深层页岩含气量评价及其差异变化——以四川盆地威荣、永川页岩气田为例

苏海琨，聂海宽，郭少斌，杨振恒，李东晖，孙川翔，卢 婷，刘 秘

1.中国地质大学(北京)能源学院，北京 100083；2.中国石化 石油勘探开发研究院，北京 102206；3.页岩油气富集机理与有效开发国家重点实验室，北京 102206；4.中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，江苏 无锡 214126

深层页岩气是我国页岩气增储上产的主要领域，目前已在四川盆地威荣、白马、泸州等地提交了探明储量，正在开展产能建设[1-2]。与中浅层页岩气井相比，深层页岩气井普遍具有压力高、产量高、递减快等特征[1]，这是因为页岩含气特征的差异还是压裂工程工艺的差异？本文主要从深层页岩的含气特征对这一问题开展研究。

页岩气通常以吸附态、游离态以及溶解态赋存于泥页岩孔隙和裂缝中，其中吸附气量和游离气量是页岩含气性评价的重要内容[3-4]。前人对页岩等温吸附实验吸附态页岩气赋存机理、游离态页岩气赋存和计算方法等开展了大量研究[4-8]。如王曦蒙等[9]在压力范围为0～30 MPa的常温下测定页岩吸附气含量；李爱芬等[10]在最高温压为80 ℃和22 MPa条件下引入新的吸附气计算公式，计算了页岩吸附量；彭泽阳等[11]则建立了适用于高压(30 ℃,120 MPa)条件下的等温吸附曲线方程。这些研究基于的等温吸附实验和孔隙度测试多在常温常压、高温常压或常温高压条件下进行，然而研究表明，四川盆地深层页岩地层温度普遍大于80 ℃，地层压力一般大于70 MPa[12-13]。这些实验忽略了温度与压力对深层页岩含气特征的控制，因此不能够有效反映深层高温、高压条件下页岩含气量的真实情况，由此建立的公式或模型已不适用对深层页岩含气量的计算。目前鲜有针对高温、高压条件页岩等温吸附实验和孔隙度的研究，这制约了对深层页岩吸附特征、游离气赋存特征的认识，也制约了深层页岩气开采方案的科学合理制定。

本文针对四川盆地深层页岩的地质特点，开展了高温、高压(60～135 ℃、10～80 MPa)条件下页岩等温吸附和孔隙度实验，计算了不同埋深条件下不同有机碳含量和孔隙度的页岩吸附气量、游离气量和总含气量的理论值并绘制了图版；同时结合威页11-1井现场解吸实验数据计算的实际含气量，对深层页岩的理论值和实测值进行对比，以期阐明深层页岩含气特征，有效评价深层页岩含气性。

1 样品、实验和计算方法

1.1 页岩样品

实验样品来自四川盆地WY23-1井、YY2井志留系龙马溪组页岩，深度为3 845～4 090 m，并对页岩样品进行了有机碳和矿物分析测试(表1)。样品的总有机碳(TOC)含量为4%～5%；矿物组成主要包括石英、黏土矿物、白云母、方解石、长石，以及少量辉石、菱铁矿、石膏。

表1 四川盆地威荣、永川地区页岩样品信息

1.2 实验原理和流程

1.2.1 高温高压吸附实验

本文采用的甲烷吸附实验是通过物质守恒的原理来测试样品的吸附量，当温度一定时，样品在不同压力下对应不同的甲烷吸附量。实验仪器和基本原理见图1。该仪器测试精度为0.01级；最高测试压力为100 MPa；最高测试温度为200 ℃；其加热方式是电热式恒温；长时间温度波动可控范围为0.1 ℃。四川盆地五峰组—龙马溪组页岩储层通常为超压地层[14]，古压力系数主体介于1.8～2.2。威远地区地层温度约为90 ℃[13,28]，地层压力为70.4～77.5 MPa；永川地区地层压力为50～75 MPa。因此，本文设置的等温吸附测试温度、压力分别为135 ℃和0～80 MPa，可以模拟实际的地层温度和压力。页岩样品粉碎至60～80目后，将压力设置为0.5，1，2，4，8，12，18，24，30，40，50，65，80 MPa13个节点，并开始测定在135 ℃下上述压力点的页岩吸附气量。实验依据国家标准《页岩甲烷等温吸附测定容积法：GB/T 35210.1—2017》。

图1 容积法等温吸附实验仪器(a-b)及原理图(c)

等温吸附实验第一次平衡和第二次平衡中，系统内气体总物质的量是恒定的，用n表示气体物质的量，则有：

n1+n2=n3+n4

(1)

式中：n1、n3为第一次和第二次平衡时参考瓶内气体物质的量，mol；n2、n4为第一次和第二次平衡时测试瓶内气体物质的量，mol。

根据气体状态方程，气体物质的量可表示为：

(2)

式中：P为系统内的压力，MPa；V为气体体积，cm3；Z为气体压缩因子，无量纲；R为摩尔气体常数，J/(mol·K)；T为系统内的温度，K。

结合式1和式(2)，自由空间体积可表示如下：

(3)

式中：P1、P2表示第一次平衡时参考瓶、测试瓶内的压力，P3、P4表示第二次平衡时参考瓶、测试瓶内的压力，MPa；Z1、Z2、Z3、Z4表示第一次平衡、第二次平衡参考瓶、测试瓶内气体压缩因子，无量纲；T1、T2表示第一次平衡、第二次平衡系统内的温度，K；Vr和Vf分别为参考瓶、测试瓶内的自由空间体积，cm3。

每个压力测试点吸附增量可以用两次平衡中的游离态气体量的变化来计算，则有：

Δn=ni1+ni2-ni3-ni4

(4)

式中：Δn为每个压力测试点的吸附增量，mol；ni1、ni2、ni3、ni4表示第i个测试点的两次平衡中的游离态气体量，mol。

其中ni1、ni2、ni3、ni4可由气体状态方程计算出来，则第i个压力点的气体吸附量可表示为：

(5)

式中：ni为第i个压力点的气体吸附量，mol。

各压力点的吸附气体体积应进行标准状态方程校正，换算到温度为0 ℃、压力为101.325 kPa下的吸附气体体积：

Vi=ni×22.4×1000

(6)

各压力点的单位质量样品的吸附量可表示为：

Va=Vi/md

(7)

式中：Va为单位质量样品的吸附量，cm3/g；Vi为吸附气体的总体积，cm3；md为页岩样品质量，g。

将实验测得的结果通过校正得到绝对吸附量值，观察绝对吸附量特征，然后用Langmuir吸附模型对计算结果进行曲线拟合，得出页岩吸附气量的理论最大值。一般情况下页岩气藏的吸附气满足固—气界面的Langmuir等温吸附机理[15-17]。本次实验应用Langmuir单分子层等温吸附的表达形式为：

(8)

式中：A为吸附在表面的分子数；a为吸附能的大小；b为总吸附位数；p为压力,MPa。

1.2.2 高温高压孔隙度实验和游离气计算

孔隙度实验所用的脉冲衰减法装置主体由上下游瓶、三轴岩心夹持器、围压泵和压力传感器构成。上下游瓶均通过三通阀分别连接三轴岩心夹持器和气源，上游瓶连接三轴岩心夹持器上端，下游瓶连接三轴岩心夹持器下端，三轴岩心夹持器由围压泵施加围压和轴压(图2)。将温度、压力划分为7个等级，从小到大分别为10 MPa和60 ℃，20 MPa和70 ℃，30 MPa和80 ℃，40 MPa和90 ℃，50 MPa和100 ℃，60 MPa和110 ℃，70 MPa和120 ℃。

图2 孔隙度实验装置

在不考虑页岩密度对页岩孔隙度的影响下，取其平均值ρ=2.6 t/m3；考虑在理想状态下，假设页岩含气饱和度Sg为100%，采用薛冰等[18]使用的计算方法，游离气含量计算公式为：

(9)

式中：Q游为页岩中游离气含量，cm3/g；φg为页岩孔隙度，%；Sg为页岩含气饱和度，%；ρg为页岩密度，g/cm3；Bg为体积系数。

其中，Bg的计算公式为：

(10)

式中：Vg为地层条件下气体的体积，m3；Vsc为地面标准状况条件下气体的体积，m3。

Vg和Vsc可用理想状态方程PV=nZRT分别导出。地层条件下温度T=273.15+t，在本次实验中，t=135 ℃；地面标准状况条件下温度T=273.15+20。由于Z是常数，无量纲，可通过比对天然气双参数(温度和压力)压缩因子图版获得，即在135 ℃下对应实验设定的压力选取不同的Z值，如表2所示。可得出：

表2 不同温压下的Z值

(11)

代入公式(9)，化简得：

(12)

由表(1)读取本次实验所选WY23-1井页岩有机质含量为4%，样品1和样品2的取样深度分别为3 847.65 m和3 847.15 m；YY2井页岩有机质含量为5%，取样深度位于4 089.97 m。在公式(12)中，压力以及天然气压缩因子都已知，只有孔隙度未知，可通过实验获取，故可以直接计算出在不同埋深下游离气含量，并观察其变化特征。

1.2.3 现场解吸实验

为了获得页岩的真实含气量，目前采用现场解吸的方法。总含气量为损失气量、解吸气量和残余气量之和[19-21]。本文采用李东晖等[22]发明的一种考虑气藏特征的页岩含气量计算方法计算页岩总含气量，该方法综合考虑页岩气藏特征、储层类型及特征、孔隙结构、孔喉大小、气藏压力、取心时间、解吸气含量和解吸时间等因素。

2 实验结果

2.1 高温高压页岩含气量

2.1.1 吸附气含量

过剩吸附曲线反映的是在给定条件下实验测量的吸附气变化情况，在一定压力条件下过剩吸附气量开始降低；而绝对吸附曲线是在实测的过剩吸附曲线基础上通过校正得到的，反映了高温高压的地层条件下页岩中甲烷的吸附气含量[19]，在增压过程中吸附气量有增加趋势，但当压力增加到一定程度，吸附量将达到饱和，表现为绝对吸附增量降低并逐渐趋于平缓。

WY23-1井龙马溪页岩在135 ℃下过剩吸附气随压力升高呈先增后减的变化趋势(图3)。压力小于18 MPa时，过剩吸附气量随压力增加急剧上升，在18 MPa达到峰值，吸附量为2.3 cm3/g；当大于18 MPa小于50 MPa时，过剩吸附量随压力增加呈递减趋势；当再继续加压时，吸附量仍然减小但趋于平缓。此时在80 MPa下过剩吸附量约为0.38 cm3/g。通过对过剩吸附气进行校正可以得到绝对吸附曲线，随压力增加绝对吸附气呈递增趋势。当压力小于18 MPa时绝对吸附气增加趋势明显，在18 MPa时绝对吸附量为3.5 cm3/g；当压力大于18 MPa，随压力增加绝对吸附气增加缓慢，在80 MPa达到最大吸附量4.46 cm3/g(图3a)。YY2井页岩的过剩吸附曲线与绝对吸附曲线情况类似(图3b)。这种曲线形态反映了甲烷单分子层吸附机理，运用Langmuir吸附模型拟合绝对吸附曲线，可以获得该温压条件下的最大吸附气量。

图3 四川盆地威荣、永川地区龙马溪组深层页岩等温吸附曲线(135 ℃,0～80 MPa)

2.1.2 游离气含量

为了计算高温高压条件下页岩的游离气含量，首先测试了不同温度和压力条件下孔隙度的变化情况(图4)。以WY23-1井样品2为例，随着埋深(压力)的增加，游离气含量也逐渐增加，在埋深小于2 000 m时随压力增加游离气含量急剧增加，大于2 000 m以后增加趋势逐渐变缓，最大达6.8 cm3/g(图5)。YY2井计算结果表明，在埋深小于1 200 m时随压力增加游离气含量增加明显，大于1 200 m压力增加趋势逐渐变缓，游离气最大值为3.1 cm3/g(图5)。威远地区WY23-1井龙马溪组深层页岩游离气含量明显大于永川地区YY2井的深层游离气含量。

图4 四川盆地威荣、永川地区龙马溪组深层页岩孔隙度变化(10～70 MPa,60～120 ℃)

图5 四川盆地威荣、永川地区WY23-1井和YY2井龙马溪组页岩游离气含量(135 ℃，0～80 MPa)

由于龙马溪组页岩有机质达到了高—过成熟(Ro为2.0%～4.59%)[23]，具有“游离气和吸附气共同主导”的特征[24]，溶解气含量微小，仅占1%，为了便于计算，故对其不做考虑。因此，页岩理论总含气量为游离气含量的理论值和吸附气含量的理论值之和，即：Q总(理论)=Q吸(理论)+Q游(理论)。

(1)WY23-1井龙马溪组页岩的理论总含气量图版。WY23-1井页岩总含气量随埋深(压力)的增加呈增加趋势(图6a)。样品1在埋深达到2 000 m时，增量开始渐渐减小，之后趋于平缓，测得总含气量最大为10.39 cm3/g。当埋深为0～550 m时，测得的吸附气含量大于游离气含量；在埋深超过1 000 m后，此时的游离气含量明显大于吸附气含量。样品2的总含气量变化特征与样品1类似，当埋深超过2 000 m以后，总含气量增量减小，曲线逐渐变缓，最大总含气量为11.17 cm3/g。由于页岩吸附能力和孔隙度的差异，埋藏深度小于1 000 m时，吸附气含量大于游离气含量；埋藏深度超过1 000 m后，游离气含量大于吸附气含量。WY23-1井龙马溪组页岩在埋深为3 500 m时，吸附气含量为4.22 cm3/g，游离气含量为5.99 cm3/g，总含气量为10.21 cm3/g；在埋深为4 000 m时，吸附气含量最大为4.23 cm3/g，游离气含量为6.19 cm3/g，总含气量为10.42 cm3/g；在埋深为5 000 m时，吸附气最大至4.44 cm3/g，游离气最大值为6.42 cm3/g，总含气量为10.82 cm3/g。

(2)YY2井龙马溪组页岩的理论总含气量图版。YY2井页岩总含气量随埋藏深度(压力)的增加呈递增趋势(图6b)。由于永川地区页岩孔隙度比较小，页岩的吸附能力较大，该井含气量总体表现为吸附气含量大于游离气含量。埋藏深度超过1 200～1 300 m时，游离气含量的增量幅度逐渐降低，吸附气和总含气量的增量也趋于平缓；在埋深为3 500 m时，吸附气含量为3.64 cm3/g，游离气含量为2.81 cm3/g，总含气量为6.45 cm3/g；在埋深为4 000 m时，吸附气含量为3.72 cm3/g，游离气含量为2.92 cm3/g，总含气量为6.64 cm3/g；在埋深为5 000 m时，吸附气含量为3.83 cm3/g，游离气含量为3.01 cm3/g，总含气量为6.84 cm3/g。

图6 四川盆地威荣、永川地区龙马溪组页岩含气量图版(135 ℃,0～80 MPa)

2.2 现场解吸气量

以威荣地区WY11-1井为例进行现场解吸实验(表3)。样品取样深度为3 745～3 757 m，对页岩解吸的时间为660～740 min，平均713 min。测得页岩质量平均为3 286 g，提钻时间为390 min和460 min两个时间段，页岩在地表暴露的时间为60 min。通过现场解吸实验测得WY11-1井解吸气量为0.8～1.3 cm3/g，平均解吸气量为0.94 cm3/g；埋深在3 745～3 750 m时解吸气量小于1 cm3/g，埋深大于3 750 m时，则解吸气量普遍大于1 cm3/g。

表3 四川盆地威荣地区WY11-1现场解吸气含量

在现场解吸实验过程中，由于深层页岩埋深大、地层压力大，取心提钻时间长，导致页岩气在提钻过程中大量散失，常规损失气算法得出的结果多样，无法满足深层页岩含气量计算的需要。因此，需要采用考虑气藏特征的页岩含气量计算方法。以威—荣地区WY11-1井为例，假设页岩孔隙中气液接触角为60°，气液张力为0.06 N/m，地层压力为65 MPa，可得大于最小毛细管压力的比例为61%，地面压力为0.095 MPa，储层温度为388.15 K，地面温度为296.55 K，地层温压下的压缩因子为0.99，地面温压下的压缩因子为1.38，实验测得的平均含气饱和度为68%，页岩密度一般为2.55 g/cm3，孔隙度平均为5.11%，通过公式可计算出页岩的瞬间损失气量。依据解吸气量和解吸时间计算了解吸速率，依据提钻时间、地面暴露时间计算出提钻过程中和地面暴露时的损失气量，将瞬间损失气量和提钻过程中的损失气量相加为总损失气含量。WY11-1井的总天然气含量为损失气量、现场解吸气量和残余气量三者之和，得到总含气量最大值为5.95 cm3/g，最小值为3.29 cm3/g，平均值为4.52 cm3/g(图7)。

图7 四川盆地威荣地区WY11-1井实际含气量

3 讨论

本次实验模拟了深层页岩高温高压条件下等温吸附气含量，并基于高温高压条件下的孔隙度计算绘制了游离气含量图版，同时根据现场解吸数据采用考虑气藏特征的含气量方法计算了深层页岩含气量。与前人研究相比，本次研究的边界条件更加接近地下高温高压的地质环境，评价结果能够更加客观反映深层页岩的含气量。由于页岩品质、埋深、温压条件的变化，不同地区、不同层段页岩的含气量也有一定的差异。

3.1 深层页岩含气性及其差异变化

3.1.1 中浅层和深层页岩含气结构对比

中浅层页岩气以焦石坝、长宁气田为例。焦石坝页岩气田在埋深2 000～3 000 m时，测得吸附气占总含气量的比例为46%～69%，平均56%；游离气占31%～54%，平均44%[25]。川南长宁页岩气田在2 500～3 000 m吸附气含量为0.58～3.08 m3/t，平均为1.80 m3/t，吸附气基本占总含气量的50%以上[26-27]；埋深增加到3 500～4 000 m时，测得的吸附气占总气量的38%，游离气占总含气量的62%；当埋深进一步达到4 000～6 000 m范围时，此时测得的吸附气和游离气含量大于中浅层的含气量，吸附气的占比要小于中浅层，游离气含量开始大于吸附气含量。WY23-1井在4 000～6 000 m范围内测得吸附气含量约占总含量的35%～40%，游离气则占总含量的60%～65%。这表明在深层游离气/吸附气比值要高于中浅层的游离气/吸附气比值。在YY2井龙马溪组浅层，页岩吸附气含量基本上占总含气量的66%～70%，明显大于游离气量。

3.1.2 WY23-1和YY2井含气量对比

受不同地质条件的影响，不同地区理论计算的页岩含气量差异较大。WY23-1井在3 500 m处页岩总含气量约为10.21 cm3/g，在4 000 m处为10.42 cm3/g，在5 000 m处达到10.82 cm3/g；YY2井页岩在3 500 m处页岩总含气量为6.45 cm3/g，在4 000 m处为6.64 cm3/g，在5 000 m处达到6.84 cm3/g，说明威远地区埋深大于3 500 m的深层页岩含气量大于永川地区。吸附气和游离气比例差异也较大(图6)，埋藏深度小于3 000 m时，WY23-1井的吸附气/游离气比为(40%～54%)∶(46%～60%)，YY2井的吸附气/游离气比则为(57%～66%)∶(34%～43%)；当埋深大于3 500 m时，WY23-1井的吸附气占比递减明显，在深层页岩气主要以游离气为主，而YY2井在深层时页岩气基本上仍以吸附气为主；在4 000～6 000 m的深度范围内，WY23-1井的吸附气/游离气接近30%∶70%，相比浅层吸附气减少了30%，YY2井的吸附气/游离气比则为60%∶40%，相比浅层吸附气只减少了10%。总体而言，YY2井吸附气所占比例无论是在浅层还是深层都要大于WY23-1井。造成这种吸附气/游离气比值的差异从实验结果来看，是由于测得的永川地区深层页岩孔隙度比较低，平均只有2%。威远地区属于含灰硅质页岩，溶蚀孔隙大量发育，孔隙度很大[28-29]；永川地区压实强烈且溶蚀孔隙发育差，现今孔隙度较低[30]，这就导致WY23-1井页岩计算的游离气含量较大，实际地质条件下含气量较低(图8)。永川地区页岩中发育大量裂缝，游离气可能会沿着裂缝散逸出去[1]，使得YY2井龙马溪组页岩的吸附气含量高于游离气含量。

由于深层页岩气井压裂后的裂缝缝高和缝宽均较小，改造体积也明显小于中浅层页岩气井[1]，并且由于很高的闭合压力，导流能力递减快，长期导流能力难以维持[31]，加上本文研究得出的深层页岩气游离气占比较高，这就合理地解释了深层页岩气井试采产量高、但稳产能力较差的原因。

3.2 理论与实际对比

前人通过地层水、天然气组分等研究，认为威远地区龙马溪组页岩气保存条件复杂。通过溶蚀孔隙的形成机制也发现这一地区的原生页岩气藏遭到了一定程度的破坏[32]。本文对WY11-1井(WY23-1和WY1-1井均位于威荣页岩气田，相距仅5 km，地质条件类似，具有可比性)进行了现场解吸计算，在3 745～3 757 m范围内实际含气量平均为4.52 cm3/g，对照图6a理论含气量约为10.3 cm3/g。实际含气量的计算方法是考虑了气藏特征，焦石坝超压页岩气藏JY1井的计算结果与依据焦石坝页岩气井生产特征计算法的结果吻合度较好，能满足深层超高压页岩气藏含气量的计算[23]。而在威荣地区的实际含气量却明显低于理论值，说明有近50%的气体在地质历史时期散失，这进一步说明了这一地区页岩气地质保存条件复杂。因此，在后期工作中，建议加强构造演化、页岩生排烃史、地层水特征、天然气组分等页岩气保存条件的研究，寻找保存条件相对较好的地区。

4 结论和建议

(1)基于高温高压条件下页岩等温吸附实验和孔隙度计算的页岩理论含气量随着地层压力的升高而增加，当地层压力达到80 MPa时，游离气含量达到最大值，平均为6.8 cm3/g，吸附气含量最大值为4.5 cm3/g，分别约占总含气量的60%和40%。

(2)深层页岩含气量随埋深增加而增加，达到一定深度时趋于平缓，游离气/吸附气比例随深度增加逐渐增加。由于页岩吸附气含量和孔隙度的不同，不同地区页岩的吸附气/游离气比差别较大，威荣地区WY23-1井吸附气/游离气比由浅层的7∶3变为深层的接近于3∶7，永川地区YY2井吸附气/游离气比由浅层7∶3变为深层的6∶4。

(3)基于现场解吸实验实际计算的WY11-1井3 500 m以深(3 745～3 757 m)的总含气量最大值为5.95 cm3/g，最小值为3.29 cm3/g，平均值为4.52 cm3/g，与理论总含气量10.3 cm3/g相比，有近50%的气体在抬升过程中散失，在一定程度上说明了威荣页岩气田保存条件的复杂性，建议加强保存条件的研究。