“十一五”到“十三五”期间济南市对流层HCHO 柱浓度时空变化及影响因素分析

孙 军，田 勇，刘建军，刘贵芬，杨晓钰，姜腾龙

（山东省济南生态环境监测中心，山东 济南 250101）

0 引言

甲醛（HCHO）是一种具有毒性、致癌性并有刺激性气味的痕量气体[1]，城市大气中的甲醛主要来源于机动车尾气排放、工业排放[2]。甲醛生命周期大约为1.5 h，是非甲烷挥发性有机物（NMVOCs）几乎所有氧化链中的中间气体，是排放的最理想示踪物，最终产生二氧化碳，导致臭氧污染[3]。甲醛目前还不是常规的大气污染物监测成分，国控、省控、市控站点较少，并且地区分布不均，对大气中的甲醛污染物大范围、长时续监测还无法实现[4]。卫星遥感监测技术经过多年发展，硬件设备和软件反演水平均有了显著提高，弥补了非常规污染物和地面监测站点少的不足[5]。

近十几年中国及境内典型城市群、西北地区、四川盆地、京津冀、长三角、珠江三角洲等地区范围[6-11]，以及东北三省、华北五省、浙江省、广东省、江苏省、湖南省、陕西省等省份甲醛时空变化及其影响因素已有研究[12-18]。研究发现，甲醛分布受人为源排放影响较大，各地气象条件、地形地貌等自然因素以及经济发展的不同也有影响。济南市作为山东省的省会，地处山东内陆，地形复杂，大气污染物分布与半岛地区不同，目前尚未有针对济南市“十一五”到“十三五”（2006—2020年）期间HCHO柱浓度的研究。本文采用OMI对流层HCHO柱浓度遥感数据、DEM数据、气象资料、多种社会经济统计数据等，分析了济南市2006—2020年对流层HCHO柱浓度的时空变化特征及影响因素。

1 研究方法与数据源

HCHO在320~360 nm波段处具有较明显的吸收作用，利用差分光学吸收光谱（DOAS）方法可有效地提取HCHO柱总量信息。DOAS技术将不同光谱吸收率的宽带和窄带光谱吸收结构区别开来，窄带光谱吸收结构即为因大气组分吸收而引起的随波长变化的部分，利用最小平方法模拟分析过的大气中组分的窄带光谱吸收结构大气组分分子的基准参考光谱，从而得到各大气组分的斜柱浓度[19]。本文采用的数据为OMI（OMHCHOd v003）HCHO柱浓度月产品，时间为2006年1月—2021年2月。该产品来自于美国国家航空航天局，由https://giovanni.gsfc.nasa.gov/[20]下载，像元大小为0.1°×0.1°。利用ArcGIS对数据进行合成与裁剪，提取济南市2006—2020年的月、季、年甲醛柱浓度信息。气象数据来源于美国国家气候数据中心（NCDC）[21]，济南市生产总值、民用汽车保有量、房屋竣工面积数据来源于济南市统计局[22]。

2 研究区域概况

济南位于山东省的中部，地理位置介于北纬36°02′~37°54′，东经116°21′~117°93′。南依泰山，北跨黄河，地处鲁中南低山丘陵与鲁西北冲积平原的交接带上，地势南高北低，总面积10244.45 km2。济南是山东省的省会，全省政治、经济、文化、科技、教育和金融中心，重要的交通枢纽，属于暖温带大陆性季风气候区，四季分明[23]。济南市是京津冀大气污染传输通道“2+26”城市之一及蓝天保卫战重点城市。

3 HCHO 柱浓度时空分布特征

本文统计了2006—2020年HCHO柱浓度数据年、季、月均值，分析了济南市的HCHO年、季、月时空分布特征。文中HCHO柱浓度单位为1013molec/cm2。

3.1 HCHO柱浓度年际变化

2006—2020年济南市对流层HCHO柱浓度年均变化趋势见图1。由图可见HCHO柱浓度在“十一五”~“十三五”（十一五：2006—2010年、十二五：2011—2015年，十三五：2016—2020年）期间年际波动较大，“十一五”~“十三五”均值分别为581.1×1013molec/cm2、614.2×1013molec/cm2、652.0×1013molec/cm2，五年均值为上升趋势。“十一五”期间为下降趋势，2006年浓度最高，为683.6×1013molec/cm2；2010年浓度最低，为534.8×1013molec/cm2；2008—2010年浓度降低与2008年北京奥运会、2009年济南全运会严控大气质量有关。“十二五”期间为波动上升趋势，2013年9月12日国务院发布了《大气污染防治行动计划》（大气十条）[24]，济南市也发布了相关大气治理政策，大气质量改善较大，2014年浓度降到最低，为553.8×1013molec/cm2；由于2014年经济下行，2015年政策松动，经济发展加快，当年甲醛浓度达到了十五年间最高值，为719.5×1013molec/cm2。“十三五”期间为波动下降趋势，2016年济南市颁布了大气污染防治规划二期行动计划[25]，当年浓度降低明显，之后略有上升；2018年浓度最高，为704.3×1013molec/cm2；2020年由于新冠疫情影响达到了最低值，为513.9×1013molec/cm2。

图1 2006—2020年济南市HCHO柱浓度年均变化趋势

2006—2020年济南市HCHO柱浓度年均变化空间分布见图2。HCHO浓度较低的区域主要分布在济南市的南部山区，包括长清区、历城区、章丘区南部、莱芜区北部与东部、钢城区东部，与济南市地形地貌表现一致。

图2 2006—2020年济南市对流层HCHO年均柱浓度分布图

3.2 HCHO柱浓度季节变化

济南市四季（冬季：12、1、2月；春季：3、4、5月；夏季：6、7、8月；秋季：9、10、11月）15年变化趋势见图3。由图中可以看出明显的季节性变化，夏季浓度最高、波动显著，春、秋季次之，冬季最低。夏季“十一五”~“十三五”均值分别为1253.4×1013molec/cm2、1435.3×1013molec/cm2、1268.0×1013molec/cm2，为上升又下降的变化趋势。2013年大气十条与济南市大气污染防治规划行动计划发布后夏季浓度开始降低，2018年最低，2019年有增长，2020年下降。

图3 2006—2020年济南市对流层HCHO季节变化趋势

由于HCHO柱浓度季变化具有显著年度周期性变化，本文仅以2007年季节分布为例反映季节性变化（图4）。由图4可以看出春季、冬季各地差别不大，夏季、秋季主城区浓度较高，山区浓度较低。

图4 2007年济南市对流层HCHO季均柱浓度分布图

3.3 HCHO柱浓度月变化

2006—2020年济南市对流层HCHO柱浓度月均变化趋势表明（图5）：月均值呈显著波浪形周期性变化。一年中HCHO最高值基本出现在每年的7、8、9月，2018年7月达到最高值，为1995.7×1013molec/cm2；最低值基本出现在每年的1、11、12月，2010年12月最低，为289.5×1013molec/cm2，2013年1月最高，为749.7×1013molec/cm2，与2013年1月全国中东部地区发生了严重雾霾情况相符。

图5 2006—2020年济南市HCHO月均柱浓度变化趋势

由于HCHO柱浓度月变化具有显著年度周期性变化，本文以2007年的月分布图为例反映HCHO柱浓度月变化（图6）。由图6可以看出HCHO月均柱浓度分布特征，1—6月浓度逐渐升高，浓度较高的区域逐渐增多，之后逐渐下降，大部分月份高浓度区域集中于主城区。

图6 2007年济南市HCHO月均柱浓度分布图/（1013 molecc/cm2）

4 济南市对流层HCHO 垂直柱浓度的影响因素

4.1 气候条件

污染物进入大气后不是孤立静止存在的，浓度除与污染源强度有关系外，还与气候条件有关[26-27]，本文从风向、降水、温度、气压等方面进行分析。

4.1.1 风向

风向影响对流层大气中HCHO的扩散，决定着污染地域范围，是影响对流层HCHO扩散的因素之一。统计来自美国国家气候数据中心（NCDC）[21]2006—2020年济南市站点月风向频次数据（图7）可知，济南市春季主导风向为南风、西南风，夏季、秋季、冬季主导风向均为东南风。由于济南市地形特点，南部山区北麓积聚的污染物易被吹到市区，污染物除本地产生以外，也受南部、东南部城市的影响。

图7 2006—2020年济南市四季风向频率图

4.1.2 降水量、温度、气压

统计来自美国国家气候数据中心（NCDC）[21]2006—2020年济南市站点的平均月降水量、月平均气温、气压（图8），经分析，2006—2020年济南市月均降水量、月平均气温、气压与大气中对流层HCHO柱浓度月均值的相关性分别为0.6024、0.8236、-0.7865。降水对大气污染有净化作用，主要体现在降水对污染物的溶解、冲刷有利于污染物的湿沉降，但是在高温高湿条件下，对流层化学反应加强，又促进了HCHO的二次生成，所以夏季浓度高于其他季节[7]。温度越高，大气受热膨胀上升越快，气压越低，因此多数情况下热的地区为低压，冷的地区为高压，高压时HCHO产生量少，低压时HCHO产生量多，气压与HCHO柱浓度负相关。

图8 2006—2020年济南市降水量、气温、气压与HCHO浓度的相关性

4.2 社会因素

4.2.1 经济发展

化石燃料和生物质燃料的不完全燃烧是甲醛的重要来源之一[12]，大量使用化石燃料的第二产业对甲醛浓度贡献最大。本文根据分析源自国家统计局的济南市生产总值数据[22]（图9）发现：2006—2020年间济南市生产总值逐年增加，第二产业与生产总值增长趋势一致，导致“十一五”~“十三五”期间五年均值为升高趋势，优化调整产业与能源结构对甲醛控制有积极意义。

图9 2006—2020年济南市生产总值及各产业总值统计

4.2.2 人民生活

近十五年人民生活质量提高，济南市汽车与商品房发展迅速。2006—2020年济南市民用汽车拥有量持续增加，到2020年达到了313.9万辆（图10）。汽车尾气污染物主要包括：CO、HC、NOX、SO2、烟尘微粒、臭气（甲醛等），大量汽车尾气排放到大气中，增加了对流层HCHO柱浓度[28]。济南市房屋竣工面积由2006年的1138.7万m2增加到2020年的3323万m2，商品房施工与家庭装修中各类材料、合成胶水等的使用会产生一定量的甲醛排放。控制汽车尾气排放、加强新能源汽车开发、规范建材加工、使用环保材料对甲醛排放有积极影响。

图10 2006—2020年济南市民用汽车保有量与房屋竣工面积

4.3 环保政策

2012年9月27日，国务院批复了《重点区域大气污染防治“十二五”规划》[29]。这是我国第一部综合性的大气污染防治规划，严格限制钢铁、水泥、石化、化工、有色等行业中的高污染项目。2013年9月国务院印发大气十条[24]，提出了10条共35项综合治理措施，重点行业整治、产业结构调整、能源结构优化、机动车污染治理等全面推行。2013年12月《济南市2013—2020年大气污染防治规划》[30]中制订了相应的VOCs治理以及减排方案，同时也积极优化调整能源及产业机构，深化重点行业的污染治理。在全面实现改善目标的同时，全国整体空气质量大幅改善[31]。济南市人民政府办公厅2016年5月19日印发《济南市2013—2020年大气污染防治规划二期行动计划（2016—2017年）》[25]，确定了5大类4010个项目，明确提出到2017年济南市空气质量比2013年改善35%左右的目标任务。2016年11月1日实施《济南市大气污染防治条例》[32]，在济南市防治大气污染、打赢蓝天保卫战等各个方面发挥了重要作用。全省积极推进产业和能源结构调整、工业污染防治、错峰生产、重污染天气应急、城市联防联控等重点工作，济南市大气污染防治工作取得长足进展，环境质量连续五年不断得到改善[33]。由图2可以看出，“十三五”期间HCHO柱浓度年均值呈总体下降趋势，不断健全的大气污染防治法规和管理政策对HCHO柱浓度的降低起到了积极作用。

5 结论

（1）2006—2020年济南市对流层HCHO柱浓度时空变化特征为：对流层HCHO柱浓度较低的地区主要分布在济南市的南部山区，主城区浓度较高，HCHO柱浓度年际波动较大，“十一五“期间基本为下降趋势，“十二五”期间为波动上升趋势，“十三五”期间为波动下降趋势。季、月变化具有周期性特征，四季浓度夏季最高，春、秋季次之，冬季最低，最高值基本出现在每年的7、8、9月，最低值基本出现在每年的1、11、12月。

（2）气象因素方面由于四季主导风向的原因，济南市HCHO柱浓度既有本地排放也受周边地区影响。由于夏季高温高湿条件，促进了HCHO的二次生成。大气压高压时温度低HCHO产生量少，低压时温度较高HCHO产生量多，气压与HCHO柱浓度负相关。社会经济方面产业结构、机动车尾气、建材加工使用等与HCHO柱浓度密切相关。

（3）浓度变化与大气污染防治法规和管理政策的执行有相关性。济南市建立了完善的空气质量改善监督约束机制和重污染天气监测预警应急体系，大气治理强度加大，济南市对流层HCHO柱浓度在“十三五”期间总体上呈下降趋势。