基于OMI数据的福建省对流层臭氧总量时空分布特征研究*

任赛赛 邓慧颖 盖宸德 王 宏

(1.福建省灾害天气重点实验室，福建 福州 350007；2.莆田市气象台，福建 莆田 351100；3.武夷山国家气候观象台，福建 南平 354300；4.南平生态与农业气象试验站，福建 南平 354200；5.福建师范大学，福建 福州 350007；6.福建省气象科学研究所，福建 福州 350007)

臭氧(O3)是大气中复杂光化学反应的产物，是对流层和平流层大气化学过程的核心，影响着大气化学的循环和平衡，是全球环境变化的焦点。对流层臭氧既是全球性污染物，又是一种重要的温室气体，对气候环境、生态环境及人类生存环境等产生重要影响，因此，开展对流层臭氧总量的监测及规律分析具有重要意义[1-3]。

近年来，对臭氧时空特征的研究取得了很多成果，但研究多局限于单点观测，无法获得立体与平面的高分辨率臭氧的空间分布结构。随着遥感空间技术的发展，卫星遥感为获取全球或区域尺度的臭氧监测数据提供了可能[4-6]。国内外学者常利用臭氧监测仪OMI(Ozone Monitoring Instrument)数据分析臭氧柱浓度变化特征，并将卫星反演结果和数值模式、激光雷达和地面臭氧监测数据等进行对比。Wang等[7]的研究表明，OMI反演数据和空气质量模型的误差范围在10%以下。陈雪萍等[8]利用OMI传感器卫星反演数据分析发现，2006—2016年宁夏地区对流层臭氧总量的年际分布呈先升后降的趋势，季节变化规律为春季>冬季>夏季>秋季；空间分布上，臭氧柱浓度高值区分布在宁夏的北部及西南部地区，且随着年际变化，高值区表现出由北向南、由东向西移动的变化特征。刘小正等[9]基于OMI数据，分析了我国中东部城市近地面臭氧时空分布特征，指出2005—2014年中国中东部地区近地面浓度明显增加，京津冀地区的臭氧柱浓度涨幅超过长三角和珠三角地区；结合臭氧激光雷达和地面臭氧监测数据对卫星反演结果进行比较，三者显示了较好的一致性，由此证明使用OMI卫星反演的数据来研究长时间范围内近地层臭氧变化是一种可行的方法。鉴于此，本文描绘福建省对流层臭氧总量的时空分布特征，开展其与近地面受人为活动和经济活动影响较大臭氧时空分布规律的对比分析，探究二者的异同点和影响因素，同时也为福建邵武臭氧探空观测试验获取的对流层臭氧总量、校验OMI卫星遥感反演的对流层臭氧总量做好前期数据准备工作。

1 资料来源与处理

对流层臭氧总量数据来源于搭载在EOS-Aura卫星上的OMI/MLS探测器的臭氧格网资料(单位：DU)，空间分辨率为1°×1.25°，通过Python处理原始文件，获取1000hPa～150 hPa(13 km左右)福建省对流层臭氧总量，再运用ArcGIS软件对每日点数据进行克里金插值、裁剪及月、季、年度平均值计算，根据最终结果绘制年均、季均和月均臭氧总量分布图，得到福建省9个设区市的对流层臭氧柱浓度值，并与近地层臭氧分布规律进行对比。

近地层臭氧观测资料来自2015—2020年福建省环境监测站国控点(排除清洁对照点)的臭氧质量浓度逐时连续监测数据。依照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)和《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)，处理和计算近地层臭氧浓度年平均、季平均和月平均等资料。

2 结果与分析

2.1 空间变化特征

图1为基于OMI数据的2015—2020年福建省及周边对流层臭氧总量空间分布图，由图1结合插值得到的福建省9个设区市(位置见图2)对流层臭氧柱浓度数据，可见2015—2020年福建省对流层臭氧总量在空间上总体呈现西北部高、东南部低，与陈雪萍等[8]分析的宁夏地区臭氧总量空间分布规律类似。沿海地区人为活动频繁、经济发达的城市群对流层臭氧总量在空间上呈现北部沿海地区高于中南部沿海地区的态势，这两类空间分布规律与近地层因人为活动和经济活动影响下臭氧的空间分布规律有很大差异。王宏等[10]研究表明，受地形地貌、植被分布、经济发展水平、人口密度、汽车保有量等诸多因素影响，福建省近地层臭氧的空间分布规律是西北部低、东南部高，内陆地区明显低于沿海地区，且中南部沿海地区明显高于北部沿海地区，所以分析得到福建省对流层臭氧总量空间分布状态与近地层臭氧分布空间规律呈现相反状态。

(a)2015年

(b)2016年

(c)2017年

(d)2018年

(e)2019年

(f)2020年

对比福建省9个设区市(位置见图2)，2015—2020年对流层臭氧总量平均值(见表1)，从高到低排序为南平市>宁德市>福州市>莆田市>泉州市>三明市>厦门市>漳州市>龙岩市，南平市对流层臭氧总量年平均值最高，为452.2 DU，龙岩市臭氧总量年平均值最低，为441.1 DU，自北而南依次降低(均值上标是排序序号)，特征明显。

图2 福建省城市分布示意图(蓝色方框内区域为近地层臭氧浓度高值区)

而近地层这6年的臭氧年平均浓度(臭氧8小时滑动平均最大值的年平均浓度)排序为莆田市>泉州市>漳州市>福州市>宁德市>厦门市>南平市>龙岩市>三明市(见表1)，莆田市近地层臭氧总量年平均值最高，为95.3 μgm-3，三明市年平均值最低，为69.7 μgm-3。该顺序与人类活动、工业布局、经济发展等导致臭氧前体物的排放量大小密切相关，由于莆田市和泉州市及其沿海兴化湾、湄洲湾、泉港一带(位于图2蓝色方框内)集中分布着江阴化工工业园、湄洲湾北岸工业园区、泉港石化工业园区和泉惠石化工业园区等，被大型污染源包围的莆田市和泉州市臭氧前体物高，导致该区域臭氧浓度全省最高，臭氧污染天数全省最多[10]。

表1 2015—2020年福建省对流层臭氧总量和近地层臭氧浓度排序对比

2.2 时间分布特征

2.2.1 年际变化

从图1可以看出，2015—2020年福建省对流层臭氧年总量变化特征明显，对流层臭氧总量变化排序为2019年>2020年>2018年>2015年>2017年>2016年，总体上臭氧总量变化呈增加的趋势，其中2019年最高，达到4190.7 DU，其次是2020年(4071.8DU)，2016年(3839.1DU)最低，这与近地层臭氧年际变化趋势不同，近地层臭氧浓度年际排序为2018年>2017年>2019年>2020年>2015年>2016年，二者年际排序相关性较差。由于近地层臭氧浓度的变化受天气气候因素影响非常大[10-13]，主要有以下研究结果：①福建省近地层臭氧浓度的年际变化与ENSO的年际变化存在着一定的关系，O3 Z指数与Nio Z海温距平指数呈现明显的负相关关系，且在滞后3个月时二者相关(绝对值)达到最大，加权平均后，相关系数为-0.5102，通过α=0.01置信度检验[10]；②福建省近地层臭氧浓度与高温、平均气温、日照时数、太阳总辐射呈现显著的正相关关系，与云量、相对湿度、降水量呈现显著的负相关关系，受偏南和偏东风影响时臭氧浓度较高，在SSE(南南东)方位上臭氧小时浓度超标率最高[11-12]；③臭氧超标日天气型主要有变性冷高压、地面倒槽和锋前暖区等强暖性且非常不利于污染物扩散的天气系统，导致臭氧平均浓度值最高的天气型是台风(热带辐合带)外围，最低的是低涡锋面系统[12-13]。因此，前者的年际排序结果也间接地说明福建省对流层臭氧年总量变化受天气气候变化的影响不大。

2.2.2 季节变化

季节划分以3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季和12月—次年2月为冬季[14]。经统计，对流层臭氧总量的季节分布呈现春季>夏季>秋季>冬季的趋势(见图3)，季节波动区间较小，在31.8～42.9DU之间。

(a)春季

(b)夏季

(c)秋季

(d)冬季

而近地层臭氧浓度季节波动大，近地层浓度最高(秋季)的臭氧平均浓度值是最低(冬季)的1.38倍(见图4)，近地层臭氧季节分布规律呈现春季>秋季>夏季>冬季的趋势，与前者不同的是近地层秋季臭氧浓度明显高于夏季，与春季相当。王宏等[15]研究表明，在福建省一年中，春季和秋季是臭氧浓度最高、超标天数最多的季节，虽然夏季气温高、太阳辐射强、日照时间长，最有利于臭氧的形成，但由于夏季大气热力和动力条件较好，即大气的垂直扩散能力较强，所以高浓度臭氧持续时间不长，夜里浓度值下降很快，且谷值很低，所以一般夏季只有午后臭氧峰值高，易出现小时浓度超标，但平均臭氧浓度不高，也不易形成超标现象。但对流层臭氧总量夏季是高于秋季和冬季的，说明太阳辐射强、高温的气象条件有利于对流层臭氧生成。

图4 2015—2020年福建省对流层臭氧总量与近地层臭氧季节分布波动对比图

2.2.3 月变化

分析福建省对流层臭氧总量的月分布状况，得出以下结论：①对流层臭氧总量月分布呈现单峰型，峰值区出现在4—6月(见图5)，最大值出现在5月，其次是4月和6月，3月与8—9月相当，最低值出现在1月；②9个设区市对流层臭氧总量月分布规律趋势非常一致，只是在数据量有空间分布的差异，且7月和8月的离散度较大(即不同城市在7—8月对流层臭氧总量差异是一年中最明显的)。该分布状况与近地层臭氧有所不同，王宏等[15]分析得到，福建省近地层臭氧月分布呈现明显的双峰型结构，9—10月是臭氧平均浓度最高的月份，其次是4—5月(近6年平均是4—5月最高，9—10月次高)，最低值出现在12月—次年1月，且近地层臭氧浓度在6—8月是次低值，这是对流层臭氧总量月分布状态最大的不同；另外，不同城市、相同月份臭氧浓度值均差异很大，即空间离散度很大，而对流层臭氧总量除了7月、8月，其他月份不同城市之间差异很小。

图5 2015—2020年福建省对流层臭氧总量月分布图

3 结论与讨论

①福建省对流层臭氧总量空间分布总体呈现西北部高、东南部低的状态，与我国对流层臭氧总量的分布状态和纬向差异一致，与近地层臭氧分布空间规律呈现相反状态，与人为活动、经济活动的相关性不大。

②从时间分布规律看，2015—2020年福建省对流层臭氧总量年际变化呈现增加的趋势，2019年达到最高值。四季臭氧总量表现为春季>夏季>秋季>冬季，且季节波动区间较小。对流层臭氧总量月分布呈现单峰型，峰值区出现在4—6月，最低值出现在1月。近地层臭氧浓度峰值出现在2018年，春季臭氧浓度最大，秋季臭氧浓度明显高于夏季，冬季最低，且季节波动大。近地层臭氧浓度月分布呈现明显的双峰型结构，高值出现在9—10月和4—5月，最低值出现在12月—次年1月。

③对流层臭氧总量无论是年际分布、季节分布还是月分布规律与近地层有一些相同之处，但不同点更多，这表明对流层臭氧总量受天气气候变化、人为活动的影响不如近地层明显。