厚度d=0.41 μm 和neff代入(6)式即可求得ω0-i·6.91×1014Hz.而平均折射率法的计算结果为2.39,对应-i·2.54×1014Hz.为了对比两种方法的计算误差,将色散关系分析法计算得到的零频QNM以及所有非零频QNMs 代入(2)式—(5)式,得到拟合的反射谱|S11|2(这里不对S进行分解以确保拟合准确),如图3(b)中绿色虚线所示,该拟合结果与FDTD 的仿真结果(黑色实线)完美吻合.而采用平均折射率法得到的拟合反射谱如红色虚线所示,相比FDTD 仿真结果的误差较大.若忽略零频QNM,所得到的拟合反射谱如蓝色虚线所示,与FDTD 仿真结果同样存在较大误差.

图3 (a) 结构参数优化后的超材料反射器的色散关系,其中k 为z 方向的波矢分量,k0 ω/c,G=2π/Λ ;(b) 数值仿真得到的反射谱,忽略零频QNM 拟合得到的反射谱,分别用色散关系分析法和平均折射率法得到的零频QNM代入SMT 进行拟合所得到的反射谱Fig.3.(a) Dispersion relationship of the metamaterial reflector with optimized structural parameters,where k is the wave vector component along z direction,k0 ω/c,G=2π/Λ;(b) the reflection spectrum obtained by FDTD simulation,the fitting spectrum when the zero-frequency QNM is ignored,and the fitting spectrum when the zero-frequency QNM is obtained by dispersion relation analysis method and average refractive index method,respectively.

为分析硅柱阵列超材料的宽带反射形成机制,将S分解为S′C做进一步探究.图4(a)展示了QNMs的复本征频率,其数字编号代表相应的QNMs 序号n.图4(b)中黑色实线为超材料反射谱的数值仿真结果,可以初步判定,在1.45×1015Hz 和1.73×1015Hz 附近存在明显的窄带共振,分别对应图4(a)中的n=2 和n=4 的QNMs 位置,如图中双向箭头所示,这些模式的半高宽 2Γn较小,可形成清晰的窄带共振线型,因此将它们界定为高Q值QNMs.同理,在拟合频段外(1.8×1015—2.3×1015Hz),除了n=7 的QNM,其余均为高Q值QNMs.因此,将n=0,1,3,5,7 界定为低Q值QNMs,其余为高Q值QNMs,将它们代入(3)式—(5)式可得到背景反射率|C11|2和共振反射率,如图4(b)中绿色、红色虚线所示,阴影部分表示近完美反射频段.当入射光频率为0—1.3×1015Hz时,由于远离高Q值QNMs 的共振频率,即||ω-||≫根据(3)式和(5)式可得S′≈I,因此共振反射率≈1,即不存在变化剧烈的共振线型,高Q值QNMs 对散射过程的贡献可忽略,此时S ≈C,总反射近似等于背景反射.当入射光频率接近高Q值QNMs 的频率时,会使得总反射形成窄带线型,而低Q值QNMs 形成的背景反射随频率变化平缓,是造成宽带反射的主要原因.

图4 (a) 硅柱阵列超材料反射器的QNMs 复本征频率;(b)分别用低Q、高Q 值QNMs 进行拟合得到的背景反射谱和共振反射谱,以及数值仿真得到的反射谱Fig.4.(a) Complex frequencies of the QNMs for the metamaterial reflector composed of Si cylinder array;(b) the background reflection spectra and resonance reflection spectra fitted by low-Q and high-Q QNMs,respectively,and the reflection spectrum obtained by FDTD simulation.

为分析低Q值QNMs 形成背景反射的过程,首先根据SMT 拟合出了部分低Q值QNM 独立形成的反射谱,如图5(a)所示.图中红色、绿色和蓝色实线分别代表n=0,n=1 和n=3 的QNM拟合结果,随后考虑低Q值QNMs 之间的耦合作用,分别将n=0,1;n=0,1,3 和n=0,1,3,5的QNMs 代入SMT 进行拟合,得到如图5(b)中绿色、蓝色和紫色实线所示的反射谱,对比图5(a)和图5(b)可见,QNMs 在发生耦合之后所形成谱线保留了单个QNM 的谱线特征.例如图5(b)中任一耦合反射谱在n=1 的QNM 本征频率附近均存在共振线型,随着参与拟合的QNMs 数目增多,拟合结果会逐渐接近背景反射谱.综上所述,超材料的宽带反射来源于若干低Q值QNMs 之间相互耦合形成的背景反射,单个QNM 的谱线能反映背景反射谱的部分特征.

图5 (a)单个低Q 值QNM 形成的反射谱,红色、绿色和蓝色实线分别为n=0,n=1 和n=3 的QNM 代入SMT拟合得到的反射谱;(b)多个低Q 值QNMs 耦合形成背景反射的过程,绿色、蓝色和紫色实线分别对应将n=0,1;n=0,1,3 和n=0,1,3,5 的QNMs 代入SMT 拟合得到的反射谱,随着参与拟合的QNMs 数目增加,拟合反射谱逐渐贴近背景反射谱(黑色实线)Fig.5.(a) The reflection spectra formed by individual low-Q QNM.The red,green,and blue solid lines represent the fitted spectra obtained by substituting QNMs with n=0,n=1,and n=3 into SMT,respectively;(b) the process of multiple low-Q QNMs forming the background reflection.The green,blue,and purple solid lines represent the fitted reflection spectra obtained by substituting QNMs with n=0,1;n=0,1,3;and n=1,3,5 into SMT,respectively.As the increase of the QNMs involved in the fitting process,the fitted reflection spectrum approaches the background reflection spectrum(black solid line).

3.2 含硅膜底层的超材料反射器

进一步考虑将厚度为dS的硅薄膜沉积在结构参数优化后的硅柱阵列下方,实现近完美反射带的拓宽,如图6(a)所示.对不同硅膜底层厚度dS的超材料进行数值仿真,得到反射谱的变化规律,如图6(b)所示.当dS=0.24 μm时,近完美反射带宽达到极大,相应的反射谱如图6(c)黑色实线所示,阴影部分为近完美反射波段(1.33—1.65 μm).对比无硅膜底层结构的反射谱(蓝色实线)可发现,硅膜底层的引入拓宽了超材料的近完美反射带.

图6 (a)含硅膜底层的超材料结构示意图;(b)固定硅柱高度H=0.41 μm 和直径D=0.48 μm,反射谱随硅膜厚度dS 的变化规律,当dS=0.24 μm时,近完美反射带宽达到极大;(c)无硅膜底层的超材料结构反射谱(蓝色实线),硅膜底层dS=0.24 μm 的超材料结构反射谱(黑色实线,对应图(b)中白色虚线)及其拟合反射谱(绿色虚线)Fig.6.(a) Schematic of the Si-cylinders-based metamaterial reflector with a Si sublayer;(b) simulated reflection spectrum as a function of the thickness of the Si sublayer dS when fixing H=0.41 μm and D=0.48 μm.When dS=0.24 μm,the bandwidth of the near-perfect reflection band(R ＞ 0.95) reaches a maximum;(c) the simulated reflection spectrum of the metamaterial reflector without Si sublayer(blue solid line),the simulated reflection spectrum of the metamaterial reflector with a 0.24 μm-thick Si sublayer(black solid line,corresponding to the white dashed line in figure(b)) and its fitting result(green dashed line).

为分析含硅膜底层结构反射带的形成机理,对其QNMs 进行了求解(结果见附录B).由于此时超材料可视为双层结构(硅柱层和硅膜层),(6)式不再适用求解其零频QNM,这里采用搜寻散射矩阵极点的方法[27]得到零频QNM:{ω0-i·1.68×1014Hz,σ=0.86}.将所有的QNMs 代入(2)式—(5)式进行拟合得到了结构的反射谱,如图6(c)中绿色虚线所示,与其数值仿真结果高度吻合.

图7(a)展示了含硅膜底层超材料的QNMs 的复本征频率,对比图4(a)可发现,硅底层薄膜的引入会使得结构的QNMs 数量变多,图7(b)中黑色实线为数值仿真结果,在频率为1.03×1015Hz,1.49×1015Hz,1.62×1015Hz,1.79×1015Hz 附近处均存在明显的窄带共振线型,分别对应图7(a)中n=2,8,10,11 的QNMs(如双向箭头所示),因此将其界定为高Q值QNMs,其余为低Q值QNMs.将它们代入(3)式—(5)式可得到背景反射谱和共振反射谱,如图7(b)中绿色、红色虚线所示,阴影部分表示近完美反射频段.从图中可见背景反射谱与数值仿真结果在阴影部分内高度重合,这同样说明了超材料的宽带近完美反射主要来源于背景反射,在硅柱阵列的基础上引入底层薄膜会使得低Q值QNMs 数目增多,从而拓宽近完美反射带.

图7 (a)含硅膜底层的超材料的QNMs 复本征频率;(b)分别用低Q、高Q 值QNMs 进行拟合得到的背景反射谱(绿色虚线)和共振反射谱(红色虚线)及数值仿真得到的反射谱(黑色实线)Fig.7.(a) Complex frequencies of QNMs for the metamaterial with a Si sublayer;(b) the background reflection spectra(green dashed line) and resonance reflection spectra(red dashed line) fitted by low-Q and high-Q QNMs,respectively,and the reflection spectrum obtained by FDTD simulation(black solid line).

4 结论

本文运用基于QNMs 的SMT 分析了基于硅纳米柱阵列的超材料的宽带反射形成机理,指出宽带反射来源于若干低Q值QNMs 提供的背景反射,单独QNM 的谱线能反映出背景反射谱的部分特征.硅膜底层的引入使得低Q值QNMs 数目增大,从而拓宽了反射带.运用色散关系获得了超材料的有效折射率,进而精确求出零频QNM,使得SMT 拟合出的反射谱线完美贴合FDTD 仿真结果.本文提出的研究方法能拓展至其他宽带共振现象的分析,为理解超材料的光谱特性提供了新的思路.

附录 A 硅柱阵列结构的QNMs 求解结果

对图2(a)所示的超材料结构的QNMs 进行求解,得到的复本征频率ωn、品质因子Qn、远场复振幅比σn如表A1所示,其中加粗字体表示低Q值QNMs.因结构在z方向上具有镜像对称性,QNMs可以被分为关于z方向的奇模式或偶模式,对应σn为-1或1.

附录 B 含硅膜底层的硅柱阵列结构的QNMs 求解结果

对图6(a)所示的含硅底层结构的QNMs 进行求解,得到的复本征频率ωn、品质因子Qn、远场复振幅比σn如表B1 所示(加粗字体表示低Q值QNMs).因硅膜底层的引入导致结构在z方向的镜像对称性打破,QNMs 在z方向上的分布不再是对称的,此时σn≠±1.

表A1 图2(a)所示结构的QNMs 的复本征频率ωn、品质因子Qn 和远场复振幅比σnTable A1.The complex eigen-frequencies ωn,quality factor Qn,and ratio of far-field complex amplitude σn of QNMs.