激光等离子体中铅原子谱线频移的空间演化

周贤明，尉 静，梅策香，曾利霞，张 颖，张艳宁

（1.咸阳师范学院 物理与电子工程学院，陕西 咸阳 712000；2.西安交通大学 理学院，陕西 西安 710049）

光谱分析是研究原子内部信息的重要手段[1-3]。激光等离子体光谱作为一种成熟的光谱测量技术已被广泛应用于相关的研究[4-5]。原子或分子处于激光等离子体中，由于受到周围环境的影响，其能级结构就会发生移动、分裂或者交叉的现象，此变化在实验中表现为发射谱线的展宽与频移。20 世纪90 年代，研究人员首先对stark 展宽进行了阐述和解释[6-8]，但是，当时鉴于实验条件的限制，对谱线频移展宽的研究仅限于原子和一价离子。随着激光技术的提高，研究重点主要集中在碳、铁、氮、氧这些元素的类氢、类氦等低价离子态的巴尔末线系、赖曼线系等的展宽和频移[9-11]。现阶段，等离子体展宽和频移的实验观测正在向高激发态、高电离态的方向发展，同时人们在等离子体光谱展宽和频移的理论模拟方面也进行了相应的研究[12-13]。

与其他元素相比，铅在太阳中的含量较为丰富。研究铅等离子体，有助于理解铅原子的能级结构，为天文等离子体的模拟提供数据。已有实验虽然利用激光等离子体光谱测定了铅原子的谱线展宽，但是并没有涉及到等离子体环境中铅原子能级变化的研究。而这在光谱分析的实际应用中具有非常重要的意义。所以，本文通过光谱分析对铅原子在激光等离子体中的能级变化进行研究。

1 实验研究装置和测量方法

本文实验是在咸阳师范学院离子束与光物理实验室的激光等离子体实验平台上完成的。激光器为调Q Nd：YAG激光器，输出基本波长是1 064 nm（倍频后可得532 nm、248 nm），重复频率为10 Hz，脉宽为10 ns，最大输出能量为1 J。实验装置如图1 所示，由激光器输出的脉冲激光束经直角棱镜M 改变光路后，再经石英汇聚透镜Ll会聚到靶材表面上，光斑的直径为0.66 mm，样品被固定在样品架上，透镜Ll 和样品架固定在二位移动平台上。激光器输出的Q-Switch 同步脉冲信号触发ICCD 的控制器，使ICCD 的光电探头选通2 ns 的曝光时间。通过软件调节延迟时间，可获得高分辨率的时间分辨光谱。在与靶面平行的方向上，放置一个由两个柱面透镜L2和L3组成的透镜组，将距离靶面一定距离处等离子体的发射光谱1:1的成像在光谱仪的狭缝上，经谱仪的光栅色散后被探头接收，采集的光谱数据利用计算机进行处理。

图1 激光等离子体光谱采集实验装置图

实验测量前，用Hg灯对基准波长进行定标。通过调节二维平台的位置可以确定空间测量点到靶面的距离，这里的空间距离是指垂直于靶面向着激光源的方向空间各点到靶面的距离。每个空间位置光谱测量的延迟时间为0～2 500 ns。分析谱线为350～380 nm采谱窗口中的特征谱线。

2 实验结果与讨论

2.1 特征谱线的辐射

图2 给出了激光能量20 mJ 时波长350～380 nm范围内铅原子的特征谱线在延迟时间0～2 000 ns 内的时间演化谱。分析可知，实验谱线主要由四条特征谱线构成[14]，分别标记为Pb I 357.274 nm、Pb I 363.958 nm、Pb I 368.348 nm、Pb I 373.995 nm，相对应的跃迁分别为：

图2 激光能量20 mJ时350～380 nm范围内铅等离子体发射光谱的时间演化图

图3 给出了延迟300 ns 时在采谱窗口350～380 nm范围内4条铅原子谱线的强度随空间位置的演化趋势。从图中可以看出，在靶面附近谱线的强度随着空间距离的增加会迅速的增大，在距靶面0.3～0.4 mm处谱线的强度达到最大值，然后谱线的强度逐渐减小，并且随着距离的增加，强度的减小越来越缓慢。这可以从等离子体的膨胀过程来理解，谱线的强度正比于处于激发态原子的密度，当激光到达靶面时在很短的时间内烧蚀靶面形成等离子体并且迅速地向外膨胀，在靠近靶面附近粒子数密度有一个快速增大的过程，在远离靶面的过程中，由于体积的膨胀以及离子速度的变化，使得处于激发态的粒子密度逐渐变小，由于等离子体的消失过程并不仅仅是一个能量耗散的过程，而是存在着能量的交换，即对另一些原子的再激发，所以后来激发态离子密度随距离的变化比较缓慢。

图3 激光能量20 mJ延迟300 ns时铅原子谱线的强度随空间位置的演化

2.2 电子密度的计算

激光等离子体的电子密度可以用特征辐射谱线的展宽来计算。在等离子体环境中，中性原子和一次电离非类氢离子斯塔克展宽的半高全宽可以表示为[15-16]

其中第一项是电子碰撞对谱线展宽的贡献，W是电子的碰撞系数，第二项是离子碰撞对谱线展宽的修正，A是离子的碰撞展宽系数；Ne是电子数的密度，单位是cm-3，ND是德拜球内的粒子数。W和A都是温度的慢变函数。在式（1）中，第一项是电子碰撞的贡献，第二项是离子碰撞的修正，一般来说，离子对斯塔克展宽的贡献很小，可以忽略不计，这样谱线的半高全宽与电子密度几乎呈现线性的变化关系，忽略第二项的影响，可以通过测定谱线的Stark半高全宽来计算电子的密度。

本文利用谱线PbⅠ373.995 nm的半高全宽计算了铅等离子体的电子密度。图4给出了激光能量20 mJ 时电子密度在300、500、800、1 000 时随着空间位置的变化。可以看出，在任意延迟下，电子密度在靶面附近都有一个较大的值，在短距离内随之距离的增加电子密度逐渐增大，在距靶面0.3～0.4 mm 处电子密度达到最大，而后随着距离的增加，电子密度逐渐减小。随着时间的延迟，电子密度逐渐减小，并且在不同的延迟下随空间位置的演化有所不同。在延迟比较小的情况小，电子密度的变化有一个明显的先增大后减小的过程，在延迟比较大的情况下，电子密度先增大后减小趋势比较平缓，并且随着距离的增加，电子密度的减小趋势明显要比小延迟时的趋势缓和。

图4 激光能量20 mJ铅激光等离子体的电子密度在不同延迟时的空间演化

2.3 特征谱线中心波长的时空演化分析

图5给出了350～380 nm采谱窗口中铅原子四条特征谱线（357.274、363.958、368.348、373.995 nm）的中心波长在不同空间位置时0～1 000 ns 延迟时间内的演化图。可以看出，在不同的空间位置，随着时间的延迟，这4条谱线的中心波长都是从长波方向往短波方向向着原子孤立状态时的标准波长移动，也就是说，在等离子体环境中这些谱线都发生了红移现象，并且随着时间的延迟红移量不断地减小。在不同的空间位置，这些谱线的频移，随着时间的延迟都具有减小的趋势。不同的是，在距离靶面越近的地方，谱线的红频移量越大，并且随时间的变化越明显；在距离靶面较远的地方，谱线的红移较小，并且随时间的延迟变化比较缓慢。

图5 激光能量20 mJ时铅原子特征谱线中心波长在不同的空间位置随时间的演化

图6 给出了能量20 mJ 延迟300、500、800、1 000时铅原子4条特征谱线的中心波长随空间位置变化的趋势。可以看出，随着距离靶面空间距离的增大，对于发生红移的这四条谱线，其中心波长在等离子体环境中向着短波方向向孤立状态的标准波长移动，当到达某一空间位置以后，其越过标准值继续向着短波方向移动。也就是说，随着空间距离的增加，这些谱线的红移量逐渐的减小，到达某一空间位置时不存在频移，以后随着空间距离的增加，又将出现蓝移现象，并且蓝移量逐渐的增大。

图6 激光能量20 mJ时铅原子特征谱线中心波长在不同时间延迟随着空间位置的演化

综上所述，无论是红移谱线的红移量减小，还是蓝移谱线的蓝移量增大，其本质都是在等离子体环境中随着离面靶距离的增加所采到谱线的中心波长都向着短波方向移动。我们认为这是由多普勒效应引起的。本实验中，靶面与入射激光并不是严格垂直的，为了不影响采谱效果，靶材与入射激光垂直方向存在一定的夹角。我们设垂直于靶面的方向为X方向，平行于靶面的方向为Y、Z方向。当激光辐照到靶材表面时，等离子体羽垂直于靶材表面射出，在平行于靶材表面的各个方向上，等离子体羽的膨胀速度远小于垂直方向的膨胀速度，并且等离子体中心处的粒子数密度远大于边缘处的密度。也就是说等离子体在Y、Z方向的膨胀速度对多普勒效应贡献非常小。在X方向上，由于存在一定的夹角，等离子体膨胀速度Vx在平行于光谱仪狭缝方向上存在一定的分量。相对于光谱仪，发光原子在X方向上比在Y、Z方向存在更大相对运动，所以存在较强的多普勒效应，使得所采到谱线的波长要小于标准波长。

实验上得到，谱线的中心波长随着距离的增加是逐渐减小的。随着距离的增加多普勒效应是增强的，多普勒效应取决于发光光源与探测器之间相对运动的大小，在本实验中，光谱仪的位置是确定不动的，多普勒效应的强弱主要取决于等离子体在X方向的膨胀速度。下面，我们将利用等离子的膨胀模型对其进行解释。

2.4 谱线频移的多普勒效应理论解释

Wu 等人在其提出的等离子体膨胀动力学模型中认为，等离子体的膨胀可以分为两个过程；在激光脉冲持续的时间内，由于激光不断地给等离子体羽提供能量，这时的等离子体作等温膨胀；激光脉冲结束以后，等离子体羽在真空中与外界不在存在能量交换，这时等离子体作绝热膨胀[17-18]。

设t为激光脉冲的持续时间，当t≤τ，等离子体羽吸收激光能量迅速转化为自身的动能，这一过程中存在一个动力学平衡，用公式表示为[17-18]：

其中X轴是与靶面垂直的方向，Y、Z是与靶面平行的方向；X、Y、Z分别表示等离子体羽在三个轴向的外延尺度；在实验中聚焦在靶面上激光光斑的直径大小为0.66 mm，所以当t=0 时，Y、Z的取值为10-3m，X的取值为10-6m；k=1.38×10-23为波尔兹曼常数，m为出射粒子的质量，T0为等离子体等温膨胀阶段的温度，T0取值约为16 000 K。

当激光脉冲结束t＞τ时，等离子体与外界不在存在能量交换，将其自身的内能转化为动能作绝热膨胀，其动力学公式为[17-18]

其中X0、Y0、Z0为等离子体等温膨胀结束时3 个轴向的边缘尺度，根据等温膨胀的初始设置，他们的取值分别为1.32×10-5、1.00×10-3、1.00×10-3m。

根据式（2）-（3），通过相应的计算，可以得到铅激光等离子体羽在空间垂直于靶面方向的膨胀速度分布。图7给出了在垂直于靶材表面方向上，铅激光等离子体羽的膨胀速度随着时间的延迟和离靶面距离增加的变化规律。可以看出，随着时间的延迟和空间距离的增大，等离子体在靶面法向的膨胀速度逐渐增大，并且等离子体在垂直于靶材方向的膨胀速度要远大于平行于靶材方向的速度[19]，正如前面我们分析，多普勒效应主要来自于垂直于靶面方向发光原子相对于采谱系统的相对运动。

从图7还可以看出，在垂直于靶面方向上，等离子体的膨胀速度随着距离的增加是逐渐增大的，在等温膨胀过程结束时就已经达到了103的量级，而后随着距离的增加，膨胀速度不断地增大，到距离靶面2 mm的地方，粒子的膨胀速度可以达到6×103m/s。

图7 垂直于靶材表面方向铅激光等离子体的膨胀速度随空间距离和延迟时间的变化

虽然这种模拟结果是在真空中得到的，但我们认为在空气中等离子体的膨胀速度也具有类似的变化规律，不同之处在于，由于空气对等离子体的膨胀有一定的阻碍作用，当超过一定的空间距离时等离子体的膨胀速度又会逐渐减小。实验中空气中等离子体的膨胀速度也在103的量级[19]。在空气中，垂直于靶面方向的一定距离内，随着距离的增加，等离子体的膨胀速度是逐渐增加的，发光原子相对于光谱仪的相对速度越来越大，所产生的多普勒效应越来越强，所以我们实验中得到谱线的中心波长向着短波方向移动。

3 结论

分析了能量为20 mJ 波长为1 064 nm 红外激光辐照铅靶在350～380 nm 采谱窗口内的辐射光谱。结果表明，本实验产生铅激光等离子体的电子密度约为1017cm-3，随着离靶点距离的增大，电子密度先增大后减小，在0.3～0.4 mm 处达到最大值。在垂直于靶面的法线方向上，一定距离范围内，随着距离的增加，等离子体的膨胀速度逐渐增大，发光原子相对于光谱仪的飞行速度越来越大，由于多普勒效应的存在，实验中观察到铅原子4条特征谱线的中心波长向着短波方向发生了移动。