吉木萨尔凹陷页岩油赋存特征及含油下限

李映艳，邓 远，徐田录，彭寿昌，雷祥辉

( 1. 中国石油新疆油田分公司 勘探开发研究院，新疆 克拉玛依 834000； 2. 中国石油新疆油田分公司 吉庆油田作业区，新疆 吉木萨尔 831702 )

0 引言

页岩油是指以页岩为主的页岩层系中所含的石油资源，既包括泥页岩孔隙和裂缝中的石油，还包括互层和相邻的贫有机质储集层中的石油。中国页岩油资源丰富，如松辽盆地白垩系、渤海湾盆地古近系、准噶尔盆地二叠系、鄂尔多斯盆地三叠系、四川盆地侏罗系等有发现[1-7]。准噶尔盆地吉木萨尔凹陷芦草沟组是中国陆相湖盆页岩油的典型代表，自2011年起，新疆油田相继开展直井开发试验、水平井提产、井组开发，以及井距和改造规模对比试验，单井年产量最高突破1.3×104m3[5]，已成为中国页岩油规模开发效果最好的建产区。

吉木萨尔芦草沟组具有整体含油、局部富集的特征，上、下共发育两套甜点层段，即芦二段二层组(P2l22)和芦一段二层组(P2l12)。上甜点主要为水下滩坝及分流河道沉积的粉细长石岩屑砂岩，下甜点主要为三角洲前缘分流河道及远砂坝沉积的云质砂岩、粉砂岩。勘探实践证实，吉木萨尔凹陷芦草沟组页岩油勘探前景广阔，2021年年产量已达4×105t，规划2025年年产量可达2×106t[8]。目前，芦草沟组页岩油依然存在勘探难点，如高频旋回控制下的多组分混积模式及规律、页岩油微观赋存、页岩油含油下限及含油性、地层条件下页岩油的可动下限及测井评价方法等。

页岩油储层多为微纳米孔喉系统，不同孔径内的原油赋存形态存在差异，制约页岩油的可动性。此外，厘定页岩油的含油下限，对页岩油储层含油性评价及甜点优选也起重要作用。目前，页岩油的赋存研究主要利用两种手段：一是利用环境扫描电镜、CT、电子束荷电效应、能谱等手段直接观测[9]，可以直观揭示原油的赋存特征，但受样品尺寸的影响，其结果缺乏代表性。二是利用核磁共振、热解、抽提及分子动力学模拟等手段间接表征[10-13]，在岩心尺度上开展研究。基于吉木萨尔凹陷芦草沟组岩心样品，笔者开展激光共聚焦、2D核磁共振、抽提前后的高压压汞对比实验、常压渗吸实验及加压饱和实验，定性定量表征基质孔隙内不同性质流体的赋存特征，并根据2D核磁和压汞实验结果，厘定研究区页岩油储层孔隙和喉道的含油下限，为甜点层段的优选及可动性评价提供参考。

1 样品及实验

采集吉木萨尔凹陷芦草沟组页岩油储层样品12块，包括研究区三类主要岩性，即粉砂岩、云质粉砂岩和泥页岩，孔隙度介于7.4%～19.7%、渗透率介于(0.020～0.630) ×10-3μm2，样品基本物性参数见表1。

表1 研究区实验样品基本物理参数Table 1 Basic physical parameters of experimental samples in study area

表1中，2号、15号和30号为密闭取心样品，用于激光共聚焦观测，在冷冻条件下切片→密胶→磨光切片→粘片→磨制薄片，利用LEICA-SP8型激光共聚焦观察；剩余9块样品为非新鲜样品，将每一块岩心切割成三份柱塞样品，即一份尺寸为5.0 cm×2.5 cm，两份尺寸为1.5 cm×2.5 cm，其中，长度为5.0 cm柱塞样品直接开展二维核磁检测，长度为1.5 cm样品一份抽提烘干后开展压汞实验，另一份不抽提，冷冻处理后开展压汞实验。二维核磁实验在MesoMR3-060H-I核磁共振仪上进行，测量过程参照SY/T 6490—2007《岩样核磁共振参数实验室测量规范》，测量参数设定为180°脉冲间隔TE=0.2 ms，等待时间Tw=3 000 ms，脉冲个数NECH为6 000，叠加次数NS为32，描述纵向弛豫曲线需要的数据点数NTI为40。高压压汞实验在AutoPore-IV-9505孔隙分析仪上进行，测试过程参照GB/T 29171—2012《岩石毛管压力曲线的测定》，最大毛管压力为200 MPa，检测温度和湿度分别为23.6 ℃和5%。

2 页岩油赋存特征

2.1 激光共聚焦观测

激光共聚焦扫描以多波段、多层扫描方式检测样品。通过激光共聚焦扫描激发荧光，可观察到微观孔隙中原油轻质和重质组分分布规律[14]。吉木萨尔凹陷页岩样品激光共聚焦三维重构图像采用488 nm固定波长的激光激发样品，原油中轻质组分产生490～600 nm波长范围的荧光信号，表现为红色—粉红色；重质组分波长较长，产生600～800 nm波长范围的荧光信号，表现为紫色—棕红色。

整体而言，芦草沟组页岩油储层具有较高的含油丰度，原油多呈片状或连片状分布在孔隙中(见图1)。“上、下甜点”层段油质存在显著差异，“下甜点”储层(见图1(b-c))中原油重质组分明显比“上甜点”的(见图1(a))多，导致 “下甜点”原油黏度比“上甜点”的大，可动性比“上甜点”的差，说明“上甜点”页岩油储层内游离油含量相对高，原油可动性较“下甜点”的好。

图1 吉木萨尔凹陷页岩油样品激光共聚焦三维重构图像Fig.1 Three dimensional reconstruction image of shale oil samples in Jimusaer Sag by CLSM

受实验分辨率的制约，激光共聚焦仅能观察到微米级孔隙内的原油赋存特征。孔隙尺寸不同，孔隙内原油的轻、重组分含量及分布差异显著。以“上甜点”2号样品为例(见图2)，轻质组分多分布在尺寸较大且相互连通的孔隙内，随孔隙尺寸变小，原油的重质组分含量明显增多。同一孔隙内轻质和重质组分呈差异化分布，轻质组分分布在孔隙中心，而重质组分分布在孔隙周边并包裹轻质组分。张世明[15]利用分子动力学模拟揭示原油密度从孔隙壁面到孔隙中央逐渐降低，高密度的重质油多为吸附态附着在孔壁表面，而孔隙中央的轻质油呈现游离态，与激光共聚焦观察到的结果具有一致性。

图2 不同尺寸孔隙内重、轻质组分赋存特征Fig.2 Occurrence characteristics of heavy and light components in pores with different sizes

2.2 二维核磁共振实验

基于二维核磁中的横向弛豫时间(T2)与扩散系数(D)、纵向弛豫时间(T1)等参数的关系，可描述不同含氢组分的分布特征，并被广泛应用于页岩油赋存定量表征[16-19]。在纳米级多孔介质中难以测量扩散系数D[20]，采用T1—T2谱区分吉木萨尔凹陷芦草沟组页岩油的赋存特征。

为了厘定油水在T1—T2谱中的分布特征，对洗油干燥后的岩心样品分别饱和煤油和水，开展二维核磁检测。两种流体的纵向弛豫时间T1差异明显，煤油主要分布在T1>30 ms、T1/T2=10～1 000的区域(见图3(a))，水主要分布在T1<30 ms、T1/T2=1～10的区域(见图3(b))。8 000 r/min离心3 h后，煤油的核磁信号从20 992 a.u.降至11 409 a.u.，高T2区域的信号量降低显著，残余油信号主要分布在T2<3 ms、T1>30 ms区域(见图3(c))。在8 000 r/min离心3 h后，饱和水样品的核磁信号在2D图谱中的位置变化不大，但氢信号总量降幅高达76%(从6 741 a.u.降至1 603 a.u.)(见图3(d))，远高于煤油的降幅(46%)。

图3 饱和和离心状态下煤油和水核磁二维谱图Fig.3 2D NMR spectra of saturated and centrifuged kerosene and water

9块非新鲜岩心样品的2D核磁谱揭示，残余流体分布大体以0.2～0.5 ms为界限划分为左右二个区域，对照油—水的2D核磁分布特征，厘定右侧区域基本为原油信号，T1/T2介于3～100(见图4)。与饱和煤油相比，非新鲜岩心样品的T1、T2及T1/T2有所减小，主要是实际原油组分比煤油重且黏度大的缘故。谢然红等[21]通过不同黏度原油的核磁共振实验，证实T1、T2随原油黏度或重质组分含量增大而逐渐降低。游离态水的信号位于油信号的下方(见图3(b))，但在原始岩心样品中未检测到该区域的水信号，可能是由于样品长期暴露在干燥的空气中，游离态水多已蒸发散逸殆尽。

图4 非新鲜岩心样品残余流体二维核磁谱特征Fig.4 2D NMR characteristics of residual fluid in not-fresh core samples

基于陆相页岩油不同含氢组分T1—T2核磁分布特征，LI Jinbu等[22]认为，干酪根(或固态沥青)、结构水和吸附水T2普遍低于0.2 ms，其中，吸附水T1/T2主要介于1～10，结构水、干酪根及固态沥青的T1/T2多大于10。原始样品2D核磁左侧区域氢信号基本属于这一范畴，在T1/T2介于1～10区域为吸附水(27、49、13号样品等)，T1/T2>10的氢信号源于结构水和干酪根或固态沥青(31、38、1号样品等)(见图4)。

核磁T2谱由若干个回波串反演获得，其反演过程采用统计学原理，统计学的中心极限定理认为：一些现象受到许多相互独立的随机因素的影响，如果每个因素所产生的影响很微小时，总的影响可以看作是服从正态分布[23]。考虑到岩心样品从地层中取出且在岩心库放置较长时间，孔隙内原油经历弹性能释放排出和挥发散逸，残留的原油多为重质组分，组分相对单一。在不考虑原油组分对T2的影响下，核磁T2谱的分布形态更多受控于孔隙尺寸。根据自相似性利用分形原理将孔隙划分为大、中、小、微4种类型[24-27]。以核磁T2值代表孔径，并将4种类型孔隙作为独立因素对核磁T2谱进行分频处理，可获取各独立因素具正态分布的子频谱[28]。分频结果显示，9块岩心样品中，除41号样品被分解出4个频谱外(见图5(a))，其他样品被分解出3个子频谱(38号样品，见图5(b))，4个子频谱主峰对应的T2值分别位于0.1、1.0、10、100 ms附近，可依次看作微、小、中、大孔。微孔内流体的T2谱主峰位于0.1 ms处，对应2D核磁谱中的结构水和吸附水(见图4)，小孔—大孔中的流体为残留原油。

图5 核磁分频及不同类型孔隙内残余流体分布特征Fig.5 NMR frequency division and distribution characteristics of residual fluid in different types of pores

2.3 抽提前—后压汞实验

抽提前样品的进汞量体现该样品中扣除残余流体后的孔隙体大小，抽提烘干后样品的进汞量为总有效孔隙空间，二者之差即为不同尺寸喉道控制的孔隙内残余流体体积(以1号样品为例，见图6)。由9块样品残余流体的分布特征可知，粉砂岩类样品残余流体赋存空间的喉道半径范围最大，为5～2 800 nm(见图7(a))，铸体薄片揭示孔隙较为发育，主要为粒间溶孔和粒内溶孔，部分长石被溶蚀成铸模孔(见图7(b))。云质粉砂岩流体赋存空间的喉道尺寸有所减小，最大喉道半径约为500 nm(见图7(c))，孔隙发育程度差于粉砂岩类的，但依然以粒间/粒内溶孔为主，局部发育(见图7(d))。泥页岩残留油赋存的储集空间喉道半径最小，基本小于130 nm(见图7(e))，铸体薄片未明显观察到孔隙，多以晶间孔为主(见图7(f))。

图6 1号样品洗油前—后压汞结果Fig.6 Mercury injection results of sample 1 before and after oil washing

图7 不同岩性储层残余流体储集空间喉道半径分布及镜下特征Fig.7 Throat radius distribution and microscopic characteristics of residual fluid reservoir space in different lithology reservoirs

3 不同状态流体分布特征

流体的赋存状态与其可动性密切相关，可动性较高的游离态油和水很容易在岩心从地层钻取过程中通过弹性能释放排出，束缚态流体虽然受控于毛管阻力难以排出，但在后期可通过挥发散逸排出，残留下来的多为附着在孔壁上的吸附态及分布于晶格间的结构态，可动性最差[29-30]。采用常压自发渗吸实验恢复毛管束缚流体，采用加压(35 MPa)饱和实验恢复弹性能释放排出的可动流体，从而评价不同尺寸孔隙内流体的赋存特征及可动性。以41号样品为例，历经3 d的自发渗吸原油，样品的核磁信号由790 a.u.增加到1 711 a.u.，进一步压饱和后核磁信号增至3 347 a.u.(见图8(a))。从孔压35 MPa降到标准大气压，弹性能释放排出的可动流体可达48.9%，后期的挥发散逸使得孔隙内束缚态流体散失27.6%。

进一步对自发渗吸后的核磁T2谱和加压饱和后的核磁T2谱进行分频处理，不同尺寸孔隙内流体的分布特征及核磁信号量见图8(b-c)和表2。虽然实验没有恢复基质孔隙内地层水含量，但通过场发射扫描电镜揭示研究区页岩油储层“中—大孔亲油含油、微—小孔亲水含水”的润湿性特征和原油赋存模式[31]。因此，结合岩心样品在原始状态、渗吸状态和加压饱和状态的流体分布特征，可以认为微孔内主要为孔壁吸附水、毛管束缚水和可动水，小孔内主要为吸附油、束缚水和可动水，中孔内主要为吸附油、束缚油和可动油，大孔内主要为可动油和少量吸附油(见图8(d))。由41号样品的分析结果可知，大孔内近99%的原油可动，不到1%的原油吸附在孔壁上；中孔内可动原油和毛管束缚原油占比相当，剩余15%为吸附油；小孔内过半数为吸附油，其余空间为可动水和束缚水，二者比值约为1/2；微孔内近40%为吸附水，其余空间被可动水和束缚水占据，二者含量相当(见图8(d))。

图8 不同状态下核磁T2谱分频结果及各类型流体占比Fig.8 Frequency division results of nuclear magnetic T2 spectrum and distribution proportion of residual oil in different pores

表2 不同状态下各类型孔隙内核磁信号量Table 2 NMR signal quantity in various types of pores under different states

4 页岩油含油孔喉下限

高压压汞和核磁共振表征流体赋存存在各自的优缺点，压汞实验可获得残余流体赋存的喉道半径分布，但无法获得孔隙尺寸的分布，也无法区分油—水的分布；二维核磁实验虽然可以区分油—水，但仅获得纵横向弛豫时间，无法获取孔径信息。

对比压汞和核磁实验结果，残余流体的分布在两种实验上表现为双峰特征，其差异在于压汞数据的左峰幅度比核磁T2谱左峰低(见图9)，主要是由于核磁T2谱左侧区域的氢信号中存在源自干酪根和结构水中的氢核，这部分在压汞实验中无法体现。因此，在残余流体赋存空间的喉道分布曲线中，喉道半径小于15 nm的流体主要为吸附水，而大于15 nm的区域为残留在孔隙中的原油。对比核磁谱和残余流体分布曲线(见图4、图7)，9块样品的束缚水和残余油界限约为15 nm，可认定研究区页岩油赋存的喉道半径下限为15 nm。

图9 1号样品基于高压压汞和二维核磁共振表征残余流体分布特征Fig.9 Residual fluid distribution characteristics of sample 1 based on high-pressure mercury injection and 2D NMR characterization

王剑等[32]、覃建华等[33]明确泥岩、泥晶白云岩及灰岩是研究区芦草沟组的主要生油岩，生成的原油近距离运移至毗邻的粉砂岩和云质粉砂岩，形成广义上的页岩油[34]。在运聚动力相近的情况下，基质孔隙内含油性受控于与之联通的喉道尺寸，说明原油运聚时的动力仅能突破15 nm以上的喉道，并赋存于与之联通的孔隙。

横向弛豫时间T2是孔隙半径的核磁体现，可表达为孔径r=C×T2，其中，C为孔径转换因数[35-36]。对于中大孔，孔隙和喉道的尺寸差异较大，但在微小孔范围内，多为短导管型或平板型孔喉系统，孔隙和喉道尺寸相当[37]，高压压汞获取的喉道半径即为孔隙半径。因此，以微小孔为基准，厘定孔隙尺寸与转换因数，从而获取样品的全孔径分布特征。

从大喉道(高T2)开始，对表征残余流体分布的压汞曲线和核磁T2谱累积，并进行归一化处理。厘定合适的转换因数C，确保核磁信号累积曲线与压汞累积曲线在孔隙和喉道半径低值区重合，获得由T2转换的孔径分布。以38号样品为例，该样品喉道半径主要分布在0.50 μm以下，平均喉道半径约为0.12 μm(见图10(a))。当孔径转换因数为0.27时，累积核磁曲线和累积压汞曲线在孔—喉半径小于0.06 μm区域高度重合(见图10(b))。当孔—喉尺寸大于0.06 μm时，孔隙和喉道半径差异逐渐增大，孔隙最大尺寸可达10 μm(见图10(c))，说明该区内多为大孔细喉型孔喉特征。由于岩性差异，不同样品的孔径转换因数略有差异，整体上粉砂岩样品转换因数最低，平均为0.12；云质粉砂岩转化因数略高，平均为0.24；泥页岩转化因数在粉砂岩和云质粉砂岩之间，平均为0.15(见图10(d))。

图10 基于压汞实验和核磁T2谱的孔径转换Fig.10 Pore size conversion based on mercury intrusion experiment and nuclear magnetic T2 spectroscopy

根据二维核磁图谱特征，厘定残留原油和吸附水的T2界限为含油下限(见图11(a))，结合相应样品的孔径转化因数，获得各样品的含油孔径下限(见图11(b))。与喉道的下限不同(喉径下限约为15 nm)，不同样品的含油孔径下限差异较大，粉砂岩含油孔径下限最小，最低约为24 nm，云质粉砂岩孔径下限最高，可达135 nm(见图11(b))。含油孔径下限除受岩性制约外，还与物性有明显关联，表现为随渗透率增大，相同岩性储层的含油孔径下限逐渐增大(见图11(c))；粉砂岩和云质粉砂岩孔隙度与含油孔径下限也呈良好的线性正相关关系，但泥页岩的孔隙度与孔径下限相关关系并不明显(见图11(d))。

图11 不同岩性储层含油孔径下限及与物性关系Fig.11 Lower limit of oil-bearing pore size and its relationship with physical properties in reservoirs with different lithology

相同喉径下限、不同孔径下限，体现不同样品之间含油最小孔喉系统的差异。如38号样品最小含油孔喉系统的孔喉比为9.0，属于典型的墨水瓶状球棍型孔喉结构；24号样品的孔喉比仅为1.6，归为导管状树枝型孔喉系统。同种岩性含油孔径下限与储层物性具有正相关关系，说明随储层物性变好，基质内更多发育尺寸较大的粒间孔和粒间/粒内溶孔、球棍型孔喉系统占比高；反之，物性较差的样品更多发育导管状的晶间孔、基质微孔。

5 结论

(1)吉木萨尔凹陷不同性质原油在不同尺寸孔隙中分布差异明显，轻质油多呈游离态赋存于中—大孔内部，重质油多呈吸附态附着在孔壁上，且随孔径尺寸变小，孔壁吸附的重质油厚度变大，微小孔中多为毛管束缚态重质油；整体上，“下甜点”重质油含量高于“上甜点”的，造成“下甜点”原油黏度大、可动性差。

(2)原油赋存在T2>0.2～0.5 ms、T1/T2=3～100的区域，吸附态水主要分布在T2<0.2 ms、T1/T2=1～10的区域。残留油主要赋存在小—中孔中，其中粉砂岩以小孔居多，云质粉砂岩以中孔居多，泥页岩小孔和中孔残留油量相当。不同岩性残余油赋存空间的喉道尺寸存在差异，从粉砂岩、云质粉砂岩到泥页岩，残余流体赋存空间的喉道尺寸逐渐降低。

(3)可动油主要分布在中孔—大孔中，束缚油主要分布在中孔内，吸附油以小孔为主，其次为中孔和大孔；地层水主要分布在微孔和小孔内，其中微孔内近40%为吸附水，其余空间可动水和束缚水各占一半，小孔内以束缚水为主，其余为可动水。

(4)研究区含油下限在T2=0.2～0.5 ms，对应喉道半径约为15 nm，孔隙半径下限差异明显，其中以云质粉砂岩含油孔径下限最大，粉砂岩含油孔径下限最小。含油孔径下限受岩性和物性双重控制，在24～135 nm有分布；同种岩性随储层物性变好，含油喉径不变，但孔径下限逐渐增大，说明物性好的储层多发育墨水瓶状球棍型孔喉系统，反之，多发育导管状树枝型孔喉系统。