垂直流人工湿地系统净化污水厂尾水脱氮效果

何 强,胡书山,向泽毅,朱 越,张凌凌,杨雨静,程 呈*

垂直流人工湿地系统净化污水厂尾水脱氮效果

何 强1,胡书山1,向泽毅2,朱 越2,张凌凌2,杨雨静1,程 呈1*

(1.重庆大学,三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆 400045；2.长江重庆航道工程局,重庆 400011)

以污水厂尾水作为处理对象,将椰棕-陶粒(实验组1,YTCW),砾石-陶粒(实验组2,LTCW),砾石-石英砂(对照组,CCW)组合基质的垂直流人工湿地作为研究对象,探究不同组合基质人工湿地在冬、夏两季对模拟污水厂尾水的氮污染物去除效果和转化机制.结果表明,夏季3组人工湿地装置对于氨氮、硝氮都有较好的去除效果和较低的氧化亚氮释放通量;冬季实验组氨氮和硝氮去除率与对照组相比分别提升了23.8%、26.9%和32.2%、34.0%,且典型周期内氧化亚氮的平均释放通量由1.17mg/(m2·h)降低为0.18mg/(m2·h)和0.03mg/(m2·h);高通量测序分析结果表明,相较于对照组,陶粒和椰棕作为人工湿地基质可以提高脱氮功能微生物的相对丰度,从而改善低温人工湿地脱氮效果下降的问题.

垂直流人工湿地；陶粒；脱氮；氧化亚氮

据统计,2020年全国废水总氮和氨氮的排放量较2019年提高了112%和174%[1],水中氮污染物浓度的增加会直接和间接地影响环境健康[2],因此,脱氮效率在污水处理过程中受到高度重视.目前部分污水厂的氨氮和总氮排放仍然按照一级B标准(15和20mg/L),分别是一级A标准中氨氮和总氮排放标准(8和15mg/L)的1.8倍和1.3倍,过量的氮排放进入自然水体会造成水体富营养化等严重的生态问题.人工湿地因其成本低,维护简单,景观价值高等优点被用于污水处理厂尾水的提标改造[3].但是目前人工湿地处理效果受季节变化影响较大,从而限制了其推广及应用[4].因此,有必要研究在低温条件下提高人工湿地污水脱氮效率的有效途径.

人工湿地基质配置会影响微生物生长条件,从而减轻低温对于人工湿地污水处理的不利影响[5].在冬季,砾石、石英砂等基质构建的传统人工湿地会由于植物落叶而出现堵塞问题,从而导致内部氧气供应不足和污染物传质效率下降,大大降低了污染物的去除效率[6].有研究证明选用具有多孔结构的材料作为人工湿地的基质能够缓解低温对于人工湿地污水处理的不利影响[7].例如,生物炭具有较高的孔隙率和比表面积,可为反硝化细菌提供大量的附着位点,其作为人工湿地基质有助于提高低温条件下反硝化效率[8],但是由于生物炭成本(约50元/kg)较高,如果在构建湿地系统中大量使用生物炭,势必会导致建设成本大大提高.因此,在低温条件下利用同样具有孔隙率高、比表面积大等特点且价格更加低廉的陶粒(约5元/kg)作为基质构建人工湿地是更好地选择,相关研究表明陶粒作为基质的人工湿地系统也能够有效去除含氮污染物,其中氨氮去除率可达70%以上[9].此外,曹和张[10]发现以稻草作为填充基质相较塑料作为填充基质构建的生态浮床NH4+-N和NO3--N去除率分别提高了19.8%和75.2%,并且稻草生态浮床上有更多脱氮微生物的富集.椰棕与稻草结构相似,比表面积大,具有较好的生物亲和力,可以为微生物提供更多的繁殖空间,还有相关研究将其作为单级自养脱氮工艺系统的填料[11],而目前对于椰棕和陶粒两种基质构建的湿地系统在低温条件下能否提升对污水厂尾水脱氮效果尚不清楚.

因此,本研究通过构建陶粒和椰棕、陶粒和砾石以及砾石和石英砂3种不同组合基质的人工湿地系统,探究其冬、夏两季污染物去除情况,通过元素平衡分析、污染物转化动力学分析和微生物高通量测序来解析湿地系统的氮转化机制,预期为人工湿地系统运用于污水厂尾水处理提供理论参考.

1 材料与方法

1.1 实验装置

实验系统建于重庆大学三峡库区生态环境教育部实验室内,实验设置了3组人工湿地小试系统,装置如图1所示,装置采用直径为20cm,高度为60cm的亚克力圆柱体,底部设有出水口,用于水质常规监测的取样;装置背部每隔15cm设有基质取样口,用于后续基质表面生物膜的采集.实验总共设置了3组基质条件,分别为椰棕-陶粒组(YTCW),砾石-陶粒组(LTCW)和砾石-石英砂组(CCW).其中YTCW最上层基质铺设高度约15cm的椰棕,中间层填充了约20cm的硅酸盐陶粒;LTCW最上层基质铺设约15cm的砾石,中间层填充了约20cm的硅酸盐陶粒;CCW最上层基质铺设高度约为15cm的砾石,中层基质添加了高度约20cm的石英砂;3组底部的承托层均填充了高度约为15cm的大块砾石.

湿地植物选择的是生长适应性较强的典型湿地植物风车草().植物购自于四川宜宾,使用10%霍格兰营养液[12]培养2周后,选择生长状况相近的植物种植于系统中,种植密度为40株/m2.

图1 垂直流人工湿地实验装置示意

1.2 运行条件

进水按城镇污水处理厂污染物排放标准(GB 18918-2002)[13]中一级B标准配置.模拟污染物由葡萄糖、KH2PO4、NH4Cl、KNO3配制而成,其中COD浓度为60mg/L;NH4+-N浓度为8mg/L,NO3--N浓度为12mg/L,PO43-浓度为1mg/L.各系统均采用间歇进出水的运行方式,水力负荷为0.12m3/(m2·d),水力停留时间为7d.在实验开始前,接种鸡冠石污水厂(重庆,中国)二沉池污泥于湿地系统中,并采用人工配置的污水进行驯化,以形成稳定的生物膜.驯化一个月后,开始进行常规水质监测试验,实验总共运行248d.

1.3 样品采集与分析方法

1.3.1 水样采集及分析方法 待系统运行稳定后,在实验周期的第1, 4, 7d分别对进、出水水质进行监测.选取冬季(15±3)℃和夏季(30±3)℃的一个典型实验周期在进水后的第6, 12, 24, 48, 72, 96, 120, 144, 168h进行水质监测.水质监测指标包括NH4+-N、NO3--N、NO2--N,监测方法按照《水和废水监测分析方法》(第四版).所测水质样品均在取样后经0.45μm滤膜过滤并立即监测.

1.3.2 气体采集及分析 氧化亚氮(N2O)气体的排放通量采用静态箱法测定.在采集时,为各实验装置配置了气体采集罩.气体采集罩为圆柱形(φ20cm× 40cm);罩体材料为亚克力材料,顶部设有风扇以确保罩内气体混合均匀;上部设有采样口,同时内部还设有温度、气压探头以方便实时测量.于冬季和夏季水质条件稳定后进行N2O气体释放通量测定,在进水后2h内每隔30min用注射器抽取采集罩中10mL气体,气体样品采集后,立即用气相色谱仪(岛津, GC-2010,日本)测定,并根据不同时间的气体含量来计算N2O的释放通量.计算公式如下:

式中:为气体通量,mg/(m2·h);d/d为采样时气体含量随时间变化速率,mm3/(m3·h);为被测气体摩尔质量,g/mol;为静态箱内气压,Pa;为取样阶段的平均温度,K;0为标准状态下的气体摩尔体积,ml/ mol;0为标准状态下的气压,Pa;0为标准状态下的温度,K;为水面以上采样箱高度,m.

1.3.3 基质表面微生物样品采集及高通量测序分析 分别在冬、夏两季实验周期结束时,从装置背面基质取样口挖取不同实验装置各层的基质材料体积约50mL,放入100mL塑料瓶中加入磷酸盐缓冲液,振荡12h收集液体后以6000r/min转速离心5min,离心3次,取沉淀物用于提取DNA样品.通过E.Z.N.A. ® Soil DNA Kit (Omega Bio-Tek,美国)试剂盒提取DNA.用引物515F(GTGCCAGCMGC- CGCGG)和907R(CGTCAATTCCTTTGAGTTT)扩增细菌16s基因的V4-V5区域.扩增条件为:98℃ (3min)初始变性,然后进行27个循环,包括95℃变性30s,55℃退火30s,72℃延伸45s,最后72℃延伸10min.委托上海美吉生物医药科技有限公司利用Miseq PE300平台进行测序分析.

1.4 氮元素平衡分析

人工湿地中氮的去除主要依靠基质吸附和微生物自身合成代谢利用,出水排出的含氮化合物,植物吸收,微生物的分解代谢释放气体(一氧化氮、N2O和氮气)以及其他形式流失的氮.由于3组装置中植物的种类、种植密度等种植条件控制相同,且植物吸收对于氮吸收作用较小[14],故本实验并没有考虑植物吸收的作用.

出水排出的含氮化合物计算公式如下:

图5可看出:在不同节点密度情况下,RPL-FAHP平均存活的节点数大于0.8×ETX+0.2×RE和0.6×HC+0.4×RE。表明RPL-FAHP综合考虑各个路由度量,全面综合评价候选父节点,从而选择最优节点为偏好父节点,改善网络性能。

式中:out,i为运行周期内每次出水总氮的含量,mg/L;out,i为运行周期内每次出水的体积,L.

基质吸附的氮的计算公式如下:

式中:sd为基质吸附的氮,mg;sd1和sd0分别为实验结束和开始时基质中氮含量,mg/g;sd为所取基质的重量,g.

微生物释放的N2O气体的计算公式如下:

式中:other为其他形式流失的氮,mg;in,i为运行周期内每次进水总氮的含量,mg/L;in,i为运行周期内每次进水的体积,L.

1.5 统计分析

数据统计分析采用Excel 2020软件,图表绘制采用Origin Pro 2018C,通过SPSS 22.0软件对数据进行相关性分析和显著性检验,采用单因素方差进行分析.

2 结果与分析

2.1 不同组合基质人工湿地的污水处理效果

3组湿地装置长期运行过程中NH4+-N、NO3--N和NO2--N的浓度变化如图2所示.由图2(a)可知,YTCW和LTCW组的平均NH4+-N去除率分别为84.1%和86.0%,而CCW组的平均NH4+-N去效率仅为71.6%;如图2(b)所示,LTCW和YTCW组的NO3--N平均去除率分别为66.4%和62.7%,均显著高于CCW组(45.7%)(<0.05).造成这一结果的原因可能是,陶粒相较于石英砂作为人工湿地装置的基质时,其内部孔隙结构更加均匀发达,有利于增强污染物和溶解氧的传质效率[15],同时由于陶粒材料具有较大的比表面积,其作为微生物附着的良好载体,能通过增加人工湿地中微生物活性从而提高人工湿地装置的脱氮效果.

图2 人工湿地系统氮污染物进、出水浓度

YTCW,LTCW,CCW 3组装置NH4+-N的去除率在夏季和冬季分别为87.0%,88.8%,77.6%和81.1%, 83.1%,65.5%,3组装置两季的去除率不具有显著差异(>0.05)(图2(a)).这主要是由于参与硝化过程的微生物在5～40℃内能正常生长,微生物会对季节引起的温度变化产生适应性[16],从而导致夏冬两个季节的NH4+-N去除效果不具有显著差异.但是,季节变化对湿地装置中NO3--N的去除效率影响显著,YTCW,LTCW和CCW 3组装置冬季(55.9%, 56.7%和42.3%)对NO3--N的去除率相较于夏季(77.9%,77.3%和59.9%)分别降低了28.2%,26.6%和29.4%.由此可见,反硝化过程受到温度变化影响更大,因为反硝化菌的最适温度为30℃[17],冬季温度降至(15±3)℃,反硝化过程受到抑制,从而致使NO3--N的累积.值得注意的是,YTCW和LTCW组的NO3--N去除效果相较于CCW组受温度影响更小,说明陶粒作为基质能够改善湿地装置冬季NO3--N去除率下降的问题.综上可得,在较低温度条件下,陶粒作为基质时,湿地装置氮污染物出水浓度仍能满足一级A标准,其中NH4+-N浓度甚至可以达到《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)规定的地表V类水标准[18].

2.2 典型周期内氮污染物去除效果

为了探究一个水力停留时间内湿地系统中污染物的变化规律,分别于夏、冬两季对一个典型周期内的污染物出水浓度进行了监测(图3).在两个季节中,YTCW和LTCW组对NH4+-N的去除率均高于CCW组.在冬季,YTCW和LTCW组在进水96h后对于NH4+-N的去除率达到90.0%以上,最终去除率可达83.0%和86.3%.在夏季,YTCW和LTCW组在进水96h后对于NH4+-N的去除率可达到93.5%和91.3%,最终去除率可达97.9%和96.4%.而CCW组在冬季和夏季时,NH4+-N最高去除率仅为63.5%和87.6%.孟盼盼等人[19]使用陶粒作为单一湿地基质时,NH4+-N去除率仅为40%～50%,本实验通过陶粒与其他基质组合明显提升了NH4+-N的去除效果.

在冬夏两个季节中,YTCW和LTCW组对NO3--N的去除率均高于CCW组.冬季YTCW和LTCW组NO3--N的去除率相较于CCW组分别提升了31.2%和35.8%(图3(b)),夏季YTCW和LTCW组对于NO3--N的去除率相较于CCW组分别提升了14.2%和13.9%(图3(a)).此外,在冬季CCW组有明显NO2--N积累,最终出水NO2--N浓度高达8.25mg/L,而YTCW组和LTCW组最终出水浓度仅为0.50和0.85mg/L(图3(a)).在夏季3组装置NO2--N积累较少,且YTCW组(0.03mg/L)和LTCW组(0.04mg/L)的NO2--N积累仍远小于CCW组(0.35mg/L).综上所述,含有陶粒的实验装置去除效率较高,并且受季节变化影响较小,说明陶粒基质有利于缓解低温造成的人工湿地脱氮效率大幅下降的问题.

为了进一步探究不同基质组合对于氮转化的影响,对一个典型周期内不同湿地系统污染物降解速率进行拟合,如图4所示.在冬季,实验装置进水后的前12h,LTCW组的NH4+-N降解速率最快(0.57mg/(L·h)),其次是YTCW(0.50mg/(L·h)),CCW组速率最低(0.41mg/(L·h)),但12h后,YTCW组的NH4+-N的降解速率(0.03mg/(L·h))却高于另外两组.在夏季,LTCW和YTCW组的NH4+-N降解速率分别为0.67和0.48mg/(L·h),而CCW组较冬季在前12h NH4+-N降解速率明显升高(0.62mg/(L·h)),随后NH4+-N便几乎不再降解.陶粒等材料对于NH4+-N的吸附主要是通过物理吸附和离子迁移两种作用,该过程表现为先快速吸附,后缓慢平衡的特点[20],而因为陶粒表面粗糙,内部的多孔结构使得陶粒的吸附容量高于砾石、石英砂,从而使得在降解初期含有陶粒的湿地装置有较高的降解速率.图4(c),(d)展示了湿地装置在夏、冬季NO3--N的浓度变化速率.在夏季,3组湿地装置的NO3--N在前12h快速降解,3组装置降解速率排序为:YTCW组(0.79mg/(L·h))> CCW组(0.70mg/(L·h))>LTCW组(0.60mg/(L·h)),12h后LTCW和CCW组以0.05和0.04mg/(L·h)的速率降解144h,而YTCW能够在72h内以0.08mg/(L·h)的降解速率完成对NO3--N的降解.在冬季,3组装置前12h的降解速率较夏季均有所下降.虽然CCW组前12h NO3--N降解速率在3组装置中是最快的(0.53mg/(L·h)),但是12h后NO3--N浓度又有所提高并以0.03mg/(L·h)进行降解, NO3--N浓度升高可能是因为基质微生物硝化作用将NH4+-N转化为NO3--N[21].对于NO3--N,YTCW(0.32mg/(L·h))和LTCW组(0.19mg/(L·h))在前12h中冬季降解速率较夏季分别下降59.5%和68.3%,随后两组降解速率又下降至0.04和0.05mg/(L·h),且两组NO3--N最终出水浓度相近.YTCW组在前期对于NO3--N的降解速率要明显优于LTCW组,主要是因为陶粒表面的多孔结构容易附着生物膜,加强了陶粒对氮污染物的吸附能力,然后通过反硝化作用去除NO3--N[22],而YTCW组中椰棕的引入可能为反硝化过程提供了碳源,从而促进了反硝化过程的进行,使得YTCW组能够保持一个相对较高的NO3--N降解速率.综上所述,虽然椰棕和陶粒的组合不能进一步提升NH4+-N的降解效果,却能够提高湿地装置夏季NO3--N的降解速率和减轻低温造成的NO3--N还原速率下降.

图4 典型周期内NH4+-N和NO3--N浓度随时间变化及速率拟合

2.3 典型周期内N2O气体释放规律

N2O气体是由微生物硝化过程和反硝化过程产生的中间产物[23],目前已经证实N2O是温室气体的主要潜在来源之一[24].因此,有必要对3组湿地装置的N2O气体释放通量进行测量分析.本研究分别于冬季、夏季对人工湿地系统温室气体释放情况进行持续一周的收集监测(图5).由图5可见,冬季CCW组(1.17mg/(m2·h))的N2O平均释放通量明显高于YTCW组(0.18mg/(m2·h))和LTCW组(0.03mg/ (m2·h)).微生物完整的脱氮过程是将NO3-还原为N2(NO3-→NO2-→NO→N2O→N2),该过程受到NO3-浓度、可利用碳源、温度和pH值等多重因素的影响[25].YTCW组和LTCW组的N2O释放通量明显低于CCW组,这可能是由于陶粒为反硝化细菌提供更有利的生存条件,如更好的附着点和截留更多的污染物[26],有利于NO3-被还原为N2,而CCW组中的砾石和石英砂并不能为微生物提供实现完全反硝化的有利条件,从而导致NO3-积累和N2O的大量释放.与冬季相比,3组装置夏季的N2O释放通量有所降低.夏季CCW组的N2O最大释放通量为0.39mg/(m2·h),而YTCW组和LTCW组的N2O最高释放通量仅为0.09和0.11mg/(m2·h).温度作为影响硝化和反硝化过程的重要因素[27],夏季较高的温度有利于完全反硝化过程进行,使得夏季的N2O释放通量普遍低于冬季N2O的释放通量.值得注意的是,YTCW组在引入了椰棕作为基质后,N2O释放通量在冬季第2、3d和夏季第2d明显高于LTCW组,造成这种结果的原因可能是椰棕可作为碳源,它能促进反硝化过程的进行并导致更多的N2O产生[28-29].此外还有研究表明,NO3-也会影响N2O的释放,因为NO3-比N2O更容易接受电子[30],NO3-会与N2O竞争碳源释放的电子,从而导致N2O的产生和排放增多.结合图4(c)和(d)可以发现典型周期内YTCW组的NO3--N还原速率均高于LTCW组,说明椰棕释放的碳源优先被NO3-利用从而导致N2O释放通量变大.总体而言,在夏季和冬季YTCW组和LTCW组的N2O释放通量都明显低于CCW组,这表明陶粒作为基质能够降低N2O的排放,促进湿地系统实现完整的反硝化过程以达到更好的硝酸盐去除效果.

图5 典型周期内N2O释放通量

2.4 人工湿地氮平衡分析

图6 人工湿地系统氮去除途径相对比例

人工湿地中的含氮污染物主要去除路径有基质吸附和微生物自身合成代谢利用,出水,植物吸收以及微生物的分解代谢[31].通过氮平衡计算得出,3组湿地装置中,不同氮去除路径的贡献率如图6所示.3组湿地装置中出水对氮去除的贡献率占33.3%～53.6%,基质吸附和微生物自身合成代谢去除的氮约占总负荷的2.2%～3.0%,系统通过微生物作用释放的N2O约占1.4%～19.7%,而通过植物吸收和微生物作用产生释放其他反硝化产物(NO, N2O)约占23.7%～63.2%.潘傲等[13]通过研究不同植物对于人工湿地系统的净化影响,发现通过微生物作用去除的氮约占34.8%～ 45.4%,植物吸收的氮仅占5.4%～9.8%,说明微生物的硝化反硝化作用是湿地系统脱氮的主要路径.通过对3组结果进行比较,发现YTCW组(56.8%)和LTCW组(63.2%)相较于CCW(23.7%)组微生物的脱氮作用显著增加(<0.05),说明采用陶粒作为基质湿地装置可能通过促进硝化和反硝化过程微生物的生长,从而提高湿地的脱氮效果.

2.5 微生物群落结构分析

本实验通过对湿地系统中基质表面生物膜样本进行高通量测序来研究人工湿地去除污染物的微生物作用机制.由图7可知,变形菌门(Proteobacteria)是不同基质生物膜样品中相对丰度最高的门类(33.34%～75.9%),该门中包含了大量参与碳氮循环的微生物[32],其次是放线菌门(Actinobacteriota)(10.25%～42.05%),绿湾菌门(Chloroflexi)(1.38%～15.14%),拟杆菌门(Bacteroidota) (0.71%～10.85%),其中变形菌门、放线菌门包含了许多与脱氮相关的细菌.Han等[33]使用沸石和火山岩组成的人工湿地的优势菌门在一定程度上与本文的研究结果相似.夏季的变形菌门相对丰度较冬季均有所下降,这可能是夏季温度升高,导致其他微生物多样性和丰度的增加.值得注意的是,冬季LTCW组中陶粒表面放线菌门的相对丰度明显高于其它基质,此前有研究表明,放线菌门在有机物含量较低的环境中也具有较好的脱氮效果[34],从而使得LTCW组在后期有机物不足时对NO3--N依然有较好的去除效果.

图8是3组湿地系统的不同基质生物膜样品属水平上的微生物群落的相对丰度.图中陶厄氏菌属()为各组填料层的优势菌属(3.4%～37.6%),其是β变形菌纲下的一类具有反硝化能力的细菌[35].除陶厄氏菌属()外,假黄色单胞菌属(),噬氢菌属(),红杆菌属()也是参与硝化反硝化过程的重要功能细菌[36-38].如图8所示,YTCW(25.5%, 47.0%),LTCW组(33.0%,66.5%)在夏季和冬季与反硝化相关的细菌相对丰度均高于CCW组(19.0%, 20.5%),这说明陶粒作为基质时有助于富集反硝化细菌,从而达到提升湿地装置的脱氮效果的目的.此外,冬季属水平上YTCW组第二丰富的菌属为噬氢菌属(15.5%),其主要分布于YTCW装置的椰棕层上,是一种可利用氢来完成反硝化过程的自养反硝化菌[39].冬季LTCW组红杆菌属相对丰度也比较高,其在LTCW装置的陶粒层(13.1%)和砾石层(10.9%)上均有分布,它是一种光能营养型反硝化菌,可以在光能异养和缺氧黑暗的条件下去除大量的NO3--N和NH4+-N[40].综上可得,陶粒和椰棕作为湿地基质能够通过改变微生物群落结构来强化反硝化过程,从而提高整个湿地系统的脱氮效果.

图7 人工湿地基质中微生物群落在门水平上的相对丰度

图8 人工湿地基质中微生物群落在属水平上的相对丰度

3 结论

3.1 夏季3组人工湿地对氮污染物都有较好的去除效果;冬季以陶粒作为基质较以砾石和石英砂作为基质的人工湿地脱氮效果有明显提升,YTCW和LTCW组较CCW组NH4+-N去除率分别提高了23.8%和26.9%,NO3--N去除率分别提高了32.2%和34.0%.

3.2 以陶粒为基质与以砾石、石英砂作为基质的人工湿地相比减少了N2O排放.在夏季,N2O平均释放通量由0.39mg/(m2·h)降至0.09和0.11mg/(m2·h);在冬季,N2O平均释放通量由1.17mg/(m2·h)降至0.18和0.03mg/(m2·h).

3.3 陶粒和椰棕能够改善微生物群落结构,从而提高湿地装置的脱氮效果.在低温条件下,YTCW组的椰棕层中噬氢菌属和LTCW组陶粒和砾石层中红杆菌属丰度明显上升,这可能是冬季两组装置能够有效去除NH4+-N和NO3--N的原因之一.

[1] 中华人民共和国生态环境部.2020年中国环境生态年报[R]. 2020. Ministry of Ecology and Environment. 2020 China environmental ecology annual report [R]. 2020.

[2] Hernández-del Amo E, Bañeras L. Effects of high nitrate input in the denitrification-DNRA activities in the sediment of a constructed wetland under varying C/N ratios [J]. Ecological Engineering, 2021, 159:106098.

[3] 常尧枫,谢嘉玮,谢军祥,等.城镇污水处理厂提标改造技术研究进展[J]. 中国给水排水, 2022,38(6):20-28. Chang Yao-feng, Xie Jia-wei, Xie Jun-xiang, et al.Research progress on upgrading and reconstruction technology of urban sewage treatment plants [J]. China water and wastewater,2022,38(6):20-28.

[4] Zhao Z, Xu C, Zhang X, et al. Addition of iron materials for improving the removal efficiencies of multiple contaminants from wastewater with a low C/N ratio in constructed wetlands at low temperatures [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2019,26:11988- 11997.

[5] Yang Y, Zhao Y, Liu R, et al. Global development of various emerged substrates utilized in constructed wetlands [J]. Bioresource technology, 2018,261:441-452.

[6] Varma M, Gupta A K, Ghosal P S, et al. A review on performance of constructed wetlands in tropical and cold climate: Insights of mechanism, role of influencing factors, and system modification in low temperature [J]. Science of the Total Environment, 2021,755: 142540.

[7] Ji M, Hu Z, Hou C, et al. New insights for enhancing the performance of constructed wetlands at low temperatures [J]. Bioresource technology, 2020,301:122722.

[8] Li J, Fan J, Zhang J, et al. Preparation and evaluation of wetland plant-based biochar for nitrogen removal enhancement in surface flow constructed wetlands [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2018,25:13929-13937.

[9] Cao W, Wang Y, Sun L, et al. Removal of nitrogenous compounds from polluted river water by floating constructed wetlands using rice straw and ceramsite as substrates under low temperature conditions [J]. Ecological Engineering, 2016,88:77-81.

[10] Cao W, Zhang Y. Removal of nitrogen (N) from hypereutrophic waters by ecological floating beds (EFBs) with various substrates [J]. Ecological engineering, 2014,62:148-152.

[11] 韩晓旭,和雪杰,李 亮,等.基于天然椰丝纤维填料的低氨氮废水SNAP系统自然挂膜构建[J]. 环境工程学报, 2022,16(1):272-280. Han Xiao-xu, He Xue-jie, Li Liang,et al. Construction of natural film formation in SNAP system of low ammonia nitrogenwastewater based on natural coconut fiber filler [J]. Journal of Environmental Engineering, 2022,16(1):272-280.

[12] Hoagland D R, Arnon D I. The water-culture method for growing plants without soil [J]. Circular. California agricultural experiment station, 1950,347.

[13] GB 18918-2002 城镇污水处理厂污染物排放标准 [S]. GB 18918-2002 Discharge standard of pollutants for municipal wastewater treatment plant [S].

[14] 潘 傲,张 智,孙 磊,等.种植不同植物的表面流人工湿地净化效果和微生物群落差异分析[J]. 环境工程学报, 2019,13(8):1918- 1929. Pan Ao, Zhang Zhi, Sun Lei, et al. Purification effects and microbial community differences of the surface-flow constructed wetlands with different vegetation plantation [J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2019,13(8):1918-1929.

[15] Zou J L, Xu G R, Pan K, et al. Nitrogen removal and biofilm structure affected by COD/NH4+–N in a biofilter with porous sludge-ceramsite [J]. Separation and purification technology, 2012,94:9-15.

[16] 肖海文.城市径流特征与人工湿地处理技术研究[D]. 重庆:重庆大学, 2010. Xiao Hai-wen. Study on characteristic of urban runoffand the technology of constructed wetland for urban runoff treatment [D]. Chongqing: Chongqing University, 2010.

[17] 徐凤英,樊科峰,周 炯,等.低温下改良SBBR脱氮除磷效能及微生物种群研究[J]. 中国给水排水, 2022,38(9):6. Xu Feng-ying, Fan Ke-feng,Zhou Jiong, et al. Nitrogen and phosphorous removal performance and microbial community of modified SBBR at low temperature [J]. China water and wastewater, 2022,38(9):6.

[18] GB 3838-2002 地表水环境质量标准 [S]. GB 3838-2002 Environmental quality standards for surface water [S].

[19] 孟盼盼.陶粒基人工湿地处理生活污水及新型陶粒的开发研究[D]. 济南:山东大学, 2015. Meng Pan-pan. Study of light-weight aggregates-based constructed wetlands for domestic wastewater treatment and development of sludge media [D]. Jinan: Shandong University, 2015.

[20] 方伟成,王 静,周新萍.三种填料吸附磷的特性及其影响因素 [J]. 湿地科学, 2018,16(3):341-346. Fang W, Wang J, Zhou X. Characteristics of phosphorus adsorption by three kinds of fillers and their influence factors [J]. Wetland Science, 2018,16(3):341-346.

[21] Fu G, Wu J, Han J, et al. Effects of substrate type on denitrification efficiency and microbial community structure in constructed wetlands [J]. Bioresource Technology, 2020,307:123222.

[22] Zheng X, Jin M, Xu H, et al. Enhanced simultaneous nitrogen and phosphorus removal in a denitrifying biological filter using waterworks sludge ceramsite coupled with iron-carbon [J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2019,16(15):2646.

[23] 邹旭青,郝庆菊,赵茂森,等.铁矿石和生物炭添加对潜流人工湿地污水处理效果及温室气体排放的影响[J]. 环境工程学报, 2021, 15(2):588-598. Zou Xu-qing, Hao Qing-ju, Zhao Mao-sen, et al. Effects of hematite and biochar addition on sewage treatment and greenhouse gases emissions in subsurface flow constructed wetland [J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021,15(2):588-598.

[24] Liu Y, Peng L, Ngo H H, et al. Evaluation of nitrous oxide emission from sulfide-and sulfur-based autotrophic denitrification processes [J]. Environmental Science & Technology, 2016,50(17):9407-9415.

[25] Dong L, Qi Z, Li M, et al. Organics and nutrient removal from swine wastewater by constructed wetlands using ceramsite and magnetite as substrates [J]. Journal of Environmental Chemical Engineering, 2021, 9(1):104739.

[26] Hu Z, Zhang J, Li S, et al. Effect of anoxic/aerobic phase fraction on N2O emission in a sequencing batch reactor under low temperature [J]. Bioresource technology, 2011,102(9):5486-5491.

[27] 黄锦楼,陈 琴,许连煌.人工湿地在应用中存在的问题及解决措施[J]. 环境科学, 2013,34(1):401-408. Huang Jin-lou, Chen Qin, Xu Lian-huang. Problems and countermeasures in the application of constructed wetlands [J]. Enverioment Science, 2013,34(1):401-408.

[28] Chand N, Kumar K, Suthar S. Enhanced wastewater nutrients removal in vertical subsurface flow constructed wetland: Effect of biochar addition and tidal flow operation [J]. Chemosphere, 2022,286:131742.

[29] Zhou X, Wang X, Zhang H, et al. Enhanced nitrogen removal of low C/N domestic wastewater using a biochar-amended aerated vertical flow constructed wetland [J]. Bioresource Technology, 2017,241:269- 275.

[30] Huang L, Gao X, Guo J, et al. A review on the mechanism and affecting factors of nitrous oxide emission in constructed wetlands [J]. Environmental earth sciences, 2013,68:2171-2180.

[31] 吴海明.人工湿地的碳氮磷循环过程及其环境效应[D]. 济南:山东大学, 2014. Wu Hai-ming. Cyclic processes of carbon, nitrogen and phosphorusin constructed wetlands and its environmental effects [D]. Jinan: Shandong University, 2014.

[32] Liu C, Li X, Yang Y, et al. Double-layer substrate of shale ceramsite and active alumina tidal flow constructed wetland enhanced nitrogen removal from decentralized domestic sewage [J]. Science of The Total Environment, 2020,703:135629.

[33] Han Z, Dong J, Shen Z, et al. Nitrogen removal of anaerobically digested swine wastewater by pilot-scale tidal flow constructed wetland based on in-situ biological regeneration of zeolite [J]. Chemosphere, 2019,217:364-373.

[34] Zhang Y, Ji Z, Pei Y. Nutrient removal and microbial community structure in an artificial-natural coupled wetland system [J]. Process Safety and Environmental Protection, 2021,147:1160-1170.

[35] 王学华,黄 俊,宋吟玲,等.高效水解酸化UASB活性污泥的菌群结构分析[J]. 环境科学学报, 2014,34(11):2779-2784. Wang Xue-huang, Huang Jun, Song Yin-ling, et al. Analysis on bacterial community structure in UASB reactor' s sludge with hydrolysis acidification capacity of a dyeing wastewater treatment process [J]. Acta Scientiae Circumstantiae , 2014,34(11):2779-2784.

[36] Yang Q, Zhao N, Wang H, et al. Electrochemical and biochemical profiling of the enhanced hydrogenotrophic denitrification through cathode strengthening using bioelectrochemical system (BES) [J]. Chemical Engineering Journal, 2020,381:122686.

[37] Park H I, Choi Y J, Pak D. Autohydrogenotrophic denitrifying microbial community in a glass beads biofilm reactor [J]. Biotechnology letters, 2005,27:949-953.

[38] 田海龙.MABR脱氮除碳效能及微生物膜特性研究[D]. 天津:天津大学, 2015. Tian Hai-long. Study on the nitrogen removal and carburization efficiency of MABR and the characteristics of microbial membranes [D]. Tianjin: Tianjin University, 2015.

[39] 贾林春,宋宾学,张 羽,等.地下水硝酸盐氮污染修复技术研究进展[J]. 中国资源综合利用, 2022,40(6):97-99. Jia Lin-chun, Song Bing-xue, Zhang Yu, et al. Research progress on remediation technology of groundwater nitrate nitrogen pollution[J]. China Resources Comprehensive Utilization, 2022,40(6):97-99.

[40] Idi A, Ibrahim Z, Mohamad S E, et al. Biokinetics of nitrogen removal at high concentrations byADZ101 [J]. International Biodeterioration & Biodegradation, 2015,105:245-251.

Study on the nitrogen removal ability of vertical flow constructed wetland treating tailwater of sewage plant.

HE Qiang1, HU Shu-shan1, XIANG Ze-yi2, ZHU Yue2, ZHANG Ling-ling2, YANG Yu-jing1, CHENG Cheng1*

(1.Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Region's Eco-Environment, State Ministry of Education, Chongqing University, Chongqing 400045, China；2.Changjiang Waterway Engineering Bureau, Chongqing 400011, China)., 2023,43(8)：3956～3965

Three groups of vertical flow constructed wetlands, filled with coconut fiber and ceramsite (experimental group 1, YTCW), gravel and ceramsite (experimental group 2, LTCW), and gravel quartz sand (control group, CCW), respectively, were employed to treat synthetic tailwater of the sewage plant. Nitrogen pollutants removal efficiency and transformation mechanisms in winter and summer were explored. The higher removal efficiency of ammonium and nitrate, as well as lower emission flux of nitrous oxide, were observed in summer than in winter.In winter, the removal efficiency of ammonia nitrogen increased by 23.8% (YTCW) and 26.9% (LTCW) compared with CCW. Nitrate removal efficiency in the experimental group was 32.2%(YTCW) and 34.0%(LTCW) higher than those in CCW. The average nitrous oxide emission flux in a typical cycle was 0.18mg/(m2·h) (YTCW), 0.03mg/(m2·h) (LTCW) and 1.17mg/(m2·h) (CCW), respectively. The results of high-throughput sequencing showed that the relative abundance of nitrogen removal functional microorganisms was increased in experimental groups than control, which could improve the nitrogen removal efficiency of constructed wetlands under low temperatures.

vertical flow constructed wetland；ceramsite；nitrogen removal；nitrous oxide

X52

A

1000-6923(2023)08-3956-10

何 强(1965-),男,江苏江阴人,教授,博士,研究方向为小城镇污水处理、城市排水管网、城市水环境综合整治.发表论文200余篇.Hq0980@126.com.

何 强,胡书山,向泽毅,等.垂直流人工湿地系统净化污水厂尾水脱氮效果 [J]. 中国环境科学, 2023,43(8):3956-3965.

He Q, Hu S S, Xiang Z Y, et al. Study on the nitrogen removal ability of vertical flow constructed wetland treating tailwater of sewage plant [J]. China Environmental Science, 2023,43(8):3956-3965.

2023-01-09

国家自然科学基金(U20A20326,52100112)

* 责任作者, 副研究员, ccheng@cqu.edu.cn