典型抗生素对湿地反硝化甲烷厌氧氧化的影响

杨玉琦,赵悦文,张秋兰,刘长礼,文萌托

典型抗生素对湿地反硝化甲烷厌氧氧化的影响

杨玉琦1,2,3,赵悦文1,3,4*,张秋兰2,刘长礼1,3,文萌托2,3

(1.福建省水循环与生态地质过程重点实验室,福建 厦门 361021；2.中国地质大学(北京)水资源与环境学院,北京 100083；3.中国地质科学院水文地质环境地质研究所,河北 石家庄 050061；4.中国地质大学(武汉),生物地质与环境地质国家重点实验室,湖北 武汉 430074)

选取甲烷排放通量较高并且受喹诺酮类抗生素(QNs)污染较严重的白洋淀湿地为研究对象,通过开展13C标记的微宇宙实验,研究典型QNs包括:氧氟沙星(OFL)、诺氟沙星(NOR)和氟甲喹(FLU)对白洋淀湿地DAMO过程的短期影响.结果表明:3种QNs均促进了微生物DAMO过程,且对DAMO的促进效果表现为OFL>NOR >FLU;除添加2ng/g的OFL对DAMO反应速率潜势的影响基本可以忽略外,添加其他浓度(20,200,2000ng/g)的OFL均促进了白洋淀湿地的DAMO过程,并且这种促进作用总体呈现出剂量效应;进一步分析QNs对NO2-,NO3-分别驱动的DAMO的影响发现,200ng/g的NOR抑制了由细菌驱动的以NO2-为电子受体的DAMO过程(nitrite-DAMO),但更大程度地促进了由古菌驱动的以NO3-为电子受体的DAMO过程(nitrate-DAMO),最终表现为QNs对NO3-和NO2-共同驱动的总体的DAMO过程的促进作用.

白洋淀湿地；喹诺酮类抗生素；甲烷；反硝化甲烷厌氧氧化；13C标记的微宇宙实验

抗生素是一类对微生物活性具有抑制作用的化合物.研究表明,中国是世界上抗生素原料药和成药生产量最大的国家.其中喹诺酮类抗生素(QNs)由于其抗菌性强且价格低廉,应用最为广泛[1];加之QNs口服利用率低,约30%～90%以原药或代谢产物的形式排出体外[2],使得QNs在环境中检出率高.而QNs的高固液分配系数使其更倾向于与在沉积物中残留(约占环境中QNs总归趋的39%[3]),因而QNs极有可能对沉积物中微生物主导的生物地球化学过程产生强烈影响,并引起生态环境与人类健康风险.

湿地是抗生素重要的归宿,与国内其他湿地相比白洋淀湿地沉积物中QNs污染较为严重,其中诺氟沙星(NOR)、氧氟沙星(OFL)、氟甲喹(FLU)浓度较高.2017年OFL和FLU在白洋淀沉积物中的检出率为100%[4].2018年在白洋淀的9种QNs中,NOR的平均浓度最高,为128ng/g,最高浓度达535ng/g[5].

湿地也是全球重要的甲烷源,与国内其他湿地如长江口湿地、闽江河口湿地相比白洋淀湿地处于甲烷高排放水平[6-9].以往研究表明,甲烷厌氧氧化大约减少了淡水湿地甲烷排放通量的50%以上[10],其中以NO3-和NO2-为电子受体的反硝化甲烷厌氧氧化起着重要作用.白洋淀湿地受入湖河流污水及养殖业的影响,具有较高的氮输入,同时白洋淀湿地沉积物中含有丰富的有机质和甲烷,这为微生物DAMO过程提供了适宜的条件.已有研究采用实时荧光定量PCR方法对白洋淀沉积物中的细菌进行定量分析,结果表明在白洋淀的20个沉积物样品中均存在细菌,细菌丰度为9.74×103～1.49×106copies/g,这说明了细菌在白洋淀沉积物中普遍存在,并且白洋淀湿地沉积物中的DAMO细菌的丰度远高于其他湿地[11].

当前湿地生境中日益严峻的抗生素污染对DAMO过程的影响研究少有报道,因此本文以受抗生素污染较严重、甲烷排放通量较高的白洋淀湿地为研究区,通过开展13C标记的微宇宙实验,研究典型QNs(OFL、NOR、FLU)对湿地微生物DAMO的影响,研究的开展是抗生素对湿地微生物DAMO过程影响研究的创新性尝试,研究结果可为维护湿地的生态环境功能提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集及现场测试

本研究的目的在于探讨不同种类和不同浓度的QNs对于白洋淀湿地沉积物中微生物DAMO过程的影响,在实验过程中控制抗生素为单一变量.为了避免沉积物中原有的抗生素对于后续实验的影响,在前人研究的基础上,选取了抗生素浓度较低的点位进行样品采集(图1),随后分析了采集的沉积物样品的抗生素浓度,结果显示沉积物的抗生素含量总体处于较低的水平(表1),其含量远低于在微宇宙实验中外加的抗生素含量,因此可忽略沉积物样品中残留抗生素对于实验结果的影响.采样时使用沉积物取样器采取沉积物岩芯,每个采样点位分别在边长为5～10m的正五边形角点以及中心点钻取岩芯,中心点位岩芯用于现场测试,使用土壤多参数测试仪(Delta−T WET−2, USA)测试沉积物的温度、氧化还原电位等参数;将其余的沉积物样品4℃避光密封保存,冷藏并送至实验室,一部分用于测试地球化学参数,另一部分用于进行13C标记的微宇宙实验.

图1 白洋淀采样点示意

表1 采样点沉积物中QNs浓度

注:ND.为未检出.

1.2 沉积物理化性质测试

使用pH分析仪(Mettler Toledo Seven Excellence, USA)测定沉积物的pH值;使用元素分析仪(EA 2400II, Perkin Elmer, USA)测定沉积物的总氮(TN),使用TOC分析仪(TOC-L CPH, Shimadzu, JAPAN)测定沉积物的总有机碳(TOC); NH4+、NO2-、NO3-用KCl震荡浸提,沉积物中的SO42-用去离子水进行浸提,随后用DIONEX ICS−2000型离子色谱仪(Thermo Fisher Scientific Inc, USA)分别测定浸提液NH4+、NO2-、NO3-及SO42-离子浓度.

1.3 13CH4的DAMO反应速率潜势测定

1.3.1 制备泥浆后分组预培养 称取不同点位的沉积物样品混合使用,加入脱气灭菌纯水制备泥浆,用灭菌尼龙滤网滤去泥浆中植根等杂质,再加入脱气灭菌纯水定容至500mL.向泥浆通入高纯氦气以排除泥浆中溶解的氧气.随后在厌氧手套箱中将泥浆封装至灭菌的50mL带PTFE隔垫的钳口顶空培养瓶,每个顶空瓶中装入17.8mL泥浆(约含10g沉积物).随后在25℃下,将装有泥浆的顶空瓶避光静置预培养48h,消耗原有的电子受体等[12].

1.3.2 添加试剂 根据实验分组(表2)向顶空瓶内注入相应的电子受体溶液(NaNO3和NaNO2)、抗生素溶液和13CH4.添加电子受体溶液时,使用气密针注入1mL 0.39mmol/L的NaNO2溶液和1mL 4.45mmol/L NaNO3的溶液,模拟取样点沉积物中NO2-和NO3-平均浓度;添加抗生素溶液时,使用微量进样针注入200ng/g的抗生素溶液(200ng/g是湿地沉积物中QNs的常见浓度,通过控制注入顶空瓶内抗生素的量,可以将顶空瓶内沉积物的浓度控制在2～2000ng/g);最后添加灭菌脱气纯水将泥浆补齐至20mL(约含10g沉积物),抽取300μL顶空气体,注入等量13CH4使其在顶空瓶内的体积分数为1%,保持顶空培养瓶内外压力平衡.

1.3.3 终止实验 将顶空瓶放在25℃的摇床上避光培养.在0、6、12、18和24h,分别向顶空瓶内注入250μL ZnCl2终止培养,并通过加入250μL HCl(50%)将顶空培养瓶中溶解的CO2从反应泥浆中排出,用密封胶封住针孔.

1.3.4 实验结果测定 通过同位素质谱分析仪(Delta V Advantage,Thermo Fisher, USA)测定每个小瓶中的13CO2/12CO2的比例.本实验13CO2/12CO2的分析精度为0.2‰,CO2浓度(13CO2+12CO2)使用PoraPlotQ色谱柱通过气相色谱仪(Trace GC Ultra, Agilent, USA)测定.计算得每个50mL瓶中产生的13CO2.然后将实验组的13CO2浓度减去相应阴性对照组的13CO2浓度计算得到实际DAMO反应速率,利用ORIGIN 2021做随时间变化的DAMO反应速率潜势图,并进行线性拟合.

表2 13C标记的微宇宙实验分组

注:研究不同种类的QNs对DAMO的影响实验组设置为(a) ～ (d)组,阴性对照组为(e) ～ (h)组;研究不同浓度的OFL对DAMO的影响实验组设置为(i) ～ (l)组,阴性对照组为(n)组;研究NOR分别对nitrate-DAMO和 nitrite-DAMO的影响实验组设置为(o) ～ (r)组.其中阴性对照组不添加电子受体,仅添加与实验组相同剂量的13CH4和抗生素,以计算预培养中未完全耗尽的剩余电子受体通过好氧甲烷氧化或AOM产生的13CO2量.

2 结果与讨论

2.1 白洋淀取样点理化参数

白洋淀湿地沉积物的理化参数如表3所示,沉积物温度在22～25℃之间,差异不大,平均pH值为7.91,呈弱碱性.采样点之间氧化还原电位均为负值,呈还原环境.有机质含量较高.各采样点总氮含量较高,平均值可达4484.20μg/g.氨氮含量在28.4～ 174mg/kg波动,亚硝酸盐氮含量为0.18～0.42mg/kg,水溶性硝酸盐的浓度在0.01～0.018g/kg.

2.2 QNs对白洋淀湿地微生物DAMO反应速率潜势的影响

实验结果表明,未添加电子受体的阴性对照组DAMO反应速率潜势比实验组低两个数量级,说明沉积物样品中氧气、NO3-、NO2-以及其他可能被利用的电子受体(比如SO42-、Fe3+、Mn4+)等残留量很少,对于本研究的影响可以忽略.

添加不同种类的QNs(OFL、NOR、FLU)对NO3-和NO2-共同驱动的DAMO的短期影响如图2所示.在没有QNs作用下,DAMO过程的反应速率潜势为6.37nmol/(g·d);添加了FLU、NOR和OFL后的DAMO的反应速率潜势分别为8.92,9.45, 10.47nmol/(g·d),与无QNs空白对照相比,相对增加了40.03%、48.35%和64.36%,对DAMO过程的促进效果表现为OFL>NOR>FLU.FLU是第二代喹诺酮类药物,这类药物的特点是在抗菌谱方面有所扩大,而OFL和NOR为第三代喹诺酮类药物,这类药物的特点是抗菌谱进一步扩大,对葡萄球菌等革兰阳性菌也有抗菌作用,对一些革兰阴性菌的抗菌作用则进一步加强.FLU、OFL、NOR这3种抗生素同属于QNs,本身结构相似却又不同,因此可能导致它们对DAMO过程的促进作用不同.除此之外张玉叶等[14]在研究典型QNs对反硝化细菌的联合药敏试验中发现,反硝化菌对5种典型QNs的敏感性大小为:恩诺沙星>环丙沙星>OFL>盐酸洛美沙星>NOR,因此本文认为DAMO菌可能对实验中的3种QNs (OFL、NOR、FLU)的敏感性大小有差异,因而最终导致对DAMO过程的促进作用不同.

表3 白洋淀湿地沉积物的理化参数

图2 不同种类的QNs对DAMO的影响

可以看出在200ng/g的浓度下,OFL对DAMO的影响较大,且最新的研究结果显示OFL在白洋淀沉积物中浓度和检出率最高,因此本文以OFL为例开展进一步实验,研究不同浓度的QNs对DAMO过程的影响,结果显示:未添加抗生素时的空白对照组的DAMO的反应速率潜势为13.90nmol/(g·d),在2, 20,200,2000ng/g的OFL的作用下,DAMO的反应速率潜势分别为13.53,16.69,14.67,17.65nmol/ (g·d)(图3).除添加2ng/g的OFL对DAMO反应速率潜势的影响基本可以忽略外,添加20～2000ng/g的OFL均对DAMO有着明显的促进作用,且这种促进作用随着QNs浓度的增加总体呈现增加的趋势.添加2ng/g的OFL对DAMO影响较小,主要是由于添加的抗生素浓度过低,不足以对DAMO反应速率潜势产生显著的影响.随着OFL浓度增加到20ng/g并进一步增加到2000ng/g,DAMO速率分别相对增加了20.07%、5.54%和26.98%.从不同时间来看,添加QNs后,从0～0.75d,DAMO的反应速率潜势都在平稳的变化,但在0.75d后DAMO速率潜势呈增加趋势.这可能由于沉积物样品在使用之前一直4℃保存,将其制备成泥浆后,部分微生物处于休眠阶段.在预培养期间,顶空瓶内仅有沉积物中残留的底物(包括电子受体和甲烷),而残留的底物可能不足以支持参与DAMO过程的微生物被完全唤醒,因此在预培养过程中可能是一些对底物具有更强亲和力的DAMO微生物表现出活性.正式实验阶段,人为的添加底物后(包括电子受体和甲烷),反应体系的底物充足,一些对于底物竞争力相对较差的微生物也开始活跃,积极参与反应,因此经过了一段时间的正式培养实验的DAMO微生物表现出更高的活性,进而使得DAMO速率潜势在0.75d后明显提升.

图3 不同浓度的OFL对DAMO的影响

以上实验结果可以看出,添加不同种类以及不同浓度的QNs均促进了微生物DAMO过程,这与前人研究发现的抗生素通常会抑制微生物过程的结果不一致.抗生素作为杀菌类药物,研究表明其浓度达到一定程度时可抑制细菌的数量和活性.然而, DAMO过程是由细菌和古细菌共同完成的,这与仅由细菌进行的硝化、反硝化等微生物过程不同,为此本文的进一步研究发现:以200ng/gNOR为例,QNs对分别以NO2-为电子受体的nitrite−DAMO和以NO3-为电子受体的nitrate−DAMO的影响,结果表明:在无抗生素干扰时,nitrite−DAMO和nitrate−DAMO的反应速率潜势分别为4.08和1.30nmol/(g·d);在抗生素的干扰下,nitrite−DAMO和nitrate−DAMO的反应速率潜势分别为2.74和7.18nmol/(g·d).200ng/g的NOR抑制了nitrite− DAMO,反应速率潜势减少了32.84%,但更大程度的促进了nitrate−DAMO,反应速率潜势增加了452.31%(图4和图5),所以总体表现为对NO2-和NO3-共同驱动的DAMO过程的促进作用.

QNs对nitrate−DAMO的促进作用可能是一种兴奋效应.美国毒理学家Calabrese认为很多化合物在低剂量下将呈现出刺激作用,又称之为兴奋效应(Hormesis).研究表明,现阶段使用的大多抗生素都表现出Hormesis效应的双相剂量反应,即低剂量的促进和高剂量抑制作用.过度补偿理论认为生物体受到刺激,在最初的抑制反应之后会出现一个补偿行为,这个补偿行为会逐渐超过控制行为,从而导致一个净刺激效应,产生促进作用[14].石磊在研究3种喹诺酮类抗生素对非细菌细胞蛋白核小球藻的毒性兴奋效应时,将低浓度组的QNs范围设置为 10-3～10-1mg/L,其实验结果显示低浓度组的3种QNs均对蛋白核小球藻的生长起促进作用,高浓度组的QNs则显著抑制小球藻的生长[15].本文在实验中设置的QNs浓度符合低浓度组的条件,因此我们认为QNs对nitrate−DAMO的促进作用可能是一种过度补偿机制下的兴奋效应,另一个可能的原因是QNs可能抑制nitrate−DAMO古菌的底物竞争者.以往的研究表明,QNs能显著抑制某些细菌,诸如反硝化细菌、厌氧氨氧化细菌等.反硝化作用、厌氧氨氧化作用的第一步是将NO3-还原为NO2-,QNs可能会通过抑制反硝化细菌和厌氧氨氧化细菌将NO3-还原为NO2-,来减少它们与nitrate−DAMO古菌对NO3-的竞争,从而使nitrate−DAMO在底物竞争中更有优势.

图4 NOR对以NO2-为电子受体的DAMO的影响

以往的研究表明,湿地中的抗生素可影响微生物的生物量、活性和群落结构,并进一步影响湿地的生态环境功能[16].然而从本次实验结果来看,以OFL、NOR和FLU为代表的QNs在短期内对于湿地的DAMO过程均产生了明显的促进作用,并且促进作用随着抗生素浓度的增加而增加.需要说明的是,仅以本文的研究结果还不能得出QNs等抗生素进入湿地会促进湿地DAMO过程进而有利于湿地的甲烷减排和脱氮的论断.因为湿地中的甲烷排放受产甲烷作用、包括DAMO在内的甲烷厌氧氧化(还包括硫酸盐、铁锰、有机质等驱动的甲烷厌氧氧化[17])以及甲烷好氧氧化的共同控制,湿地中的脱氮也受到硝化、反硝化、厌氧氨氧化等多种微生物过程的协同控制;此外QNs对湿地DAMO过程的长期影响还尚无定论,可见欲揭示湿地抗生素对微生物DAMO过程及其调节甲烷排放和脱氮的影响,进一步开展长期培养实验等深入研究仍然十分必要.

图5 NOR对以NO3-为电子受体的DAMO的影响

3 结论

3.1 不同种类的QNs对白洋淀湿地微生物DAMO反应速率潜势有明显的促进作用,促进效果表现为OFL>NOR>FLU.

3.2 除浓度较低的2ng/g的OFL对DAMO过程的影响基本可以忽略外,20～2000ng/g的OFL均呈现出对白洋淀湿地DAMO的促进作用,且OFL对DAMO过程的促进作用总体上呈现剂量效应.

3.3 以NOR为代表的QNs抑制了细菌驱动的nitrite-DAMO,但更大程度的促进了古菌驱动的nitrate-DAMO,最终表现对NO3-和NO2-共同驱动的DAMO过程的促进作用.

[1] 郭东赫,蔺宝钢.水体中的抗生素污染[J]. 生态经济, 2020,36(7): 5-8.

Guo D H, Lin B G.Antibiotic contamination in water [J].Ecological Economy, 2020,36(7):5-8.

[2] Liu Y, Guan Y, Gao B, et al. Antioxidant responses and degradation of two antibiotic contaminants in Microcystis aeruginosa [J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2012,86:23-30.

[3] 刘 珂.胶州湾典型海岸带沉积物中喹诺酮抗生素时空分布特征及风险评价 [D]. 青岛:青岛大学, 2018.

Liu K.Spatial, temporal distribution and risk assessment of quinotine antibiotics in the surface sediments of coastal zone, Jiaozhou Bay [D]. Qingdao: Qingdao University, 2018.

[4] 申立娜,张璐璐,秦 珊,等.白洋淀喹诺酮类抗生素污染特征及其与环境因子相关性研究[J]. 环境科学学报, 2019,39(11):3888-3897.

Shen L N, Zhang L L, Qin S, et al. The occurrence and distribution of quinolones (ONs) and correlation analysis between QNs andphysical- chemical parameters in Baiyangdian Lake, North China [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019,39(11):3888-3897.

[5] 付 雨,剧泽佳,陈 慧,等.白洋淀喹诺酮类抗生素在底栖动物中的生物富集特征 [J]. 中国环境科学, 2022,42(2):878-888.

Fu Y, Ju Z J, Chen H, et al. The bioaccumulation characteristics of quinolones (QNs) in macrobenthos-A case study of Baiyangdian Lake [J]. China Environmental Science, 2022,42(2):878-888.

[6] 曾从盛,王维奇,张林海,等.闽江河口短叶茳芏潮汐湿地甲烷排放通量[J]. 应用生态学报, 2010,21(2):500-504.

Zeng C S, Wang W Q, Zhang L H, et al. Methane fluxes oftidal wetland in Minjiang River estuary [J]. Chinese Journal of Applied Ecology, 2010,21(2):500-504.

[7] 刘紫玟,魏雪馨,许运凯,等.盐度对长江河口芦苇湿地甲烷排放的影响[J]. 海洋环境科学, 2018,37(3):356-361.

Liu Z W, Wei X X, Xu Y K, et al. Effects of salinity on methane emission at Yangtze Estuary Phragmites australis wetland [J].Marine Environmental Science, 2018,37(3):356-361.

[8] Yuan X, Liu Q, Cui B, et al. Effect of water-level fluctuations on methane and carbon dioxide dynamics in a shallow lake of Northern China: Implications for wetland restoration [J]. Journal of Hydrology, 2021,597:126169.

[9] Segarra K, Schubotz F, Samarkin V, et al. High rates of anaerobic methane oxidation in freshwater wetlands reduce potential atmospheric methane emissions [J]. Nature Communications, 2015,6: 74-77.

[10] 陈 悦,罗明没,毛娇艳,等.反硝化型甲烷厌氧氧化作用研究进展[J]. 应用与环境生物学报, 2021,27(6):1686-1693.

Chen Y, Luo M M, Mao J Y, et al. Research progress in denitrifying anaerobic methane oxidation [J]. Chinese Journal of Applied and Environmental Biology, 2021,27(6):1686-1693.

[11] 夏 超,祝贵兵,邹雨璇,等.厌氧氨氧化细菌和反硝化厌氧甲烷氧化细菌在岸边带土壤中的分布规律[J]. 环境科学学报, 2015,35(12): 3965-3975.

Xia C, Zhu G B, Zou Y X, et al. Distribution of anaerobic ammonia oxidizing bacteria and nitrite-dependent anaerobic methane oxidizing bacteria in soil profile in the riparian zone [J].Acta Scientiae Circumstantiae, 2015,35(12):3965-3975.

[12] Chen F Y, Zheng Y L, Hou L J, et al. Microbial abundance and activity of nitrite/nitrate-dependent anaerobic methane oxidizers in estuarine and intertidal wetlands: Heterogeneity and driving factors [J]. Water research, 2021,190:116737.

[13] 张玉叶,何江涛,张金刚,等.喹诺酮类典型抗生素对反硝化细菌的联合药敏试验研究[J]. 环境科学学报, 2021,41(2):670-679.

Zhang Y Y, He J T, Zhang J G, et al. Combined susceptibility testing for denitrifying bacteria by typical quinolone antibiotics [J].Acta Scientiae Circumstantiae, 2021,41(2):670-679.

[14] 方淑霞,王大力,朱丽华,等.抗生素对微生物的联合与低剂量毒性研究进展[J]. 生态毒理学报, 2015,10(2):69-75.

Fang S X, Wang D L, Zhu L H, et al. Progress in researches on toxicity of antibiotics in low dose and mixture exposure to microorganisms [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015,10(2): 69-75.

[15] 石 磊.三种喹诺酮类抗生素对蛋白核小球藻的毒性兴奋效应研究[D]. 哈尔滨:哈尔滨商业大学, 2018.

Shi L.The hormesis effect of three Quinolone antibiotics in[D].Harbin: Harbin University of Commerce, 2018.

[16] Chen Z L, Guo J S, Jiang Y X, et al. High concentration and high dose of disinfectants and antibiotics used during the COVID-19pandemic threaten human health [J]. Environmental sciences Europe, 2021,33(1): 11.

[17] Seneesrisakul K, Sutabutr T, Chavadej S. The effect of temperature on the methanogenic activity in relation to micronutrient availability [J]. Energies, 2018,11(5):1057.

Effects of typical antibiotics on denitrifying anaerobic methane oxidation in the wetland.

YANG Yu-qi1,2,3, ZHAO Yue-wen1,3,4*, ZHANG Qiu-lan2, LIU Chang-li1,3, WEN Meng-tuo2,3

(1.Fujian Provincial Key Laboratory of Water Cycling and Eco-Geological Processes, Xiamen 361021, China；2.School of Water Resources and Environment, China University of Geosciences, Beijing 100083, China；3.Institute of Hydrogeology and Environmental Geology, Chinese Academy of Geological Sciences, Shijiazhuang 050061, China；4.State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China)., 2023,43(2)：631～637

The Baiyangdian wetland, with a high methane emission flux and heavily contaminated with quinolone antibiotics (QNs), was selected as the study area.The short-term effects of typical QNs including Ofloxacin (OFL), Norfloxacin (NOR), and Flumequine (FLU) on denitrifying anaerobic methane oxidation (DAMO) processes in Baiyangdian wetland was investigated by conducting13C-labeled microcosm experiments. The results showed that: All three QNs promoted the microbial DAMO process, and the promotion effect on DAMO was OFL > NOR > FLU; Except for 2ng/g OFL, which had a negligible effect on the DAMO reaction rate, additional concentrations (20, 200, 2000ng/g) all promoted the DAMO processes in Baiyangdian wetlands, and the promotion showed a dose effect in general; Further analysis of the effects of QNs on the nitrite-DAMO driven by NO2-and the nitrite-DAMO driven by NO3-respectively, it could be found that 200ng/g NOR inhibited the bacterial-driven DAMO process with NO2-as electron acceptor (nitrite-DAMO), but promoted to a greater extent the archaea-driven DAMO process with NO3-as electron acceptor (nitrate-DAMO), ultimately showing a facilitation effect of QNs on the overall DAMO process driven by both NO3-and NO2-.

Baiyangdian wetland；quinolone antibiotics；methane；denitrifying anaerobic methane oxidation；13C-labeled microcosm experiment

X172

A

1000-6923(2023)02-0631-07

杨玉琦(1997-),女,安徽蚌埠人,中国地质大学(北京)硕士研究生,主要研究方向为水环境与生态水利.

2022-06-21

河北省自然科学基金资助项目(C2020504001);厦门市自然科学基金资助项目(3502Z20227158);中国地质科学院水文地质环境地质研究所基本科研业务费资助项目(SK202108)

* 责任作者, 助理研究员, zhaoyuewen_shs@163.com