热释光累积剂量环境监测结果影响因素分析

张伟珠，林淑倩，孔杜娟，周睿东

（广东省环境辐射监测中心，广州 510300）

热释光剂量计（thermoluminescence dosimeter，TLD）因为能量响应好、灵敏度高、重复性强、简单易用等优点［1，2］，成为一种理想的辐射剂量测量元件，被广泛应用于环境监测［3，4］、辐射防护［5］、放射医学［6］、考古地质测年［7，8］等领域。核电厂周围环境TLD测量的辐射来源主要有天然源和人工源两种。其中，天然源主要包括陆地γ辐射（地表天然放射性核素的辐射）、空气中放射性（如氡及其子体和天然放射性7Be）、宇宙射线贡献；人工源主要包括核电厂排放的流出物和核爆的沉积物。当TLD测量结果出现异常时，需要从天然源、人工源以及测量系统本身进行分析。

广东省环境辐射监测中心（以下简称辐射中心）通过对大亚湾核电站周围环境TLD多年测量结果的统计，发现某些季度或年度会出现系统性的偏差，对监测结果的可靠性造成明显的影响。本文拟从TLD的分散性、刻度系数、不同批次和测量系统参考光源以及天然因素中的降雨量等因素，对环境热释光累积剂量测量的影响程度进行分析，找出系统偏差的原因，为热释光环境监测的质量保证提供技术支持。

1 测量系统及方法

1.1 测量系统

1.1.1 TLD剂量计

LiF（Mg，Cu，P）粉末真空密封玻璃管。

1.1.2 TLD退火炉

HW-Ⅱ型精密退火炉，参数设置：高温退火“240℃”，低温退火“140℃”。

1.1.3 TLD测量仪

RGD-3B型热释光测量仪，参数设置：剂量量程“2”，第 1 恒温时间“0 s”，升温速度“15℃ /s”，第2恒温时间“18 s”，第2恒温温度“270℃”；参考光源：10 s计一次数，读值稳定在196～204。

1.2 测量方法

环境监测TLD一般布放在周围地势开阔的地方，距离建筑物至少10 m，离地约1 m，布放周期约为3个月，TLD测量参照《个人和环境监测用热释光剂量测量系统》（GB/T 10264）执行，测量结果未扣除宇宙射线响应值。

2 影响因素分析

2.1 不同批次TLD

辐射中心长期使用TLD对大亚湾核电站周围环境进行累积剂量监测。由于剂量计自身特性及使用过程中发生损耗等原因，每隔一定年限会更换不同批次生产的剂量计。2005年和2008年分别使用的是两批TLD（以下简称05批次和08批次），2009—2010年选取9个布放点进行2年的同点验证实验（两批TLD的布放时间、布放地点、测量过程和刻度均完全一致），发现这两批TLD的年均值出现明显的差异，08批次比05批次的整体偏低26%（如图1所示）。

图1 05批次、08批次TLD测量结果比较（修正前）Fig.1 Comparison of TLD results of batches 2005 and 2008 （before correction）

利用高纯锗γ谱仪分别对05批次（311片）和08批次（285片） TLD玻璃管中的40K进行测量，05批次每片净计数率为4.54×10-5s-1，08批次为2.07×10-5s-1，两者相差一倍。辐射中心1998、1999两批TLD出现过类似的情况。结合文献［9］的分析，说明08批次和05批次TLD监测结果差异的原因是对宇宙射线的响应以及玻璃管自辐照不一致。故在对两批TLD做比较时，应扣除其宇宙射线和自辐照的影响，以陆地辐射值来表示测量结果，修正计算公式为：

式中：Dl为TLD陆地辐射值；Dg为TLD贯穿辐射测量读数；Dyz为TLD宇宙射线和自辐照测量读数；K为刻度系数。

为获得05批次和08批次TLD的宇宙射线和自辐照值，将这两个批次TLD放置在广东万绿湖水面航标上（水深大于3 m、离岸大于1 km）一个季度，得到两个批次TLD对宇宙射线的响应值分别为 71.5 nGy·h-1、35.1 nGy·h-1。广东适合宇宙射线测量的万绿湖、鹤地水库理论计算宇宙射线响应值差别不大，分别为28.4 nGy·h-1、26.3 nGy·h-1［10］。根据文献［11］，理论计算广东的宇宙射线值为27.4 nGy·h-1。由此可见，两个批次TLD宇宙射线响应值相差约1倍，05批次的宇宙射线和自辐照值明显偏高［11］。

按式（1）对05批次和08批次分别计算，结果如图2所示。

图2 05批次、08批次TLD测量结果比较（修正后）Fig.2 Comparison of TLD results of batches 2005 and 2008 （after correction）

从图2可看出修正后两个批次TLD差距从26%减少为-4%，可见这两个批次的TLD对宇宙射线的响应和自辐照值差异明显，造成同一测点辐射环境监测结果相对偏差约为30%。

因此，在采购新一批次TLD时，应对其进行宇宙射线和自身辐射本底测量，减少不同批次TLD测量结果产生差异的可能。

2.2 TLD的分散性

同批TLD在相同的退火、照射、测量条件下给出的一致性（均匀性）结果有一定程度的差别［12-14］。衡量这一差别的指标是TLD的“分散性”，实际上“分散性”是TLD的制作工艺、退火条件、照射、使用条件和测量仪器等因素的误差的综合反映。商购的玻璃管TLD都宣称已经过初步选片，经对多年多批次实际测试，如不进行再次选片，将会引入较大误差［14］，下面以2008年购批次为例进行说明。

辐射中心2008年购买了1批新的TLD，共8000片，厂家承诺分散性在3%之内。以分散性不大于4%的标准再次筛选，经退火炉240℃高温退火10 min后，用60Co点源照射1 mGy剂量，随机抽取100个剂量计测量，求出测读平均值R。根据统计学原理，当标准偏差σ=4% 时，算术平均偏差δ=5%时，则选片区间为［R（1-0.05），R（1+0.05）］，为了充分地利用剂量计，又给出［R（1-0.15），R（1-0.05）］和［R（1+0.05），R（1+0.15）］两个区间，余下的因响应过高或过低不予采用。测量情况见表1。

表1 剂量计筛选测量情况Table 1 Status of dosimeter screening measurement

按上述测读值区间形成的3批片子送某研究院检定后，得出刻度系数分别为：1.90、2.07、2.28，各组依次产生将近10%的差异，也即同一批片子如果不重新筛选，分散性最大约为20%，对测量结果将产生一定影响。因此，具体应用时在每个测点应同时布放多个TLD片，辐射中心在环境监测时一般每个测点放置10片，取平均值作为该测点的累积剂量。

2.3 刻度系数

剂量计在读出器上的读出值是一个无量纲的相对计数X，要将它转换成剂量值，需进行剂量刻度 （标定），即每1个计数对应多少标准剂量，一般称为刻度系数，用K表示。环境辐射剂量值D=K·X。

为保证测量结果的准确度，量值溯源是TLD测量环境累积剂量非常重要的工作。辐射中心2011—2015年均委托北京某计量检测机构对TLD进行检定，同批片子的刻度系数一直相对稳定，2016年委托上海某计量检测机构进行检定，2016年刻度系数比上一年低约8.6%。表2统计分析了大亚湾核电外围环境布设的9个位置相对固定且在2011—2016年数据完整的TLD测点数据。

表2 2011—2016年TLD刻度系数及9个测点结果Table 2 TLD calibration coefficient and monitoring results of 9 points from 2011 to 2016

由表2可见，2011—2016年 9个点位仪器 测 读 年 均 值 范 围 为 60～62 nGy·h-1，其 中2014年最低，为 60 nGy·h-1，与最高值之间相差3.2%，换算为剂量值后年均值范围为119～130 nGy·h-1。2016年更换了计量检测机构检定，由于刻度系数的差异，虽然测读均值X与上年一致，但剂量值为119 nGy·h-1，比上年130 nGy·h-1低约8.5%，用2015年刻度系数修正2016年剂量值，以2016年（修）表示，9个点位测量结果比较如图3所示。

图3 2015年、2016年9个监测点测量结果比较Fig.3 Comparison of TLD results at 9 monitoring points between 2015 and 2016

图4是2011—2016年大亚湾核电基地气载流出物排放量与TLD测量结果的比对情况，可看出TLD测量结果的变化与气载流出物排放量无正相关的关系。

图4 大亚湾核电基地气载流出物排放量与TLD测量结果的比较Fig.4 Comparison between the emission of airborne effluents from daya bay nuclear power base and TLD measuring results

通过图3、图4分析可认为，其间的核电气载流出物对TLD测量结果没有可察觉的影响，用2015年刻度系数重新计算后，测量结果两年差异明显减小，可认为不同计量检测机构的TLD刻度系数的一致性对监测结果的变化有着明显的影响。

2.4 参考光源的稳定性

热释光测量的精度与测量仪器参考光源的稳定性有密切关系。如果参考光源不稳定，将导致测量结果的系统变化。

用源强为0.27 mCi的226Ra源在1 m处对TLD进行剂量的照射，并在测量时分别用两种不同的参考光源进行测量，以验证参考光源对测量结果带来的影响。测量结果见表3，表中数据已分别乘以相应的刻度系数。

由表3可知，TLD测量结果对不同的源照射剂量有良好的线性关系，说明读出系统是稳定的，但在使用不同参考光源68和6.8下，TLD的测量值相差约10倍，并且与参考光源相差的倍数相一致，说明测量时参考光源的稳定性对测量结果有明显的影响，并且参考光源的设置必须与TLD测量系统检定时设定的参考光源保持一致，所得的测量结果才是可靠的。

表3 不同参考光源比较Table 3 Comparison of different reference light sources

2.5 季节降雨量

通过对大亚湾核电站2011—2015年的TLD监测结果分析发现，测量结果长期表现出冬季（一季度，12月至次年2月）、春季 （二季度，3～5月）较高，夏季（三季度，5～8月）、秋季（四季度，9～11月）较低的现象，测量结果比较如图5所示。

图5 2011—2015年各季度TLD测量结果Fig.5 TLD results of each quarter from 2011 to 2015

考虑到降雨量是季节变化的重要特征，且广东省降雨与TLD季节变化规律基本一致，也基本表现为夏秋低、冬春高的变化规律。因此，为了解释大亚湾核电TLD监测结果的季节变化规律，利用2019—2020年大亚湾核电的气象观测站雨量数据（按季统计日均值）与TLD测量结果进行皮尔逊相关性分析，分析结果见表4。由表4可知，1～9号布放点的 TLD测量结果与降雨量在0.01水平（双侧）上显著负相关，10～16号布放点在0.05水平（双侧）上显著负相关，17～25号布放点无显著相关性。通过对表中数据进行分析，发现呈显著相关的1～16号均为草地或草地与水泥地混合，降水可显著影响土壤中的含水率。而土壤中水一方面可屏蔽部分地表辐射［15］，另一方面可影响土壤中氡的析出率［16，17］，最终导致TLD测量结果随降雨的增加而降低。17～23号布放点地面介质均为水泥地，24号布放点为沙地，降雨对土壤中的含水率影响较小，25号布放点存在日常人工浇水影响土壤含水率的情况。因此17～25号布放点未观察到TLD测量结果与雨量之间有显著相关性。可以看出，降雨是TLD季节变化的一个重要影响因素。

表4 大亚湾核电TLD测量结果和雨量的相关性分析Table 4 Correlation analysis between TLD results and rainfall around daya bay nuclear power base

为了方便在数据异常时对TLD测量结果进行解析，建议在条件允许的情况下，TLD环境监测点可与气象观测场或地面型大气辐射自动站共址，这样除了站址环境较为稳定外，还可同时获取雨量、连续瞬时γ剂量率等相关性参数。布放点的地面介质最好为泥地，且日常无人工浇水等情况。

3 结论

TLD在辐射环境监测应用中受影响的因素主要有以下几种。

（1）同一厂家生产的不同批次产品对宇宙射线及自辐照的响应差异会引起同一地点不同年度测量结果的变化，这种变化难以通过计量刻度进行修正，需要对出现较大偏差批次的TLD进行宇宙射线及自辐照修正，以保证测量结果的一致性、可比性。

（2）同一批次TLD的分散性和不同年度的刻度系数也会引起测量结果的变化，在实际布放监测前应对TLD进行选片，同一测点放置多个TLD片，以减少分散性对测量结果的影响。如果更换不同检定单位或刻度系数发生较大变化，应对测量结果的一致性进行比较，分析是否因为新刻度系数的引入而产生较大的系统误差，建议非必要不更换检定单位。

（3）测量过程的参考光源稳定性对测量结果有直接影响，测量全过程需保证参考光源读数与检定时一致。

（4）自然因素中的降雨量与在无人工浇水干预的草地或泥地上布放的TLD测量值呈显著负相关。建议布放点地面介质最好为泥地，且日常无人工浇水等情况。