电流焦耳热调控反转型垂直(Co/Pt)n/Co/IrMn纳米多层膜结构的交换偏置效应研究*

丰家峰 魏红祥 于国强 黄辉 郭经红 韩秀峰

1) (中国科学院物理研究所,北京凝聚态物理国家研究中心,北京 100190)

2) (国网智能电网研究院有限公司,北京 102209)

交换偏置效应影响磁敏传感器中的关键性能参数.在外加磁场辅助下,本文提出一种电流产生的焦耳热调控交换偏置效应的研究方法.通过该方法,系统调控了反转型垂直纳米多层膜结构(Co/Pt)n/Co/IrMn(简称垂直多层膜结构,n+1 是Co 层周期数)的面内交换偏置效应,不仅连续改变了交换偏置场Heb 大小,而且实现了Heb 的翻转.在垂直多层膜结构中,如果固定外加磁场Hp (脉冲电流IDC)后连续改变IDC (Hp)的大小可以连续调控Heb 的数值;如果固定Hp(IDC)后同时改变IDC(Hp)的大小和方向,则在较大IDC 时可实现Heb的翻转.结果表明,该方法可以用来原位调控磁敏传感器的线性磁场范围和灵敏度等关键性能参数,对磁敏传感器的优化研究具有重要的借鉴意义.

1 引 言

20 世纪50 年代,Meiklejohn 和Bean[1,2]在研究CoO 包裹的Co 颗粒体系时首次发现了交换偏置效应(exchange bias effect).随后,伴随着自旋电子学中巨磁电阻效应的发现[3,4]以及真空镀膜技术的发展,交换偏置效应得到了广泛而深入的研究.这主要是因为交换偏置效应不仅具有丰富的物理内涵,还具有重要的应用价值,例如它已经成功应用于磁随机存储存取器、磁敏传感器[5−7]等自旋电子学器件中.交换偏置效应通常在铁磁性材料/反铁磁性材料结构(简称“交换偏置结构”)中被观察到[1,2,8−10],例如在NiFe/FeMn[11],CoFe/IrMn[12]等双层薄膜结构中发现的面内交换偏置效应,在(Co/Pt)n/Co/FeMn[13],[Co/Pt]n/Co/IrMn[14,15]等垂直多层膜结构中发现的垂直交换偏置效应.在交换偏置结构中,交换偏置场 (exchange bias field,Heb) 是铁磁性材料磁滞回线中心偏离零磁场的数值大小.随着温度的升高,Heb逐渐降低,Heb=0 时对应的温度是反铁磁性材料的阻塞温度(blocking temperature,TB);实验发现,TB和反铁磁性材料的厚度密切相关[16−19].

截至目前,除了额外带磁场退火的方法外,调控交换偏置效应的方法还有电场[20−22]、自旋极化电流矩[23]、自旋霍尔效应[24]和电流热效应[25]等.Papusoi 等[25]在电流热效应调控交换偏置效应的工作中详细讨论了脉冲电流时间及功率对热辅助的磁随机存储器中Heb大小的影响,但是没有报道Heb的翻转,这是因为热效应对反铁磁有序度的破坏不可逆.本工作以反转型垂直纳米多层膜结构(Co/Pt)n/Co/IrMn(周期数为n+1,Co 层厚度大于Pt 层厚度[15],简称“垂直多层膜结构”)为基础,系统研究了脉冲电流产生的焦耳热调控其面内交换偏置效应.在垂直多层膜结构中紧邻反铁磁性层IrMn 的Co 层(简称“界面Co 层”)具有面内各项异性,其余(Co/Pt)n多层膜具有垂直各项异性(图1).利用焦耳热不仅改变了垂直多层膜结构的Heb数值大小,而且实现了Heb的翻转(这和文献[25]不同).本工作对磁敏传感器的应用有着重要的借鉴意义,因为交换偏置场的大小直接影响磁敏传感器中线性磁场动态范围和灵敏度等关键性能参数[26,27].

2 实验细节

利用日本真空集团(ULVAC)的超高真空磁控溅射系统(型号MPS−4000−HC7),在热氧化硅衬底上生长了垂直多层膜结构Pt3/Cu6/(Co0.5/Pt 0.25)n/Co0.5/Ir22Mn78(IrMn)8.2/Pt3 (单位纳米,2≤n+1≤6),更多样品制备细节可见文献[15].Heb是在样品生长时通过外加磁场诱导产生的.随后,利用紫外曝光和氩离子刻蚀技术加工制作了10 µm宽的条状结构[图1(a)].紧接着,我们利用了Quan−tum Design 公司的多功能物性测量系统(the physical property measurement system)对垂直多层膜的条状结构进行了输运性能表征.文中所有数据都是室温时在外加面内磁场下利用面内电流测量完成的,如图1(a)所示.

图1 (a)条状结构示意图(脉冲电流IDC 和面内磁场H 见图中标识);(b)和(c)垂直多层膜结构在初始态和大IDC 施加后的各磁性层磁矩分布示意图Fig.1.(a) Schematic strip structure (a pulse current IDC and an in−plane magnetic field H are marked);(b) and (c) the magnetic moments for n+1 at the initial state and under a large IDC.

3 实验结果与讨论

3.1 电流焦耳热的产生

由于垂直多层膜结构各层薄膜都是金属材料,因此随着温度的降低,霍尔电阻(RH)线性下降,如图2(a)插图所示.在300 K 时,根据条状结构的电流−电压(I−V)曲线关系,可以获得脉冲电流(IDC)产生的焦耳热导致样品被加热之后的温度与IDC的关系(见图2(a)).这里一个脉冲电流的宽度是10 ms,间隔是100 ms (下同,除非另外说明).实验发现,随着IDC增大,样品温度非线性升高.当IDC＞ 30 mA 后,热效应逐步增强;在75 mA时样品温度接近反铁磁性材料IrMn(8.2 nm)的TB(～427 K[18,19,28,29]).从图2(b)知道,Heb随着温度的升高单调下降[30].当样品温度超过325 K 时,IrMn的反铁磁磁矩出现(部分)无序;将IrMn 存在磁矩部分无序行为的温度区间(325—427 K)定义为反铁磁(磁矩)无序区(图2(b)).通过后文可知,在反铁磁无序区交换偏置效应仍然(部分)存在,并可通过额外施加一磁场实现交换偏置效应的翻转.为了真实地反应测量RH−H(磁场)曲线之后的样品温度,通过RH−H曲线获得了长时间(相当于在测量一条RH−H曲线的过程中相同脉冲电流在样品上反复施加了150 余次)施加IDC的情况下,样品温度随着IDC的变化情况.从图2(a)中可以看出,反复施加相同IDC时,样品的实际温度更高.例如在IDC=65 mA 时,反复施加IDC样品的温度比一次性施加IDC的高85 K 左右.

3.2 调控交换偏置效应的测试结果

为了验证图2(a),图3 中给出了n+1=2 的垂直多层膜结构的面内RH−H曲线图.在微弱电流下,n+1=2 的垂直多层膜结构具有负的面内交换偏置效应(Heb=—590 Oe).其中Heb=(H1+H2)/2,H1和H2见图3(a).随着脉冲电流的增大,Heb逐步减小(图4);当IDC=49 mA 时,Heb只剩余—17 Oe,如图3(b)所示.相比于初始态(—590 Oe),IDC=49 mA 时n+1=2 的垂直多层膜结构的交换偏置效应几乎消失.此时IrMn 处于反铁磁无序区,样品温度骤升至IrMn 的TB附近,这从图3 中RH在平行态(反平行态)的升高对应的样品温度变化也可以推算出来.由此可知,脉冲电流IDC引发的热效应有效调控了垂直多层膜结构的面内交换偏置效应.

图2 (a)脉冲电流(IDC)产生的焦耳热对应的样品温度与IDC 的关系;(b)n+1=2 的垂直多层膜结构的Heb 随着温度的变化关系.(a)中插图是n+1=2 的垂直多层膜结构的RH 随着温度的线性变化关系Fig.2.The sample temperature due to the Joule heating as a function of IDC;(b) the temperature dependence of Heb for n+1=2.The insert in (a) shows the linear relation between RH and the temperature for n+1=2.

图3 n+1=2 的垂直多层膜结构在IDC=1 mA(a)和49 mA(b)时的面内RH−H 曲线.各Co 层磁矩随着外加磁场的转变也放在了图中Fig.3.The in−plane RH−H curves for n+1=2 under IDC=1 mA (a) and 49 mA (b).The magnetic moments of each Co layer as a function of the field are also given.

图4 (a)和(b)分别是n+1=5 的垂直多层膜结构在不同负、正电流下的面内RH−H 曲线;(c) n+1=5 的垂直多层膜结构的Heb 随着IDC 的变化关系Fig.4.(a) and (b) The in−plane RH−H curves for n+1=5 under different negative and positive IDC;(c) the IDC dependence of Heb for n+1=5.

实验发现,在连续改变脉冲电流的情况下,脉冲电流诱发的热效应能够连续调控Heb(图4).针对n+1=5 的垂直多层膜结构,其在1 mA 时的起始面内RH−H曲线如图4(a)所示,零磁场附近RH的改变来自于界面Co 层的磁矩.随着脉冲电流的增大(从±1 mA 逐步增大到±30,±40,±50 mA甚至更高),Heb被连续调控;当IDC=±(50—55) mA 时Heb变为零.尽管交换偏置效应消失,零磁场附近的界面Co 层磁矩随磁场的转动依然发生,一直到IDC=70 mA 左右.这是由于虽然IrMn处于反铁磁无序区(图2),但因为测量RH−H曲线过程中施加了一定的外加磁场,使得已经降低了的IrMn 的反铁磁无序发生改变.当IDC≥70 mA时,IrMn 的反铁磁磁矩变得完全无序,面内RH−H曲线中只剩下具有垂直各项异性的各Co 层的霍尔信号.此时,界面Co 层的磁矩方向已经从面内转到了面外,见图1(b)和(c).另外,如图5(a)和(b),随着IrMn 层的反铁磁磁矩无序度增大,RH只在反平行态在逐渐增大,当界面Co 层磁矩也变得垂直时,RH在反平行态达到最大值.

除了图3 和图4 中所示的脉冲电流连续调控Heb数值大小的方法外,实验中还发现了一种翻转Heb的方法.这个方法的依据是,通过IDC产生的焦耳热将IrMn 温度升至反铁磁无序区,随后额外施加一面内磁场Hp改变IrMn 的钉扎方向.在这里,固定IDC改变Hp的大小和方向或者固定Hp改变IDC的大小和方向,均可实现Heb的翻转.这种直接翻转Heb的具体操作是,在施加一定磁场Hp和大的IDC后,再在微小电流(1 mA)下测量样品的面内RH−H曲线.首先,如图5(a)所示,通过n+1=2 的垂直多层膜结构的起始面内RH−H曲线可知其Heb＜0;紧接着,固定IDC为2 s(脉冲时间)/45 mA,当施加Hp=4 kOe 后再在1 mA 时测量面内RH−H曲线,此时Heb＞0.随后,在保持2 s/45 mA 不变并且施加—1 kOe 后,测量1 mA时的RH−H曲线,发现此时Heb再次发生翻转(Heb＜0).最后,为了验证重复性,继续固定IDC(2 s/45 mA)并施加Hp(4 kOe)后,再测量1 mA 时的RH−H曲线,发现了与原先几乎一样大小的正的Heb.其次,如图5(b)所示,固定Hp=4 kOe,改变脉冲电流的方向,当IDC从2 s/49 mA 变为2 s/—49 mA 后,n+1=2 的垂直多层膜结构的Heb从正变到了负.另外,通过图5(a)和(b)发现,翻转后Heb的大小和Hp(IDC)有一定关联(图6).例如大的IDC导致翻转之后的Heb数值也大,这是因为大的IDC增大了IrMn 的反铁磁磁矩的无序度.

图5 (a)—(c) n+1=2 和3 的垂直多层膜结构的面内RH−H 原始曲线以及施加不同Hp 和2 s/45 mA 后、4 kOe 和2 s/±49 mA后和±2 kOe 和2 s/—40 mA 后再在1 mA 时测量获得的面内RH−H 曲线;(d)(c)图在小磁场范围的RH−H 曲线放大图,显示了界面Co 层的磁矩信号Fig.5.(a)—(c) The in−plane RH−H curves for n+1=2 (3) after applied different Hp and IDC,taken at 1 mA;(d) the zoom of the in−plane RH−H curves shown in (c),which only gives the moment variation of the interface Co layer.

图6 n+1=2—6 的垂直多层膜结构在IDC=40 mA 和Hp=2 kOe 时获得的ΔHeb,不同n+1 的垂直多层膜结构的Heb 绝对值也放在了图中.插图是n+1=2 的垂直多层膜结构在IDC=40 mA 和Hp=1—4 kOe 时获得的ΔHebFig.6.The ΔHeb at IDC=40 mA and Hp=2 kOe for n+1.The absolute Heb changing with n+1 is also shown.The in−sert shows the Hp dependence of ΔHeb for n+1=2 at IDC=40 mA and Hp=1—4 kOe.

随后,为了验证重复性,选择n+1=3 的垂直多层膜结构进行大磁场范围内霍尔信号的测量.实验发现,固定2 s/40 mA 的脉冲电流,当施加的Hp从—2 kOe 变到2 kOe 后,再分别测量1 mA 时的RH−H曲线后就获得了交换偏置效应的翻转.为了进一步确认实验结果,在图5(d)中仅仅显示了霍尔信号发生改变的磁场范围.通过图5(c)和(d)可知,在±0.5 kOe 的磁场范围内是界面Co 层的霍尔信号;而在0.5 kOe 以上是其余(Co/Pt)n垂直多层膜中各Co 层的霍尔信号.由图5(d)可确认,本文中翻转的交换偏置效应只和反铁磁性层IrMn和界面Co 层相关.

最后,为了检测脉冲电流产生的焦耳热对交换偏置效应的影响程度,选择图5 中施加IDC和Hp的方式来调控面内Heb.此处面内交换偏置场的改变量被定义为ΔHeb,它是起始Heb(未施加大脉冲电流的交换偏置场)和施加IDC,Hp后获得的Heb之间的差值绝对值.针对n+1=2 的垂直多层膜结构在IDC=2 s/40 mA,Hp=1—4 kOe 时,随着外加磁场的增大,ΔHeb的数值从177 Oe 增至479 Oe(图6 插图).另外,针对n+1=2—6 的垂直多层膜结构,在2 s/40 mA 和2 kOe 的条件下,ΔHeb的变化范围在150—250 Oe 区间.如果去除样品差异性(即不考虑n+1 对Heb的影响),ΔHeb在一定的脉冲电流和外加磁场下倾向于一个常数(～200 Oe),如图6 所示.ΔHeb随着n+1 保持一个常数是由于Heb属于界面效应[28−31],即Heb主要来自于IrMn 及界面Co 层之间的反铁磁性交换耦合作用.虽然Heb属于界面效应,但可以发现,Heb绝对值随着n+1 的增大快速降低后很快趋于饱和.这是由于其余(Co/Pt)n纳米多层膜和界面Co 层之间的磁性相互作用影响了IrMn 及界面Co 层之间的反铁磁性交换耦合作用,尤其是在n+1 较小的时候.

3.3 电流焦耳热调控的交换偏置场影响磁敏传感器的性能分析

在文章的最后一部分,我们讨论一下在磁敏传感器的应用中变化的交换偏置场如何影响磁敏传感器的线性磁场范围和灵敏度等关键性能参数[26,27,32].为了提升传感器性能,需要优化含有交换偏置效应的磁性纳米多层膜结构以及其中各层纳米薄膜的工艺参数,这就需要样品制备、微加工工艺优化和性能表征等复杂过程.例如,在文献[26]中,我们通过两次退火工艺实现了线性传感功能,并通过优化、改变磁性隧道结中参考层NiFe/Ru/CoFeB 里面的NiFe 厚度改变了交换偏置场大小,从而系统地调控了线性磁场范围和灵敏度.在文献[32]中,陈栖洲等利用了多种磁性交换耦合结构优化了面内霍尔传感器的灵敏度等性能参数.

为了便于磁敏传感器的设计和优化,可以利用本文的结论,即通过电流产生的热效应原位调控交换偏置场的大小来优化、改变磁敏传感器的关键性能参数.如图7 所示,当电流焦耳热调控磁敏传感器中的交换偏置效应后,由于Heb的改变,磁传感原始信号因此变成了调控信号1 或2.具体来说,为了提高磁敏传感器的灵敏度,可以采用调控信号2;为了扩大线性工作区,可以考虑调控信号1.因此,利用电流焦耳热导致的交换偏置效应的原位改变可实现对磁敏传感器的关键性能参数的调控[33].在实际应用中,为了避免大电流条件下对磁性隧道结中绝缘层的损伤,可以在绝缘层上面或者下面引出调控交换偏置效应的测量线.

图7 电流焦耳热调控交换偏置所致的磁敏传感器的性能参数改变示意图Fig.7.The signal variation of magneroresistive sensors due to the modulation of the exchange bias by the current in−duced Joule heating.

4 结 论

本文考虑到磁敏传感器设计、优化过程中面临的复杂过程,提出了一种利用电流的焦耳热原位调控交换偏置效应的研究方法,并且利用垂直多层膜结构 (Co/Pt)n/Co/IrMn(n+1=2—6)验证了该方法的可行性.实验发现,一定大小的脉冲电流产生的焦耳热能够加热反铁磁性层IrMn 至其TB附近,使IrMn 处于反铁磁无序区,此时界面Co 层磁矩从面内转向面外.由于不同的电流导致的IrMn的反铁磁磁矩的无序度不同,因此,在外加磁场作用下垂直多层膜结构的交换偏置效应出现了改变甚至翻转.如果将该方法应用到磁敏传感器中,可以实现交换偏置场的人为调控,从而为优化磁敏传感器的关键性能参数提供便利.因此,本文研究结果对磁敏传感器中线性磁场范围和灵敏度等关键性能参数的设计、优化提供了更多的选择维度.