深圳市城区冬季大气PM2.5在线来源解析

林楚雄,姚沛廷,彭 杏*,古添发,孙天乐,云 龙,何凌燕,黄晓锋

深圳市城区冬季大气PM2.5在线来源解析

林楚雄1,姚沛廷2,彭 杏2*,古添发1,孙天乐1,云 龙1,何凌燕2,黄晓锋2

(1.广东省深圳生态环境监测中心站,广东 深圳 518049；2.北京大学深圳研究生院,环境与能源学院,大气观测超级站实验室,广东 深圳 518055)

利用颗粒物同步混合实时监测仪、气溶胶化学组分监测仪(ACSM)、大气多金属元素在线监测仪、黑碳仪等在线仪器于2020年12月27日～2021年1月31日在深圳观测了PM2.5及其化学组分.结果显示,深圳市PM2.5在观测期间平均浓度为(32.2 ± 17.0)μg/m3.其中,有机物在PM2.5中浓度最高,均值为(15.4 ± 9.5) μg/m3,其次是NO3-、SO42-、BC、NH4+和元素,浓度分别为(4.3 ± 3.9),(3.8 ± 2.1),(2.7 ± 1.6),(2.5 ± 1.7)和(1.9 ± 1.2)μg/m3.本研究将ACSM获取的有机质谱信息(/44)作为二次有机气溶胶(SOA)的示踪物纳入PMF(正交矩阵因子分解)模型,成功地识别了SOA.源解析结果显示,SOA对深圳市冬季PM2.5贡献了23.8%,机动车排放、二次硝酸盐、二次硫酸盐、生物质燃烧和扬尘分别贡献了21.7%、15.3%、15.2%、8.2%和5.7%,船舶排放、工业排放和燃煤对PM2.5的贡献在1.6%～3.3%.污染源的日变化分析和潜在来源分析结果表明,SOA、二次硝酸盐、机动车、扬尘、工业排放等污染源受本地排放的影响更突出,二次硫酸盐、生物质燃烧、燃煤、船舶排放受区域传输的影响更突出.结果表明未来深圳市PM2.5污染防治应强化机动车、扬尘、工业等本地污染源的排放控制,同时针对燃煤、生物质燃烧和船舶排放要加强与周边城市大气污染联防联控工作.

PM2.5；在线来源解析；PMF模型；日变化；潜在来源

大气细颗粒物(PM2.5)中化学组成复杂,包含多种有机物、水溶性离子、重金属等.颗粒物中各化学组分的辐射强迫效应对气候变化产生影响[1-3];同时,PM2.5通过散射和吸收来削弱光波在大气中的传播,降低能见度[4-6].此外,颗粒物中有毒物质能引起各种疾病对人体健康造成影响[7-9].PM2.5对气候、能见度、人体健康等的不利影响,使其成为环境领域的重点关注对象.

开展PM2.5来源解析研究识别其主要来源,可为PM2.5污染防治提供科学依据.传统的来源解析研究基于离线滤膜采样,该方法采样和化学分析耗时较长,不能及时为PM2.5污染防治提供科学支撑.低时间分辨率的离线观测数据也不能捕捉污染源的详细变化信息,如污染源的日变化、污染过程的变化形势等.因此,基于在线观测手段,建立在线来源技术,识别污染物的来源,获取更详细的污染源的演变特征,可及时制定更有针对性的防控措施.目前在线来源解析技术已取得一些进展[10].有学者集成多台在线观测仪器获取的高时间分辨率颗粒物及其化学组分数据,并利用受体模型解析颗粒物来源[11].气溶胶质谱仪(AMS)结合受体模型也被广泛应用于颗粒物有机物(OM)的来源研究.相关研究发现二次有机气溶胶对深圳PM1中OM贡献最突出[12-13].

深圳市是珠三角地区的重要中心城市,于2019年成为我国首个达到了世界卫生组织空气质量二阶段标准(25μg/m3)的超大城市,2021年PM2.5年均浓度为18μg/m3.但冬季是深圳市大气污染较为严重的时期,其PM2.5浓度仍然超过了该标准,具有较大的减排空间.目前深圳市PM2.5的来源解析研究主要基于滤膜离线观测[14-16],对于污染源的快速演变规律认识不足.本研究集成多种在线观测仪器,获取高时间分辨率的PM2.5及其化学组分的观测数据,利用受体模型开展PM2.5在线来源解析研究,识别深圳市冬季PM2.5的主要污染源及其演变特征,为深圳市进一步降低PM2.5提供科技支撑.

1 仪器和方法

1.1 PM2.5样品采集与分析

本研究观测站点位于深圳市福田区深南中路(22.54°N,114.10°E).该点位处于城市中心地带,距城市主干道深南大道道路外沿约10m,除道路交通源外周边主要是商业、办公和居民区,无其他局地污染源.本研究于2020年12月27日～2021年1月31日在该点位开展PM2.5及其化学组分观测.

本研究使用美国Thermo公司的颗粒物同步混合实时监测仪(SHARP-5030i)测量PM2.5浓度,时间分辨率为1min.该仪器利用光浊度计的原理测量PM2.5浓度,并利用β射线吸收法对浓度进行校准.同时,本研究使用气溶胶化学组分监测仪(Q-ACSM, Aerodyne Research Inc.公司)、大气多金属元素在线监测仪(Xact-625,美国Cooper公司)、黑碳仪(AE-33,美国Magee公司)监测PM2.5中的有机物、水溶性离子、金属元素、黑碳(BC).ACSM利用质谱技术定量测量PM2.5中SO42-、NO3-、Cl-、NH4+和OM质量浓度和相应的质谱信息,时间分辨率约为20min.黑碳仪基于光学法测量BC浓度,时间分辨率为1min;Xact-625金属元素监测仪基于美国环保署(EPA)推荐的方法IO 3.3(X射线荧光光谱法)定量测量Si、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Sn、Ba、Sb、Hg、Pb等21种组分,时间分辨率为1h.

1.2 正交矩阵因子分解模型

正交矩阵因子分解模型(PMF)是由Paatero和Tapper在1993年提出的一种广泛应用于污染物来源解析的方法[17].PMF模型在没有污染源成分谱的情况下,根据大气环境中PM2.5化学组分的信息确定PM2.5的来源,其基本原理是利用最小二乘法将大量的观测受体数据分解为因子谱矩阵和因子贡献矩阵.表达式如下:

(n´)=(n´)×(p´)+(n´)(1)

式中:(n´m)是观测的化学组分浓度矩阵;(p´m)是因子成分谱矩阵,用于识别PM2.5污染源类型;(n´p)是因子贡献矩阵,代表每个因子(源)对每个PM2.5样品的贡献.(p´m)和(n´p)矩阵中的元素都是非负值.(n´m)是模型的残差.字母分别代表样品数目、化学组分种类数、因子个数.

PMF定义了一个“目标函数”,通过迭代使的值最小:

本研究采用PMF模型(EPA PMF 5.0)开展深圳市PM2.5来源解析分析.研究表明,有机质谱信息能作为二次有机气溶胶(SOA)的示踪剂[18-19].本研究基于ACSM获得的质谱信息筛选了m/z 44作为SOA的标识组分,用于识别SOA及其贡献量化.对于40%以上数据低于检出限且无指示源作用的组分,本研究将其剔除,最终有16个关键组分用于后续分析,包括OM、SO42-、NO3-、NH4+、BC、Si、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Zn、As和/44.

2 结果与讨论

2.1 PM2.5及其化学组分浓度水平和变化特征

本研究进行了电荷平衡和PM2.5重构分析,评估观测数据的可靠性.观测期间,PM2.5水溶性离子电荷基本平衡,阴、阳离子的斜率和相关性(2)接近于1,如图1(a)所示,表明监测的水溶性离子浓度可靠.15种组分的总浓度与PM2.5浓度具有很好的一致性,斜率和相关性分别为0.94和0.88(图1(b)),表明ACSM准确测量了PM2.5中OM的浓度,实现了测量组分浓度与PM2.5浓度近质量闭合.

PM2.5及主要组分的时间序列如图2(a)所示.观测期间,PM2.5平均浓度为(32.2±17.0) μg/m3,低于国家环境空气质量二级标准(35μg/m3),但仍高于世界卫生组织二阶段PM2.5年均质量浓度标准(25μg/m3). PM2.5浓度处于较高水平主要是因为观测期间风速整体较低,平均风速为(1.1±0.6) m/s,扩散条件相对较差,且主导风向为北风,受内陆污染气团的影响.从组分构成来看,观测期间,OM是PM2.5中浓度最高的组分,均值为(15.4±9.5)μg/m3,占PM2.5质量浓度的47.8%,如图2(b)所示,表明观测期间有机物污染突出,这与珠三角区域颗粒物中有机物污染占比较高一致[20-21],这些有机物可能直接来自机动车、生物质燃烧等污染源的一次排放,也可能来自挥发性有机物(VOCs)的二次反应生成.二次无机组分在PM2.5中占比也比较突出,包括SO42-、NO3-和NH4+,其平均质量浓度分别为(3.8±2.1),(4.3±3.9)和(2.5±1.7)μg/m3,共占PM2.5的32.8%.BC也是深圳大气PM2.5的主要组分,观测期间平均浓度为(2.7±1.6)μg/m3,占比8.4%,主要来自化石燃料的不完全燃烧,一定程度上反映附近道路机动车一次排放的影响.元素在PM2.5中的占比为6.0%.元素包含10种组分,在PM2.5中所占比例依次为Si(1.6%)、Fe(1.6%)、K(1.3%)、Ca (0.8%)、Zn(0.4%)、Mn(0.1%)、As(<0.1%)、Cr (<0.1%)、Ni(<0.1%)和V(<0.1%).

图1 观测期间, PM2.5数据评估

图2 观测期间, PM2.5及其主要组分特征

2.2 PM2.5来源解析结果

PMF模型识别了9个因子,各因子成分谱及其贡献如图3所示.第一个因子中V和Ni的浓度高,且含有一定量的BC,因此该因子识别为船舶排放[22].第二个因子中,Si的占比高,且含有Fe和Ca,符合扬尘的特征[23].由于本研究中未测量O和Al,而Si和Al是扬尘的重要组分且是以氧化态形式存在,本研究根据地壳中O/Al和Si/Al的比例,对扬尘源进行O和Al的补偿[24].因子3呈现OM和BC的高占比的特征,并含有Cr、Mn、Fe和Zn,这与轮胎磨损或刹车有关[25-26],该因子识别为机动车排放.因子4中以SO42-和NH­­4+为主要组分,识别为二次硫酸盐[27].因子5 中K的占比高且含有BC和OM,识别为生物质燃烧源[28].因子6和因子7分别以As和Zn含量高为特征,分别识别为燃煤源和工业排放.因子8中/44和OM为主要组分,识别为SOA.结果显示本研究SOA对OM贡献最大,贡献49.4%.这与Cao等[12-13]基于AMS-PMF方法识别SOA是深圳市PM1中OM的最主要贡献者(贡献在50%～60%)基本一致,表明/44作为SOA的标识组分能有效的评估其对颗粒物的贡献.因子9中NO3-和NH­­4+的载荷高,属于二次硝酸盐的特征[27].通过对解析出的源和其相应的示踪物进行相关性分析,进一步检验源解析结果的可靠性.结果显示,污染源和示踪物种变化趋势基本一致,相关性2在0.6～1.0范围,表明解析结果可靠.此外,本研究利用bootstrap方法对解析结果进行了不确定性评估,评估显示未出现因子交换,表明各因子之间相互独立,解析结果稳定、可靠.

图3 PMF模型识别的因子谱及其贡献

每个源对PM2.5浓度的相对贡献(%)如图4(a)所示.观测期间,SOA和机动车排放是对PM2.5贡献最突出的两个源,分别占PM2.5质量浓度的23.8%和21.7%,其次是二次硝酸盐和二次硫酸盐,占比分别为15.3%和15.2%.生物质燃烧和扬尘对PM2.5的贡献率分别为8.2%和5.7%.船舶排放、工业排放和燃煤对PM2.5的贡献相对较小,在1.6%～3.3%. PM2.5质量浓度中有3.4%未被识别,被定义为“其他”.SOA、二次硫酸盐和二次硝酸盐对PM2.5总贡献超过50%,表明二次颗粒物对深圳市PM2.5贡献占主导地位.对一次排放源而言,贡献最高的源是机动车排放,体现了采样点附近交通污染源对空气质量的重要影响.

观测期间,PM2.5浓度的频率分布和各污染源在PM2.5中占比随PM2.5浓度变化的情况如图4(b)所示.观测期间,深圳市80%的PM2.5浓度主要集中在10～45μg/m3.不同PM2.5污染水平下,PM2.5来源存在一些差异性.随PM2.5污染程度加重,机动车和二次硝酸盐占比有一定程度增加,而主要来自区域传输的二次硫酸盐和生物质燃烧源相对贡献明显降低,表明本地的机动车排放及氮氧化物的二次转化是出现PM2.5高浓度的主要原因.

图4 观测期间, PM2.5来源结构

图5 本研究各污染源对PM2.5贡献与2014年冬季PM2.5解析结果的比较

Fig.5 The contributions of each source to PM2.5in this work comparison with the results in winter in 2014

为分析深圳市空气质量的变化成因,本研究与孙天乐等[15]报道的2014年深圳市冬季源解析结果进行对比,结果如图5所示.本研究PM2.5浓度较2014年冬季下降了23.7μg/m3,表明2013年《大气污染防治行动计划》的实施取得了显著成效,深圳市空气质量明显改善.冬季PM2.5浓度下降主要与机动车排放、二次硫酸盐和二次硝酸盐贡献的降低有关.此外,生物质燃烧、扬尘、燃煤、工业排放贡献减排也取得显著效果,对PM2.5浓度降低也有一定贡献.SOA贡献有所增加,表明SOA是影响深圳市PM2.5的关键源类,需要加强对其前体物的控制.

2.3 PM­2.5污染源的日变化特征

高时间分辨率的观测数据可提供污染源更多的特征信息.本研究获得了各污染源的日变化特征进一步阐明各污染源的变化规律,为PM2.5污染精准防控提供科学依据.如图6所示,二次硫酸盐无明显日变化趋势,表明深圳市PM2.5中硫酸盐主要来自区域传输[24].二次硝酸盐在上午10:00和晚18:00出现峰值,这与交通早晚高峰时间较为一致.二次硝酸盐主要来自氮氧化物(NO)的光化学反应,且汽车尾气是NO的重要排放源,体现了附近交通源排放的NO在大气中快速转化为硝酸盐颗粒的过程.此外,硝酸盐在10:00之后呈现下降趋势,这可能与气温升高、硝酸盐挥发增强有关.SOA呈现 “双峰”特征,峰值分别出现在中午13:00与晚20:00附近,这与OM与/44的日变化趋势相似.午间峰值可能与午间太阳辐射的增强、本地光化学反应强烈有关,随后受边界层抬升的影响,SOA浓度略有下降.受交通晚高峰影响,前体污染物排放增加,且边界层降低,导致SOA浓度在晚20:00附近达到第二个峰值.Huang等[29]也报道局地源对SOA生成的影响,发现午间和晚间的SOA峰值可能与城市中餐饮源有机物的快速氧化有关.

对于PM2.5一次来源,机动车排放呈现“双峰”的日变化特征,早高峰在09:00,晚高峰在18:00,体现了交通早、晚高峰的特征.扬尘和工业排放呈现昼高夜低的特征,这可能受人为活动的影响.扬尘源的早晚高峰峰值一定程度上也受到道路扬尘的影响,午间到下午贡献的降低主要是受大气边界层抬升的影响.生物质燃烧源和燃煤源的日变化曲线相对平缓,表明该因子主要受较大尺度区域整体污染水平的控制.船舶排放的日变化呈现显著的昼低夜高的日变化特征,表明船舶源排放强度可能无显著日变化,其贡献高低主要受大气边界层高度影响.

图6 PM2.5污染源日变化趋势

2.4 污染源潜在源区分析

利用潜在源贡献因子分析模型(PSCF)来分析PM2.5污染源潜在区域,结果如图7所示.各污染源的潜在源区主要集中在深圳市的北方内陆和东北沿海区域,但不同污染源的潜在排放区域也存在一定的差异.二次硫酸盐的潜在来源主要集中在采样点的西北部和东北部,但同时也受采样点北部和东北沿海地区的影响,表明区域传输对二次硫酸盐的影响很大.二次硝酸盐的潜在来源主要集中在采样点的西北部和北部,可能受到相关源区机动车、工业活动等排放的NO的影响.SOA源区主要分布在粤东沿海地区,同时采样点北部的影响也较为突出,可能与该地区石化等工业VOCs排放强度较高有关.总体来说,SOA、二次硝酸盐和二次硫酸盐的主要源区在广东省内和江西中南部.

对于一次污染源,机动车和工业源的源区主要集中在采样点的西北部和北部,这与二次硝酸源的源区分布较为一致.扬尘源的潜在来源主要集中在采样点附近及北部,表明扬尘除了受本地排放的影响外,区域传输也有一定的影响.生物质燃烧和燃煤源的潜在来源相似,具有显著的内陆污染特征,主要集中在北部.船舶排放源主要分布在福建沿海到珠江口一带,与海岸线基本吻合.潜在来源分析结果表明深圳市PM2.5除受本地排放影响以外,区域传输的贡献也很突出,深圳应加强与西北部和北部城市之间的联防联控.

图7 各PM2.5污染来源的PSCF值空间分布

Fig.7 PSCF results of each PM2.5source

3 结论

3.1 本研究在2020年12月27日～2021年1月31日期间开展PM2.5及其化学组分在线观测,结果显示,PM2.5在观测期间的平均浓度为(32.2±17.0) μg/m3,超过了世界卫生组织二阶段PM2.5年均质量浓度标准.仍需要加强深圳冬季PM2.5污染防治.观测期间,深圳市PM2.5中OM(47.8%)含量最高,其次为NO3-(13.2%)、SO42-(11.8%)、BC(8.4%)、NH4+(7.8%)和元素(6.0%).

3.2 基于PMF模型识别了深圳市PM2.5的9个污染来源,分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA、机动车排放、扬尘、生物质燃烧、燃煤、工业排放、船舶排放.本研究利用有机质谱信息(m/z 44)成功地识别了SOA,其对深圳市PM2.5贡献最大(23.8%),其次是机动车排放(21.7%)、二次硝酸盐(15.3%)、二次硫酸盐(15.2%).生物质燃烧和扬尘分别贡献了8.2%和5.7%,船舶排放、工业排放和燃煤对PM2.5的贡献相对较小,在1.6%～3.3%之间.二次颗粒物对深圳市PM2.5贡献占主导地位,占比超过50%.

3.3 污染源的日变化分析和潜在来源分析结果显示,SOA、二次硝酸盐、机动车、扬尘、工业排放等污染源受本地排放的影响更突出,二次硫酸盐、生物质燃烧、燃煤、船舶排放受区域传输的影响更突出.深圳市要加强本地污染源的排放控制,同时要加强与西北部和北部城市的联防联控.

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LIN Chu-xiong1, YAO Pei-ting2, PENG Xing2*, GU Tian-fa1, SUN Tian-le1, YUN Long1, HE Ling-yan2, HUANG Xiao-feng2

(1.Shenzhen Environmental Monitoring Center of Guangdong Province, Shenzhen 518049, China；2.Laboratory of Atmospheric Observation Supersite, School of Environment and Energy, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055, China)., 2023,43(2)：506～513

This work conducted high time resolution observations of PM2.5and its chemical composition during December 27thin 2020 to January 31thin 2021 in Shenzhen using a hybrid synchronous mixing real-time environmental particulate matter monitor, aerosol chemical speciation monitor (ACSM), aethalometer, and automated multi-metals monitor. During the observational period, the average concentrations of PM2.5was 32.2 ± 17.0μg/m3. Organic matter was the most abundant component of PM­2.5, with average concentration of 15.4±9.5μg/m3, followed by NO3-(4.3±3.9μg/m3), SO42-(3.8±2.1μg/m3), BC (2.7±1.6μg/m3), NH4+(2.5±1.7μg/m3), and elements (1.9±1.2μg/m3). The mass spectra information (m/z 44) obtained from ACSM, as the tracer of the secondary organic aerosol (SOA), was introduced into PMF (Positive Matrix Factorization) model to identify SOA. PMF results showed that PM2.5during winter in Shenzhen was dominated by SOA, vehicle emissions, secondary nitrate, secondary sulfate, biomass burning, and fugitive dust, which were accounting for 23.8%, 21.7%, 15.3%, 15.2%, 8.2%, and 5.7% of PM2.5mass concentrations, respectively. In addition, ship emissions, industrial emissions, and coal combustion had relatively small contributions, ranging from 1.6% to 3.3% of PM2.5. The diurnal variations of each source and the potential source area were analyzed and found that local emissions played an important role for SOA, secondary nitrate, vehicle emissions, fugitive dust, and industrial emissions, while regional transmission played an important role for secondary sulfate, biomass burning, coal combustion, and ship emissions. The findings in this work highlight that further decreasing PM2.5level in Shenzhen needs to control the local emissions (e.g. vehicle emissions, fugitive dust, industrial emissions) and joint prevent coal combustion, biomass burning, and ship emissions.

PM2.5；online source apportionment；PMF model；diurnal variation；potential source area

X513

A

1000-6923(2023)02-0506-08

林楚雄(1968-),男,籍贯广东揭阳人,本科,高级工程师,主要研究方向为大气环境监测.发表论文3篇.

2022-06-21

深圳市科技计划项目(GXWD20201231165807007-202008- 08165742001)

* 责任作者, 助理研究员, nkpx0125@hotmail.com