餐厨垃圾水热炭对全(多)氟烷基化合物的吸附性能

陈 帆,陈江亮,刘雪梅,智 悦,2,李 伟,2,王小铭,2*

餐厨垃圾水热炭对全(多)氟烷基化合物的吸附性能

陈 帆1,陈江亮1,刘雪梅1,智 悦1,2,李 伟1,2,王小铭1,2*

(1.重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆 400044；2.重庆大学环境与生态学院,重庆 400044)

以高湿餐厨垃圾为对象,通过水热碳化结合高温活化制备水热炭(AC).采用多种表征手段对水热炭的理化性质进行刻画,并对一类全球关注的新污染物——全(多)氟烷基化合物(PFAS)进行吸附实验及动力学分析,以期为“以废治污”提供新思路.结果显示,经过活化处理的水热炭具有较高的比表面积(206.97m2/g)和疏水表面特性,有利于与PFAS的吸附结合.在环境相关浓度下(～40μg/L),PFAS在AC上的吸附分配系数(logd)在2.38～6.49L/kg范围内,高于其他生物炭的报道结果,说明AC对目标PFAS具有良好的吸附性能.吸附过程较符合Langmuir等温吸附模型及Elovich动力学模型,证明PFAS在AC上的吸附从机理上近似单分子层化学吸附过程.此外,对于PFCA和PFSA,logd值与全氟烷基链长呈正相关,表明疏水作用在AC与PFAS的吸附过程中发挥重要作用.

餐厨垃圾；水热炭；全(多)氟烷基化合物；吸附

全(多)氟烷基化合物(PFAS)是一类具有强化学稳定性、疏水疏油性的人造化学品[1].由于其在环境介质中的广泛分布以及对动物和人类的潜在毒性,近年来PFAS的污染已经引起了全球关注[2-3].吸附已被证实是一种经济、有效的新污染物阻控技术之一[4],其在去除环境中的PFAS方面也表现出较高的效率[5-6].已有文献报道了PFAS在各种吸附剂上的吸附行为,包括离子交换树脂[2]、颗粒活性炭[4]等.然而,这些传统吸附剂的生产及使用成本较高[7-8],导致其应用在一定程度上受到限制,这促使研究与实践人员在不断寻找低成本的吸附剂[8].利用废弃生物质(如农林废弃物、污水污泥、餐厨垃圾(FW)等)制备生物炭用作吸附剂是一个重要的发展方向[7].餐厨垃圾是城市生活垃圾的重要组成部分[9-10],其可以通过热解或水热碳化转化为生物炭.相比之下,水热碳化过程无需干燥预处理,更适宜具有高含水率餐厨垃圾的碳化处理[11].水热碳化的固相产物水热炭是一种多孔碳质材料,其表面含有丰富的官能团[12].大量研究发现餐厨垃圾水热炭对多种有机污染物具有很高的吸附能力,如阿特拉津[13]、染料[14]以及疏水性的双酚A[15]等,然而鲜有研究探究了餐厨垃圾水热炭对PFAS的吸附行为,PFAS与餐厨垃圾水热炭的相互作用机制尚未见报道.

因此,本文以餐厨垃圾为原料,采用水热碳化技术制备水热炭,并通过高温活化对其进行改性.选择兼顾官能团和碳链长度的PFAS作为吸附质,探究餐厨垃圾水热炭对PFAS的吸附性能及其作用机制, 为阻控PFAS污染提供吸附相关的理论支撑,同时为实现餐厨垃圾的资源化利用提供新的路径参考.

1 材料与方法

1.1 实验试剂

选择8种具有不同官能团及碳链长度的PFAS进行吸附实验,包括5种全氟烷基羧酸(PFCA;C4～ C8)和3种全氟烷基磺酸(PFSA;C4,C6,C8).目标PFAS标准品及对应的同位素标记物均购自加拿大Wellington Laboratories(纯度>98%,相关信息详见表1).HPLC级的甲醇、乙酸、氨水(25%)和乙酸铵购自美国Sigma Aldrich公司.实验室用水为屈臣氏蒸馏水.

1.2 餐厨垃圾水热炭制备与活化

本研究所用餐厨垃圾取自重庆大学学生食堂.样品采集后经人工分拣并均质化为1～2mm的浆状物.水热碳化实验在配备有自动搅拌装置的500mL不锈钢(316L)水热反应釜(欧士特,中国西安)中进行.餐厨垃圾投加量为200g,控制水热反应温度为260°C,停留时间为4h,加热速率3～4°C/min,机械搅拌速率150r/min.反应结束后待水热釜冷却至室温,通过真空过滤分离水热产物,干燥后即制得餐厨垃圾水热炭(HC).取10g HC加入50mL的200g/L氯化锌溶液中,常温下振荡(150r/min)24h后过滤并烘干,随后将样品转移至可编程式管式炉(LTKCA-5-12,中国杭州),在500°C下反应90min,升温速率为4°C/min,氮气流速为1L/min.使用0.1mol/L盐酸溶液、乙醇溶液及去离子水冲洗直至其pH值为中性,烘干后得到餐厨垃圾活化水热炭(AC).

表1 本研究目标PFAS及内标物相关信息

注: a.LOD(limits of detection,检测限)定义为目标PFAS的信号水平至少是基线信号噪声3倍的浓度;b.LOQ(limits of quantification,定量限)定义为目标PFAS的信号水平至少是基线信号噪声10倍的浓度;c.平均值±标准偏差.

1.3 餐厨垃圾水热炭表征

水热炭的灰分参照《煤的工业分析方法》(GB/T212-2008)[16]进行测定;使用元素分析仪(Unicube型,德国元素分析系统公司)在CHNS模式下测定样品的C、H、N含量,通过差减法计算O含量;利用扫描电镜(Quattro型,赛默飞)观察样品的颗粒结构和表面形貌:实验前对样品进行30s喷金处理,电子加速电压为0.5～30.0kV;利用氮气吸附-脱附法测定样品的比表面积和孔隙分布,测定前将样品在真空下干燥12h;利用傅里叶变化红外光谱仪(Nicolet型,赛默飞)在4000～400cm-1波长、4.0cm-1分辨率下进行水热炭的官能团分析.

1.4 实验与分析方法

1.4.1 静态吸附实验 吸附实验在50mL聚丙烯(PP)离心管中进行,离心管内装有预先确定浓度的PFAS标准工作溶液(～40μg/L,参照真实环境PFAS浓度水平设定[17-18]),同时该溶液还含有50mmol/L的CaCl2(背景电解质溶液)及200mg/L的NaN3(微生物抑制剂).AC投加量经预实验确定为90mg.设置未添加吸附剂以及吸附剂添加至蒸馏水的空白对照组,实验组与对照组均设置3组平行.混合物经恒温振荡(～22℃,240r/min)后在不同时间点(1,2,4,6,12, 24,48,72,96h)取样.AC上PFAS吸附量t(μg/g)利用下式计算:

式中:0和c分别为PFAS初始浓度以及经时间吸附后溶液中PFAS浓度,μg/L;为溶液体积,L;是AC的投加量,g.

利用平衡时固相-液相分配系数(d,L/kg)比较AC对不同PFAS的吸附效率,即

式中:e和e分别为吸附平衡时PFAS的固相浓度(μg/g)和液相浓度(μg/L).

1.4.2 样品分析 使用Xiao等[19]描述的方法对样品进行预处理,即取1mL样品转移至2mL离心管,在16000RCF下离心15min,离心后上清液使用0.22μm有机相尼龙针式滤器过滤,之后取0.2mL滤液转移到2mL液相小瓶;加入0.03mL 0.01%氨水和0.05mL同位素标记物(=100μg/L),最后用甲醇复溶至1mL;取样转入PP进样瓶待测.如有必要,在样品转移至进样瓶时,可用屈臣氏蒸馏水稀释.

利用岛津HPLC-MS/MS 8060三重四极杆液相色谱质谱联用仪进行PFAS分析.将1μL预处理后样品在30℃下注射到Kinetex C18 100A柱(2.1mm´100mm,2.6μm)进行色谱分离.流动相(流速为0.4mL/ min)为5mmol/L乙酸铵(A相)和甲醇(B相):初始条件为30%甲醇保持4min;然后将B相升至90%保持5min,并于0.1min后恢复30%;整个分离过程为16min.分离后,采用负离子电喷雾离子化源(-ESI)模式,以多反应监测(MRM)方式扫描检测目标PFAS浓度.

1.4.3 质量控制与保证 为避免外界PFAS污染及高背景值影响,实验过程中所有材料均采用甲醇和蒸馏水冲洗,并避免使用聚四氟乙烯和玻璃材质的器皿.预实验结果表明PP瓶及尼龙过滤器对PFAS无明显吸附作用.本实验采用同位素内标法进行定量分析.利用PFAS标准品制备PFAS系列标准溶液(0.1,0.5,1,2,5,10,20,50μg/L),对应内标浓度均为5μg/L.以标准溶液浓度为横坐标,目标物峰面积与对应内标物峰面积比值为纵坐标,绘制标准曲线.各目标化合物在0.1～50μg/L范围内线性关系良好,相关系数均>0.96.同时本研究还对8种PFAS进行加标回收实验,表1总结了目标PFAS的方法检测限(LOD)、定量限(LOQ)及加标回收率.在实验过程中,每10个样品设置一个双空白(不含PFAS和内标物)、空白(不含PFAS)和质量控制样品(含有PFAS和内标物),以验证分析方法的准确性和精密性,同时在分析过程中每10个样品设置流程空白(甲醇)以监测背景污染.

1.5 数据分析方法

1.5.1 等温吸附模型 采用Langmuir[20]和Freundlich[21]等温吸附模型进行吸附等温线拟合分析.Langmuir模型:

式中:m和L分别是吸附容量(μg/g)和吸附速率的朗缪尔常数(L/μg).

Freundlich模型:

式中:F是Freundlich等温模型常数,(μg/g)×(μg/L)-n;表示等温线的线性.

1.5.2 吸附动力学模型 准一级动力学模型[22]:

式中:1为准一级模型吸附速率常数,min-1.

准二级动力学模型[23]:

式中:2为准二级模型吸附速率常数,g/(μg×min).

Elovich动力学模型0:

式中:和分别为Elovich模型中吸附、解吸速率常数,μg/(g×min-2).

动力学模型的有效性通过标准偏差(S.D.)[24]进行验证:

式中:q,cal和q,exp分别为计算和实验的q值,μg/g;为实验点数量.

2 结果与讨论

2.1 水热炭理化性质

在水热炭制备阶段得到两种产物:餐厨垃圾水热炭(HC)和活化水热炭(AC).由表2可知,相较于HC,AC表现出较低的产率和较高的灰分含量,这可能是水热炭中有机物在高温活化时发生分解所致.由元素分析结果可知,餐厨垃圾经水热碳化及ZnCl2高温活化,其C元素含量逐渐升高,O元素和H元素逐渐降低,表明水热碳化和高温活化是富集碳元素、去除含氧官能团的过程[25].

碳质材料的芳香性和极性可以通过H/C、O/C和(O+N)/C物质的量比描述.由表2可知,较低的H/C和O/C值反映AC表面具有较高的碳化程度及强疏水性[26].此外,极性较高的吸附剂对有机化合物的吸附率较低,AC具有最低的(N+O)/C值说明其表面极性较低,有利于其对疏水性PFAS的吸附[27].

表2 餐厨垃圾及水热炭主要理化特性

注: a.灰分含量基于干基计算;b.测定精度£0.3%;c.氧元素采用扣除灰分的方法计算所得,即O%=(100-C-N-H-灰分)%.d.FW为餐厨垃圾.

HC和AC的表面形貌如图1所示.HC表面粗糙、有许多微小的凸起结构且存在少量初级孔;经活化后AC表面球状结构破裂形成蜂窝状结构,具有不均匀的孔隙分布,这可能归因于高温活化过程中水热炭孔隙结构的迅速发展.由表3可知,HC的比表面积为5.54m2/g,AC的比表面积为206.97m2/g,相较于HC显著增加了近38倍.同时AC的孔容随活化而增多,介孔孔径也得到快速发展,孔隙分布以微孔为主.

通过傅里叶变化红外光谱(FTIR)可观察餐厨垃圾与水热炭的表面官能团.如图2所示,HC和AC的O-H振动吸收峰(3420cm-1)低于餐厨垃圾,表明在水热碳化及活化过程中发生了脱水脱羧反应[28],这与上述H/C、O/C变化规律一致;餐厨垃圾中饱和、不饱和脂肪酸和碳水化合物的分解导致谱带2中脂肪族C-H的不对称(2926cm-1)和对称(2854cm-1)吸收峰减弱[29];在1746和1652cm-1观察到的两处吸收峰分别对应于脂质中甘油三酯的C=O和酮类或酰胺类的C=O伸缩振动,这些峰值减弱说明在处理过程中存在甘油三酯、酮和酰胺类物质的分解[30].

表3 HC和AC的比表面积及孔径分布

图2 餐厨垃圾和水热炭的FTIR谱图

总而言之,AC的峰振动强度相比HC大幅度降低,说明AC具有高度碳质、官能团稀少的表面.高比表面积和高度碳化的结合使得AC表面具有高疏水性,有利于其与PFAS的吸附作用[31],特别是由疏水性全氟尾端组成的长链PFAS.

2.2 吸附平衡时间

根据上述实验结果,选择AC进行后续PFAS吸附实验.由图3可知,AC对PFAS的吸附在前6h内迅速进行,随后吸附速率逐渐减缓并最终达到平衡.与72h吸附量相比,96h吸附量增加了-2.02%～6.34%,说明AC对PFAS的吸附基本上可在96h内达到平衡.在8种目标PFAS中,PFOS表现出较快的吸附动力学特性(6h即达到吸附平衡),而其他PFAS动力学曲线较为类似,这可能是因为对碳质吸附剂而言PFOS具有相对优越的吸附亲和力[19].

图3 PFCA和PFSA在AC上的吸附动力学

图4展示了具有不同碳链长度及官能团结构的PFAS在AC上的平衡吸附分配系数(logd).由图4可知,PFOS具有最高的logd值,而其他短链PFAS的logd值相对较低,这与Xiao等[19]生物炭吸附 PFAS的logd变化类似.值得注意的是,PFOS (6.49L/kg)和PFOA(3.88L/kg)在AC上的平衡logd值分别高于其在不同生物炭上的logd值(PFOS为3.46L/kg,PFOA为2.83L/kg)[26,32].此外,链长相对较短的PFAS(如PFBA、PFPeA、PFBS和PFHxS)的logd值也高于先前在热解碳上所报道的结果[33-34],这表明本研究制备的AC在环境真实浓度下对PFAS具有良好的吸附性能.

对于带有简单头部基团的PFCA和PFSA,分析发现其logd值与全氟烷基链长呈正相关性,这表明疏水作用在PFAS与AC的吸附过程中起到重要作用[35],因为PFAS的疏水性随着烷基碳链中氟化碳数量的增加而增加.

PFAS

2.3 等温吸附特性分析

表4 等温吸附模型拟合参数

表4展示了PFAS在AC上的等温吸附拟合参数.由表4可知,除PFOA外,其余7种PFAS的Langmuir等温吸附拟合系数2(0.91～0.99)均高于Freundlich模型(0.85～0.94),表明PFAS在AC上的吸附近似单分子层吸附过程.m可反映PFAS在AC上的饱和吸附量,根据表4的拟合结果,除PFHpA外,PFCA和PFSA的饱和吸附量均随着全氟烷基链长的增加而增加;L值可反映AC对PFAS的吸附亲和力,PFOS具有最高的L值,说明其在AC上具有最大的吸附速率,这与后续动力学模型观测到的现象一致.

2.4 吸附动力学分析

使用准一级、准二级及Elovich吸附模型对获得的动力学数据进行拟合,并通过相关系数(2)和标准差(S.D.)验证模型的适用性.如表5所示,Elovich模型拟合的2范围为0.71～0.98,高于其他两个模型的拟合结果,且其具有最小的值,因此Elovich动力学模型能够更好地反映这8种PFAS在AC上的吸附过程,即PFAS在AC上的吸附是化学吸附过程[24].由于低氧含量的碳质吸附剂表面的无氧碱性位点可能会吸引质子而带正电[36-37],而目标PFAS在水溶液中以阴离子形式存在[4],因此可以推测吸附过程的化学作用是吸附剂和吸附质之间的静电相互作用.此外,是Elovich模型中的吸附速率常数.根据表5的拟合结果,除PFPeA外,PFCA和PFSA的值均随着全氟烷基链长的增加而增加,这表明PFAS在AC上的吸附速率也与全氟烷基链长呈正相关.

表5 PFAS吸附的准一级、准二级和Elovich动力学拟合参数

3 结论

3.1 本研究以餐厨垃圾为原料通过水热碳化及高温活化制备水热炭,并探究活化水热炭(AC)对不同链长和官能团PFAS的吸附性能.研究结果显示,经高温活化的水热炭与餐厨垃圾水热炭相比,比表面积显著增加38倍,微孔结构增多,比表面积和微孔体积分别高达206.97m2/g和0.12cm3/g.此外,AC表面具有高碳质和疏水性,有助于与PFAS的吸附作用.

3.2 较高的logd值(2.38～6.49L/kg)表明AC在环境浓度下对目标PFAS具有良好的吸附性能.研究采用的Langmuir等温吸附模型和Elovich动力学模型可以有效描述PFAS在AC上的吸附过程.

3.3 研究还发现,针对PFCA和PFSA两类代表性PFAS,其平衡吸附量与吸附速率均随着全氟烷基链长的增加而增加,表明疏水作用在PFAS与AC的吸附过程中发挥重要作用.

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Adsorption performance of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) on hydrochar derived from food waste.

CHEN Fan1, CHEN Jiang-liang1, LIU Xue-mei1, ZHI Yue1,2, LI Wei1,2, WANG Xiao-ming1,2*

(1.Key Laboratory of Three Gorges Reservoir Region’s Eco-Environment, Ministry of Education, Chongqing University, Chongqing 400044, China；2.College of Environment and Ecology, Chongqing University, Chongqing 400044, China)., 2023,43(10)：5303～5309

This study focused on the preparation of activated hydrochar (AC) from high water content food waste through hydrothermal carbonization combined with high temperature activation. Multiple methods were used to characterize the physicochemical properties of the AC. Adsorption experiments and kinetic analysis were conducted to investigate the adsorption behavior of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS), a class of emerging pollutants of global concern, with the aim of providing insights for waste treatment and pollution control. The results showed that the AC possessed a high specific surface area (206.97m2/g) and hydrophobic surface properties, which facilitated the adsorption of PFAS. At environmentally relevant concentrations (～40μg/L), the adsorption distribution coefficients (logd) of PFAS on AC ranged from 2.38 to 6.49L/kg, higher than those reported for other biochars. This highlighted the favorable adsorption performance of AC towards the studied PFAS. The Langmuir isotherm adsorption model and the Elovich kinetic model effectively described the adsorption process, suggesting that PFAS adsorption on AC occurred similarly to monolayer chemisorption. Additionally, for PFCA and PFSA, the logdvalues exhibited a positive correlation with the perfluoroalkyl chain length, indicating the significance of hydrophobic interactions in the adsorption of PFAS on AC.

food waste；hydrochar；PFAS；adsorption

X705

A

1000-6923(2023)10-5303-07

2023-03-27

国家自然科学基金资助项目(52170123)

* 责任作者, 副教授, wangxiaoming@cqu.edu.cn

陈 帆(2000-),女,湖北孝感人,重庆大学硕士研究生,主要从事新污染物迁移转化与环境影响研究.发表论文1篇. 1823555735@qq.com.

陈 帆,陈江亮,刘雪梅,等.餐厨垃圾水热炭对全(多)氟烷基化合物的吸附性能 [J]. 中国环境科学, 2023,43(10):5303-5309.

Chen F, Chen J L, Liu X M, et al. Adsorption performance of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) on hydrochar derived from food waste [J]. China Environmental Science, 2023,43(10):5303-5309.