巴西桑托斯盆地早白垩世微生物碳酸盐岩沉积环境与成因*

朱奕璇 张忠民 张德民

微生物碳酸盐岩在时代和地域上分布广泛并蕴藏着巨大的油气资源，是当前全球油气勘探的新领域、新热点之一(Mancinietal., 2000; Kattah, 2017; 吕修祥等, 2009; 杜金虎等, 2013; 罗平等, 2013; 郑剑锋等, 2021)。巴西桑托斯盆地于2006年发现了Lula(原Tupi)早白垩世盐下微生物碳酸盐岩深水巨型油田，揭开了盐下微生物碳酸盐岩大规模勘探的序幕，随后陆续发现了Jupiter、Carcara、Libra等数十个亿吨级油气田(朱伟林等, 2017; Bruhnetal.，2017; 张宁宁等, 2018; 李鹭光等, 2020; 张忠民等, 2020)，已发现可采储量约157亿吨(IHS，2020)，成为近十年来全球发现储量超过10亿桶的超大油田最多的地区，显示该领域巨大的油气资源潜力(马中振等, 2011; 汪新伟等, 2013; 张忠民等, 2020)。

随着勘探的不断发现，桑托斯盆地早白垩世Barra Velha(BVE)组微生物碳酸盐岩沉积环境和成因也成为近年来颇受关注的热点问题(Buckleyetal., 2015; Wright and Barnett, 2015; Wright and Tosca, 2016; Chafetzetal., 2018; Gomesetal., 2020)。关于微生物碳酸盐岩形成环境是海相还是湖相，不同学者有不同认识。Wright and Barnett (2015)将南大西洋两岸盆地下白垩统解释为非海相碳酸盐岩沉积；Muniz and Bosence (2018)将盆地早白垩世解释为局限沉积环境；Pietzschetal. (2020)推断BVE组沉积期的沉积环境为封闭湖盆水体。微生物碳酸盐岩成因方面也有不同认识。Wright and Barnett (2015)根据岩相类型以及米级旋回特征，认为其为非生物成因，岩相类型主要受控于湖水化学条件的变化影响。Chafetzetal. (2018)认为细菌群落引发的沉淀是形成微生物球粒灰岩的主要因素。de Andrade Nevesetal. (2019)将BVE组分为三段，并推断岩相变化受湖盆水位变化影响。De Paula Fariaetal. (2017)通过正演模拟桑托斯盆地微生物碳酸盐岩沉积过程，认为沉积速率和水平面变化是影响微生物岩形成的关键因素。Gomesetal. (2020)依据桑托斯盆地微生物岩相组合特征及氧化物变化趋势，建立了受水位变化及水体性质变化影响的微生物岩发育模式。上述研究成果在BVE组微生物碳酸盐岩沉积环境和成因等方面取得了很好的认识，然而，BVE组上、中、下段不同沉积时期的岩性特征和发育规律不同，其湖盆开放程度、古盐度、古气候等沉积环境的差异性还有待深化，以及不同类型微生物岩的沉积成因研究还不够深入。

本文总结了桑托斯盆地早白垩世微生物岩碳酸盐岩特征，优选岩样42块，开展了锶同位素、碳氧稳定同位素、主量元素和微量元素分析测试，系统研究了BVE组上、中、下段不同沉积时期的水体封闭性、古盐度、古气候、氧化还原条件等沉积环境特征及变化规律，探索了不同类型微生物碳酸盐岩的成因并建立了成因演化模式。该研究对认识桑托斯盆地早白垩世微生物碳酸盐岩的分布规律以及该领域的油气勘探具有重要指导意义，也为南大西洋两岸相似盆地碳酸盐岩研究提供借鉴。

1 区域地质背景

桑托斯盆地(Santos)位于巴西东南部海上，南大西洋西岸(图1)，是巴西最大的被动边缘盆地之一。盆地东北面与坎波斯盆地(Campos)以Cabo Frio Arch为界，南面以Sao Paulo Arch为界，东南边界为Charcot Sea Mounts，长约800km，宽约600km，面积约32×104km2。

桑托斯盆地形成于冈瓦纳大陆裂解和南大西洋张开(Moulinetal., 2010)，随着南大西洋自北向南裂开，盆地主要经历了裂前、裂谷、坳陷、被动大陆边缘四期构造演化阶段。晚侏罗世之前裂前内克拉通阶段，岩浆活动强烈，主要为干旱气候下的冲积扇体系；早白垩世贝利阿斯-早阿普特期裂谷阶段，古大陆从南向北裂解，盆地在拉张作用下形成的一系列地堑地垒；在此构造格局上，早白垩世晚阿普特期为坳陷阶段，盆地进入热沉降期，以干旱、局限沉积环境为特征。到阿尔比期-新生代，伴随着板块的进一步裂解，海水涌入，盆地进入了漂移阶段，由浅水碳酸盐岩台地沉积环境逐渐演变为被动陆缘开阔海洋环境(de Mio, 2005; Moreiraetal., 2007; de Andrade Nevesetal., 2019)。构造活动使盆地形成了自西向东依次为近岸低坳带、中部低隆带、近海低坳带、外部高隆带、远洋高隆带的构造格局(张忠民等, 2020)。

桑托斯盆地基底由前寒武纪的变质岩结晶基底构成。盆地早白垩世裂谷期主要为河湖相沉积体系，早期以一套富含有机质的湖相页岩Picarras(PIC)组沉积为主，晚期主要为Itapema(ITP)组湖相介壳灰岩沉积，与上覆BVE组之间为区域不整合Pre-Alagoas Unconformity(DPA)。裂谷末期，由于Walvis海岭的阻隔，裂谷和正常海水的连通有限，使南大西洋中段盆地处于局限沉积环境，BVE组以微生物碳酸盐岩沉积为特征，BVE组内部发育局部不整合Intra-Alagoas Unconformity(DIA)，是裂谷期和坳陷期的分界面(Wright and Barnett, 2015)。坳陷期末，由于阻隔作用和干旱气候条件下，形成强烈蒸发环境，广泛沉积了一套Ariri组膏盐岩，与下伏地层BVE组为区域不整合接触(盐底不整合，Unconformity of Salt Base, UCS)(de Andrade Nevesetal., 2019; Gomesetal., 2020)。

根据区域不整合(DPA和UCS)和局部不整合(DIA)，并结合岩性变化特征，将BVE组划分为两个三级层序，每个层序由水体向上变深和向上变浅旋回组成(Gomesetal., 2020)。由此，可以将BVE组可进一步分为上、中、下三个段(图2)。

图2 桑托斯盆地下白垩统BVE组地层综合柱状图

2 岩石学特征

通过对12口井的533块井壁取心、102m钻井取心以及917块薄片等资料研究分析，BVE组岩石类型以微生物碳酸盐岩为主(占比95%以上)，其间夹少量薄层颗粒碳酸盐岩。微生物碳酸盐岩岩石类型可细分为叠层石灰岩、球粒微生物岩和层纹岩三类。

叠层石灰岩在岩心上呈直立生长的树状叠层结构(图3a)。通过镜下观察，根据树状结构的长宽特征，可进一步划分为树枝状叠层石和灌木状叠层石(图3b, c)。树枝状叠层石镜下呈细长的树枝状结构，单个结构高度远大于宽度，呈窄长形，整体表现为同方向直立向上生长。灌木状叠层石高宽比较小，单个结构形态更宽大，整体呈灌木状结构，表现为直立向上堆叠形态。这些树枝状或灌木状格架主要由方解石构成，正交偏光下可见波状消光现象。

图3 桑托斯盆地下白垩统BVE组碳酸盐岩岩性特征

球粒微生物岩主要呈分散在深色基质中的小球粒结构，微生物球粒大小不一，直径在0.5～2mm范围内变化，圆度高(图3d)。微生物球粒由方解石构成，正交偏光镜下呈典型十字消光现象(图3g)。球粒结构间的深色细粒填充物主要为有机质、富镁黏土及泥晶基质。

层纹岩主要由细颗粒、云母、黏土和有机质构成，具有明暗相间的层纹状结构，根据纹层结构和起伏形态，可分为微齿状层纹岩和平滑状层纹岩(图3e, f)。岩心上微齿状层纹岩呈浅褐色，纹层呈微小齿状(图3e)；镜下可观察纹层具有不规则的起伏(图3h)。平滑状层纹岩呈青灰色，纹层较为平滑(图3f)；镜下纹层起伏小，呈近水平状(图3i)。

颗粒灰岩可分为砾屑灰岩和砂屑灰岩，颗粒成份主要以微生物碳酸盐岩碎屑为主。砾屑灰岩主要分布在BVE组上段，通常以薄层夹发育于叠层石灰岩之间或与叠层石灰岩互层。砾屑成分由破碎的叠层石或微生物球粒构成，砾屑通常大于2mm，边缘形态不规则，粒间孔发育(图3j, k)。砂屑灰岩主要以薄夹层形式发育于 BVE组下段，砂屑大小不一，多在0.2～0.5mm之间(图3l)。

BVE组岩性分布在纵向上具有明显分层性和规律性(图4)。BVE下段以层纹岩广泛发育为特征，部分区域夹薄层砂屑灰岩；下段下部以平滑状层纹为主，上部主要发育微齿状层纹岩。BVE组中段以球粒微生物岩发育为特征，部分区域夹薄层层纹岩或叠层石灰岩。BVE组上段叠层石灰岩广泛发育，并夹有薄层砾屑灰岩或少量微齿状层纹岩。

图4 桑托斯盆地下白垩统BVE组岩性特征连井剖面图

3 样品与方法

3.1 样品采集

选取样品进行锶同位素、碳氧稳定同位素、主量元素和微量元素测定，以便于研究微生物碳酸盐岩沉积时期古气候、古盐度等沉积环境变化特征。

样品选自桑托斯盆地外部高地带深水钻井A井BVE组与其下伏地层ITP组(ITP组样品用于对比)。用于锶同位素测定的11个样品选自BVE组上、中、下段，样品数为4个、3个和4个。用于碳氧稳定同位素、主量元素和微量元素测定的样品，以平均12m为间隔(仅个别取样点由于样品有限，间隔为21m)，共优选岩屑样品31个，其中包括BVE组上段12个、中段7个、下段7个，以及ITP组样品5个。

3.2 分析方法

在实验分析前，首先对所有42个岩屑样品进行了去杂处理，抽提了岩样中的原油。在显微镜下对样品进行挑选，以保证去除钻井液残留物及其他污染物。在相应采样点选取岩样制成薄片进行镜下观察。

锶同位素测试分析在巴西南大河州联邦大学完成，使用多接收等离子体质谱仪MC-ICP-MS Neptune对11个样品进行测试分析，使用标样NBS-987(SrCO3)进行校正。

碳氧稳定同位素测试分析在巴西伯南布哥联邦大学完成。样品被研磨至80目，使用Delta V Advantage型同位素比质谱仪完成测试，测试结果以VPDB(Vienna Pee Dee Belemnite)为标准，δ13C测试精度为±0.05‰，δ18O的测试精度为±0.07‰。

主量元素和微量元素的测试分析在SGS Geosol公司完成，分别使用ICP-OES原子发射光谱和ICP-MS电感耦合等离子质谱仪，共测试分析元素36种。标样由圣保罗技术研究所(IPT)提供，选用标样IPT-44、IPT-53和IPT-72(p>0.05;置信度95%)。

4 测试结果

4.1 锶同位素

一般认为锶同位素组成不因物理、化学及生物影响发生同位素分馏作用，主要受锶来源影响，因而碳酸盐岩中的锶同位素是通常被用作指示古流体和古环境的重要参数。根据测试结果(表1)，BVE组87Sr/86Sr值范围为0.706405～0.713699，均值为0.711861。BVE组下、中、上段均值分别为0.712704、0.710413和0.712105，特别是BVE组中段沉积期，锶同位素值明显低于下段和上段，说明各段之间沉积环境存在明显差异。

表1 BVE组微生物碳酸盐岩样品锶同位素分析测试结果

4.2 碳氧稳定同位素

碳酸盐岩中的碳氧稳定同位素对于沉积时期的古水体封闭性、古盐度及古温度具有重要指示意义。桑托斯盆地BVE组微生物岩原始沉积格架保存完整，并未遭受强烈的硅化和白云岩化作用改造(Salleretal., 2016; Herlingeretal., 2017)。Pietzschetal. (2018, 2020)认为桑托斯盆地BVE组微生物岩岩样中方解石和白云石含量的变化对碳氧同位素值影响很小，并推断认为部分白云石矿物是在沉积和早期成岩阶段与方解石共同形成的。因此，本研究采用全岩样进行碳氧稳定同位素测试分析，结果能够反映沉积期的沉积环境。选自BVE组和ITP组的31个样品碳氧稳定同位素测试结果表明(表2)，δ13C和δ18O分布范围分别为-14.9‰～2.3‰和-12.8‰～2.8‰，且BVE组碳氧同位素值要高于ITP组。BVE组不同层段碳氧同位素值存在差异。BVE组下段δ13C和δ18O分布范围分别为-2.1‰～1.3‰和-2‰～1.0‰，均值分别为-0.1‰和-0.3‰。BVE组中段碳氧同位素值相比下段偏负，其δ13C和δ18O分布范围分别为-14.9‰～1.2‰和-12.8‰～0.9‰，均值分别为-3.6‰和-3.1‰。BVE组上段碳氧同位素值相比下段和中段偏正，δ13C和δ18O分布范围分别为-5.5‰～2.3‰和-2.6‰～2.8‰，均值分别为0.8‰和1.3‰。

根据方解石与水的氧同位素分馏公式1000lnɑcalcite-water=18.03×103/T-32.42(Kim and O’Neil, 1997)，可以估算沉积时期古水体的氧同位素值(δ18OwaterVSMOW，以标准平均海水VSMOW为标准，换算公式根据Brandetal., 2014)，从而判定古水体的蒸发强度。其中古温度的确定借鉴了前人研究成果，Fariasetal. (2019, 2021)用团簇同位素测得BVE组沉积时期的古温度范围49.57～72.9℃，认为温度范围变化大且过高可能受沉积时热液的影响。Pietzsch (2021)认为团簇同位素在成岩作用或后期热液作用影响下可能经历了同位素重排，因而Fariasetal. (2019)测定的古温度范围可能偏高。Bahniuketal. (2015)用团簇同位素分别测定巴西Parnaiba盆地下白垩统Codo组钻井岩样和露头岩样古温度，认为钻井岩样古温度偏高(普遍大于45℃)可能是受埋藏作用的影响，露头岩样古温度范围在27.2～40.8℃，符合赤道至亚热带高盐度环境温度变化范围(Vasconcelos and McKenzie, 1997; Rumbelsperger, 2013)。综合前人研究，本文采用古温度35℃计算古水体的氧同位素值。根据计算结果(表2)，BVE组样品δ18Owater值幅度变化大，范围为-8.44‰～7.18‰，均值为4.04‰，高于ITP组(均值3.75‰)。BVE组下、中、上段分别为4.09‰、1.26‰和5.63‰，δ18Owater值表现为先减小、后增大的趋势。

表2 BVE组微生物碳酸盐岩和ITP组介壳灰岩样品碳氧稳定同位素分析及古盐度计算数据

利用Keith and Weber (1964)古盐度公式Z=2.048×(δ13C+50)+0.498×(δ18O+50)计算BVE组和ITP组沉积期的水体古盐度变化。此公式通常被用来区分淡水环境(Z<120)和海水环境(Z>120)，广义上也是用来区分淡水和咸水环境。根据计算结果(表2)，BVE组Z值的变化范围为90～133，平均值为126，整体高于ITP组(均值为124)。BVE组从下段到上段，Z值整体表现为先逐渐变小后逐渐变大的趋势。

4.3 主量元素和微量元素

元素地球化学已被广泛应用于碳酸盐岩沉积环境分析，用于揭示古气候、氧化还原条件、古盐度等(陈洪德等, 2011; 林良彪等, 2017; Tangetal., 2020; 郑剑锋等, 2021)。主量元素和微量元素测试分析结果如表3所示，其中Ca元素24个样品未得到分析测试结果，主要因为样品Ca元素含量超过了测试分析方法的上限(大于15%)。

表3 BVE组微生物碳酸盐岩和ITP组介壳灰岩样品主量元素(wt%)和微量元素(×10-6)测试分析结果

测试结果表明，主量元素中Ca、Mg元素较为富集。在BVE组，Ca的含量(>13.50%)远高于Mg的含量(平均3.13%)，也说明该沉积环境以灰岩沉积为主。Al、Fe、Ti三种元素均在BVE组中段含量较高，上段和下段含量相对较低。Mn元素含量均值从BVE组下段到上段分别为0.05%、0.09%、0.19%，呈逐渐增加趋势。

微量元素中Ba和Sr两种元素较为富集，BVE组分布范围为分别5400×10-6～85800×10-6和1090×10-6～2610×10-6，均值分别为27408×10-6和1974×10-6。与粘土和有机质富集相关的三种元素Cr、Ni、V含量在BVE组内变化规律一致，整体表现为中段含量高于上段和下段。Cu、Zn元素含量在BVE组中段较高，下段和上段含量较低。Pb元素对古水深具有指示意义，Pb元素含量高说明水体相对较深(熊小辉和肖加飞, 2011; 郑剑锋等, 2021)。Pb元素含量在BVE组下段低，中段逐渐变高，上段也呈现由低变高的变化趋势。

5 讨论

5.1 古沉积环境

地球化学特征是反映古沉积环境的最重要指标。为进一步深入研究BVE组不同时期的沉积环境，应用锶同位素、碳氧稳定同位素、主要元素和微量元素分析测试结果，结合岩性、古生物资料，从水体封闭性、水体深度变化、古盐度、古气候、陆源碎屑注入及氧化还原条件等方面探讨早白垩世BVE组沉积时期古环境及其演化特征。

5.1.1 水体封闭性和深度

锶同位素通常作为区别海相和非海相沉积环境的标志。前人对全球显生宙古海洋的锶同位素研究表明，白垩纪古海洋87Sr/86Sr比值区间为0.7071～0.7080，早白垩世古海洋87Sr/86Sr比值区间为0.7073～0.7077(Veizeretal., 1999)。研究区下白垩统BVE组沉积期87Sr/86Sr平均值为0.711861，远高于全球早白垩世古海洋锶同位素比值，说明研究区早白垩世沉积环境有别于同时期的海洋环境，可以推断此时期的沉积水体并不与海洋沟通，沉积环境处于相对独立的系统。此外，在研究层段内，并未发现典型的海相生物，可以推断早白垩世为非海相局限环境。

水体封闭性通常用碳氧稳定同位素作为分析和评估依据(Ricketts and Anderson, 1998; Leng and Marshall, 2004; Tangetal., 2020)。有学者认为，水体封闭性越强，δ18O和δ13C的相关性越高(Talbot, 1990; Li and Ku, 1997)。对BVE组26个碳氧同位素测试结果做相关性分析，相关系数为96.5%，相关性较强，反映了封闭水体特点。前人对全球不同盆地碳酸盐岩碳氧同位素特征的研究表明，当碳氧同位素值呈现从偏负到偏正的变化趋势时，沉积环境表现为由开阔湖盆到封闭湖盆的变化(Talbot and Kelts, 1990; Tangetal., 2020)。根据碳氧同位素交汇图(图5)，BVE组测试样品点主要分布在第一象限(n=15)和第三象限(n=9)，表明BVE组沉积环境属于半封闭-封闭湖盆。BVE组下段样品点碳氧同位素值在-2‰～1‰之间，表明此沉积期为半封闭-封闭湖盆环境；BVE组中段碳氧同位素值整体更为偏负，表明该沉积期湖盆封闭性变弱，可能是淡水注入或与广海间歇连通导致，表现为半封闭湖盆。BVE组上段80%测试样品点分布在第一象限，说明碳氧同位素组分较重，表明此时期沉积水体封闭性更强，表现为封闭湖盆环境。

图5 桑托斯盆地BVE组微生物碳酸盐岩样品碳氧同位素交汇图

通过微量元素Pb含量变化(图6)，结合岩性特征，可以推断BVE组沉积时期的古水深变化。BVE组下段下部Pb含量较高，以平滑状层纹岩为主，表明下段早期水体较深；下段上部Pb含量降低，主要发育微齿状层纹岩夹少量薄层颗粒灰岩，推测下段晚期水体逐渐变浅。BVE组中段Pb含量再次增加，主要以球粒灰岩沉积为主，推测伴随水体和陆源碎屑物质注入，水体再次变深。BVE组上段Pb含量低，主要沉积叠层石灰岩夹薄层砾屑灰岩，表明水体再次变浅且相对稳定。

图6 BVE组微生物碳酸盐岩与ITP组介壳灰岩地球化学参数变化趋势图

5.1.2 古盐度

古盐度是古沉积环境的要素之一，可以通过古生物和地化指标等进行判别。大量薄片镜下观察表明，BVE组只观察到了非海相古生物介形虫(图7a, b)、藻结构及一些丝状体，未发现正常盐度的海相生物化石和淡水生物化石。而其下伏ITP组观察到大量双壳类(图7c, d)及少量介形虫古生物化石。介形虫为广盐度生物，可在半咸水和咸水环境生存，也可在高盐度环境存活。双壳类对水体盐度容忍度较低，为典型的半咸水环境生物。由此表明，ITP组沉积时期为半咸水环境，BVE组沉积时期逐渐变为超咸水环境。

图7 桑托斯盆地下白垩统BVE组和ITP组古生物特征

古盐度Z值计算结果显示(表2)，BVE组和ITP组的平均Z值(分别为126和124)都大于120，表明BVE组和ITP组沉积时期都是咸水沉积环境。从ITP组到BVE组Z值有增大趋势，可能是强蒸发作用和湖盆封闭导致水体不断咸化、古盐度增大所致。但BVE组中段部分Z值低于120，推测中段沉积时期受间歇性水体注入的影响，水体淡化、古盐度降低。

微量元素Sr/Ba比值和Fe/Mn比值也常被用来评价古盐度(Walker and Price, 1963; Walker, 1968; Adamsetal., 1965)。当水体的盐度增加，Ba离子易形成硫酸钡而发生沉淀，导致Sr/Ba比值较高，指示高盐度环境；而Fe/Mn则是比值越小指示盐度越高。从图6中可以看出，BVE组上段和下段Sr/Ba比值明显高于ITP组和BVE组中段，而Fe/Mn比值，则是BVE组上段和下段较低，其次为ITP组，BVE组中段相对较高，可以推测ITP组沉积时期为正常海水盐度，进入BVE组沉积时期，由于强蒸发作用导致BVE组下段和上段高盐度水体环境，BVE组中段盐度降低可能是由于此时期淡水注入的影响。

5.1.3 古气候

不同于海相碳酸盐岩沉积，湖相沉积系统对气候变化的反映更为敏感(Wright and Rodriguez, 2018)。水体中的氧同位素组成受水体蒸发和注入(降水)的影响，能够间接反映古气候变化。在蒸发强烈干旱环境下，水体中较轻组分的16O优先被蒸发脱离水体，导致水体中保留了更多重组分18O，使得δ18O更为富集；而在相对潮湿气候下，河流或大气降水对水体进行供给补充，将更多的轻质组分带入水体。根据沉积时期古水体氧同位素(δ18Owater)计算结果(表3)，BVE组中段δ18Owater值最低，其次为下段，上段δ18Owater值最高，表明BVE组下段为强蒸发环境，中段由于潮湿气候环境，蒸发作用减弱，上段又变为更为强烈蒸发环境。

主量元素Fe/Mn比值也常被用来作为古气候的评价指标，比值高反映较为潮湿的气候，比值较低则反映较为干旱气候(Tangetal., 2020)。依据Fe/Mn比值的相对变化(图6)，可以推断BVE下段沉积早期为相对潮湿气候，晚期逐渐演变为干旱气候；BVE中段沉积期，随着Fe/Mn比值的不断升高，再次演变为相对潮湿气候；BVE上段沉积期Fe/Mn比值更低，表明进入了极度干旱的气候条件。

5.1.4 陆源碎屑注入

主量元素Al、Ti的迁移能力较弱，通常作陆源碎屑输入的分析指标(Peters and Moldowan, 1993; Sagemanetal., 2003)。由图6可以看出Al、Ti两种元素百分含量的变化趋势基本一致，ITP组沉积时期含量高，向上逐渐降低，表明由裂谷阶段ITP组至坳陷阶段BVE组，气候越来越干旱，地形相对平缓，陆源碎屑输入逐渐减少。仅在BVE组中段Al、Ti元素含量较高，陆源碎屑输入量呈现一定上升趋势，推测该沉积期有淡水注入、气候条件相对湿润，伴随着水体注入，陆源碎屑物被带入湖盆。BVE组中段的岩石矿物组成可以看出，球粒微生物岩的基质中以及层纹岩中包含粘土成分，特别是层纹岩中包含一些细颗粒和云母等矿物成分，可以说明沉积时期水体注入引入了碎屑物质。

5.1.5 氧化还原条件

微量元素V/(V+Ni)比值可以用来判别氧化还原程度，比值小于0.45指示氧化环境，比值大于0.6指示缺氧环境(郑剑锋等, 2021)。BVE组V/(V+Ni)比值分布范围0.6～0.88，平均值为0.78，说明BVE组沉积期整体表现为缺氧环境。微量元素Cu/Zn比值作为判别氧化还原程度的标志，高值代表还原环境，低值指示氧化环境(Hallberg, 1976)。从Cu/Zn比值变化趋势上可以看出(图6)，BVE组中段Cu/Zn比值较低，而BVE组上段和下段比值相对较高，说明BVE中段沉积期为弱还原环境，BVE组上段和下段沉积时期表现为贫氧的强还原环境。

综上所述，ITP组沉积时期，主要为正常海水盐度、潮湿、半封闭湖盆沉积环境。BVE组下段沉积期，由于鲸鱼岭的阻隔作用，湖盆与广泛不连通，逐渐转变为干旱气候、高盐度的咸水还原环境。BVE组中段沉积期，气候整体较为湿润，由于降水量增加或湖盆封闭性变差，有明显淡水或正常海水注入，水体盐度降低，并伴有少量陆源碎屑注入，整体表现为半封闭湖盆环境。BVE组上段沉积期，表现为极度干旱气候环境，湖盆再一次封闭，极度干旱的气候导致湖盆内水体大量蒸发，转变为超高盐度的还原环境。

5.2 微生物岩成因演化模式

5.2.1 微生物岩成因

BVE组三类微生物岩具有独特的形态结构特征，其成因也是近些年学者探讨的热点问题。本研究在沉积环境分析的基础上，探讨层纹岩、球粒微生物岩和叠层石灰岩的成因。

层纹岩主要通过粘结、圈补或融合形成(Reidetal., 2000; Vasconcelosetal., 2014)。关于层纹岩的成因，Wright and Barnett (2015)认为层纹岩可能形成于一种低能的环境或者浪基面以下；而De Paula Fariaetal. (2017)提出层纹岩具有浅湖相特征。前人的研究对多是基于岩心描述和产状观察，缺少地化环境研究支持。研究区层纹岩主要是由底栖的丝状藻类结构或微生物对细颗粒物的粘结叠加而成，其层纹结构主要由浅色细粒物质和深黑色有机质构成，呈条纹状明暗相间结构。层纹岩广泛发育于BVE组下段，主要分为平滑状层纹岩和微齿状层纹岩，平滑状层纹岩主要发育于下段下部，微齿状层纹岩主要发育于下段上部。研究表明，BVE组下段早期微量元素Al、Ti含量较高，推测此时期有细粒物质伴随水体注入湖盆，水体较深、低能还原环境，在底栖微生物粘结作用下，形成深黑色有机质与浅色含砂质泥灰岩互层的平滑状层纹岩。BVE组下段晚期，湖盆逐渐封闭，伴随着干旱蒸发作用，盐度增加，湖盆水体变浅，由于受到波浪扰动，层纹岩多表现为微齿状结构。

球粒微生物岩的成因也存在争论(Wright and Barnett, 2015; Mercedes-Martínetal., 2016; Salleretal., 2016; Chafetzetal., 2018)。Wright and Barnett (2015)认为方解石球粒形成于细粒沉积物中，在早成岩期置换和取代细粒沉积物形成。也有学者认为微生物球粒是在水体中由生物群落引发矿物沉淀形成(Chafetzetal., 2018)。研究区球粒微生物岩广泛发育于BVE组中段。通过显微镜下观察，球粒微生物岩的球粒间填充泥晶基质以及部分有机质，说明微生物球粒形成于相对低能、还原环境。根据同位素δ18O偏负、主量元素Fe/Mn比值较高、微量元素Sr/Ba比值相对较低以及微量元素Pb、Al、Ti含量相对较高等指示，可以推断BVE组中段沉积时期为湿润气候，有水体注入淡化湖水，并引入少量陆源碎屑，水体环境相对浑浊、盐度和离子浓度低，微生物作用减弱，因而在泥质含量高的低盐度水体中，碳酸钙围绕微生物发生沉淀，形成分散在泥质中的碳酸盐岩球粒，从而形成球粒微生物岩。

叠层石灰岩具有向上生长的树枝或灌木状结构。很多学者对巴西盐下下白垩统叠层石成因进行了探讨(Wright and Barnett, 2015; Salleretal., 2016; Herlingeretal., 2017; Lima and De Ros, 2019; Fariasetal., 2019)。有些学者认为研究区叠层石具有与石灰华相似的形态特征，为非生物成因的碳酸盐岩(Wright and Barnett, 2015; Herlingeretal., 2017; de Souzaetal., 2018)。Chafet and Guidry (1999)通过对比观察认为细菌形成的树状叠层石和无机结晶形成的树状叠层石在形态结构上存在明显差异。虽然BVE组叠层石与石灰华形态相似，但并不发育典型石灰华内部结构特征(Fariasetal., 2019)。大量岩心和薄片观察表明，研究区BVE组叠层石呈现树枝或灌木状结构，未呈现明显结晶形态，应该为微生物参与的碳酸盐岩沉淀(Ceraldi and Green, 2017; Chafetzetal., 2018)。研究区叠层石主要发育于BVE组上段，碳氧同位素和地化元素等指示表明，该时期整体表现为强烈干旱蒸发、超高盐度的封闭湖盆环境。在封闭还原环境下，强烈的蒸发作用导致水体盐度增大，厌氧嗜盐类微生物繁盛，水体中离子浓度增高，安静的水体使得碳酸钙在强烈微生物作用下快速沉淀，形成下窄上宽的树枝或灌木状叠层石。

5.2.2 成因演化模式

通过古沉积环境分析，结合岩性特征和发育规律，建立受古气候环境控制的微生物碳酸盐岩成因演化模式(图8)。裂谷阶段ITP组沉积期，以垒堑相间构造为特征，为正常海水盐度的湖相沉积，主要发育介壳灰岩。至BVE组下段沉积时期，盆地演化进入裂谷末期，构造活动减弱，由于Walvis海岭的阻隔作用，变为半封闭-封闭湖盆。下段早期受水体注入的影响，水体较深、低能还原环境，在底栖微生物粘结作用下，成深黑色机质与浅色含砂质泥灰岩互层的平滑状层纹岩。下段晚期逐渐变为干旱蒸发环境，水体变浅、盐度增高，层纹岩受到波浪扰动影响多呈微齿状结构(图8c)。BVE组中段沉积时期，盆地演化进入坳陷期，构造活动弱，古气候相对湿润，蒸发量(Evaporation，E)小于降水量(Precipitation，P)，由于淡入或正常海水注入使得水体盐度和离子浓度被稀释，并带入部分碎屑及细粒物质导致水体浑浊，微生物作用微弱，碳酸钙仅环绕微生物不断发生沉淀成球粒状，因而球粒微生物岩以球粒的状态分散发育于泥灰岩中(图8b)。BVE组上段沉积期逐渐演变为封闭还原湖盆环境，在极度干旱气候条件下，蒸发量远大于降水量，使得水体盐度和离子浓度快速增加，厌氧嗜盐类微生物繁盛，强烈的微生物作用导致碳酸钙快速沉淀形成叠层石灰岩(图8a)。

图8 微生物碳酸盐岩成因演化模式

6 结论

(1)桑托斯盆地下白垩统BVE组微生物碳酸盐岩包括三类：叠层石灰岩、球粒微生物岩和层纹岩，纵向上分布存在一定规律性，层纹岩广泛分布BVE组下段，球粒微生物岩发育于中段，叠层石灰岩主要发育于上段。

(2)根据锶同位素、碳氧稳定同位素、主量元素和微量元素测试分析结果，认为BVE组沉积时期为干旱蒸发、高盐度的半封闭-封闭、还原湖盆环境，有利于厌氧嗜盐类微生物大量繁殖从而形成微生物碳酸盐岩。BVE组下段沉积时期表现为半干旱气候，水体盐度逐渐增高，为半封闭-封闭的还原环境。中段逐渐演变为相对湿润气候，由于水体和少量陆源碎屑注入，表现为水体混浊、盐度和离子浓度降低的半封闭湖盆环境。上段沉积期气候演变为极度干旱，蒸发量远远大于降水量，形成超高盐度、浅水封闭湖盆环境。湖盆封闭性和气候环境变化导致了BVE组上、中、下段微生物岩岩石类型的不同。

(3)建立了受古气候控制的微生物岩成因演化模式。BVE组沉积初期，半封闭-封闭湖盆中，半干旱气候条件下，蒸发大于降水，形成高盐度、较深水还原环境，有利于微生物粘结作用，主要以层纹岩沉积为主；沉积中期，相对湿润气候和半封闭湖盆环境，注入水体把陆源碎屑带入湖盆，水体混浊、盐度和离子浓度降低，极大减弱微生物作用，碳酸钙围绕微生物沉淀形成球粒微生物岩，分散发育于泥灰岩中。沉积末期，超干旱气候条件下的封闭湖盆环境，强烈蒸发远远大于降水，形成超高盐度、浅水还原环境，强烈的微生物作用促进碳酸钙快速沉淀形成叠层石灰岩。