黄俊,廖碧婷,沈子琦,张志坚,蓝静,王春林,5,6
(1.广州市气候与农业气象中心,广东 广州 511430;2.广州市气象台,广东 广州 511430;3.黄埔区气象局,广东 广州 510530;4.广州市突发事件预警信息发布中心,广东 广州 511430;5.中国气象局广州热带海洋气象研究所,广东 广州 510641;6.南方海洋科学与工程广东省实验室,广东 珠海 519082)
在边界层气象学中,大气边界层是距离地面最近的大气层,湍流是大气边界层基本的特性之一,把湍流特征不连续界面以下湍流充分发展的大气层称为大气边界层,它直接受地表强迫的影响,通常其高度在夜间稳定条件下的几十米到白天大气充分混合条件下的2 km左右[1]。大气边界层结构及演变具有显著的日变化特征,日出后,由于太阳辐射的作用使得大气湍流混合加强,大气边界层高度逐渐升高,边界层内热力和动力混合均匀,气温、风速、湿度等随高度变化较小,此时称为混合层(即对流边界层);日落后,边界层内湍流活动减弱,近地层形成稳定边界层,其上还存在残留层,构成夜间边界层[1-2]。此外,由于大气边界层顶常有逆温存在,能抑制湍流混合向上发展,从而形成大气边界层与自由大气的界限[2]。边界层高度通常被用来描述大气边界层内混合的垂直程度和自由对流交换层发生的水平,是大气边界层研究中的一个重要参数[3]。人类排放的污染物在大气中混合、传输和扩散过程,除了受大气水平扩散条件影响外,主要还受到垂直扩散条件的影响,而表征大气垂直扩散能力的大气边界层高度是影响大气污染物垂直扩散的重要参数之一[4-5]。在一定条件下,边界层高度越低,越不利于近地面污染物的垂直扩散,易引起近地面污染累积加剧[5]。因此确定大气边界层高度对开展污染天气的预报、形成机理研究等具有十分重要的意义。
大气边界层高度很难通过气象观测直接获取,需要根据边界层高度的定义,通过大气要素廓线观测数据、相关参数或模式计算,间接得到边界层高度的值,而不同的定义和参数,所得到的结果也不尽相同[6-7]。近年来,随着激光雷达、风廓线雷达、微波辐射计等边界层遥感探测技术的迅速发展,相比传统的气象观测手段,由于其可持续观测、连续稳定、时空分辨率高等优势,被广泛应用于边界层研究,基于大气边界层廓线观测产品估算边界层高度的方法及其应用研究也得到广泛的发展[4-7]。由于边界层内的气溶胶垂直分布与大气热动力结构密切相关,气溶胶激光雷达发射激光,通过接收气溶胶粒子对激光的后向散射信号来实时获取到边界层大气气溶胶浓度信息[8],激光雷达根据反演得到的距离订正信号或消光系数廓线来判定边界层高度[9]。基于气溶胶激光雷达探测得到的信号中提取出边界层高度有很多方法,比较常用的有标准偏差法[8]、梯度法[9]、小波协方差[10]以及曲线拟合法[11]等。这些反演方法的目的都是为了寻找边界层顶到自由大气过渡区的信号突变位置[7],这个位置所在的高度即为边界层高度。而微波辐射计与气溶胶激光雷达探测边界层高度所依据的探测参数不同,微波辐射计被动接受不同高度的微波信号来反演温湿廓线,再根据温湿廓线进一步反演得到大气边界层高度。Michele等[12]提出根据温度廓线的逆温现象可以直接判断大气边界层的高度。Holzworth[13]和Seibert等[3]提出用气块法来计算大气边界层高度,基于空气从表面假想的垂直位移,并确定虚位温等于表面值时的高度。Seibert等[2]还比较了边界层高度的不同计算方法,认为利用虚位温的气块法是探测对流边界层最可信赖的方法。Stull等[1]提出利用位温的最大垂直梯度来计算边界层高度,认为边界层高度是下层大气对流不稳定的区域和上层较稳定区域的界限。Ao等[14]提出利用比湿也可以判别大气混合层高度,认为比湿的最小垂直梯度的位置即为混合层高度,Seidel等[15]提出热力学(PTU)方法(仅依赖于温度和湿度廓线)估算对流边界层高度。Cimini等[16]基于多通道地基微波辐射计观测用多元线性回归方法反演大气边界层高度与激光雷达反演的边界层高度均方根在340 m以内,相关系数大于0.77,并且与探空观测在白天的结果表现较为一致。还有很多学者对微波辐射计、探空以及气溶胶激光雷达得到的边界层高度进行了对比分析,不同的观测设备以及不同的反演方法均能较好地提取边界层高度,但在不同地区不同的天气条件下结果有所差异,使用激光雷达确定的边界层高度容易受到大气中污染物浓度的影响,其边界层高度会高于探空观测的逆温层[17-18],此外,边界层内相对湿度的增加、残留层的存在是导致激光雷达反演边界层高度时产生较大误差的原因之一[19]。研究表明,在湍流较弱的夜间,陆地上的稳定边界层之上的残留层仍然有很高的气溶胶含量[20],仅通过激光雷达回波信号的数据很难区分边界层气溶胶和残留层中的气溶胶,此时需要结合微波辐射计、探空等方法获得边界层的热力学结构特征,综合来确定合适的高度[21]。
以往关于广州地区边界层高度的研究大多是基于单个方法得到的结果[22-24],较少同时开展多种观测及多种方法的对比研究分析。本研究拟基于微波辐射计数据和米散射激光雷达数据,分别采用热力学方法(气块法、位温法、比湿法)和消光梯度法计算广州地区的边界层高度,与基于地面常规气象观测数据采用罗氏法计算的边界层高度进行对比分析,研究不同边界层高度计算方法的差异及在广州大气污染中的适用性,结合典型污染个例探讨混合层高度对广州地区污染天气形成和维持的影响,为大气污染防治工作的开展提供一定的参考依据。
本研究中空气质量数据来自于广州市环境监测中心站,气象数据来自于广州国家基本气象站,气溶胶激光雷达和微波辐射计数据观测地点均位于广州市气象局观测场,数据时段为2019年8月23日—10月14日。
微波辐射计使用的是Radiometrics公司的MP-3000A,观测前对微波辐射计进行了定标。设备探测最高为10 000 m,时间分辨率为2 min,为了去除观测噪音并进行同步逐时比较,文中对不同方法提取的边界层高度都做了小时内平均以得到逐小时数据。此外大气混合层最大高度通常在3 km高度以内,因此在进行计算时只使用3 km高度内的数据。基于微波辐射计观测数据相关研究,选用3种方法反演大气边界层高度。
(1)气块法反演大气边界层高度(PBL_Parcel):气块法定义的边界层高度为具有环境地表温度的气块由于对流运动从地面干绝热上升到达的高度,也就是层结曲线与干绝热线(从地表温度出发)的交点,其物理意义为地面附近的一个小气块绝热上升所能达到的平衡高度[1]。如果大气温度的垂直分布是已知的,气块法被认为是白天对流边界层高度反演的最佳方法[1]。
(2)位温法反演大气边界层高度(PBL_Theta):在对流边界层或混合层中,其上方被逆温层所覆盖,边界层顶附近温度开始随高度变化,温度梯度也明显增加。PBL_Theta定义为满足Heffter规定的位温梯度和递减率标准的最低临界值的高度[25]。
(3)比湿法反演大气边界层高度(PBL_Q):比湿法定义的大气边界层高度为比湿q的最小垂直梯度的位置[14]。
气溶胶激光雷达为无锡中科光电技术有限公司的高能米散射激光雷达(型号:AGHJ-I-LIDAR(HPL)),激光器发出波长为532 nm的绿色激光束,单脉冲最大能量1 mJ,发射激光间隔时间为50 s,垂直分辨率为7.5 m,最低探测高度为75 m,最大高度可探测到15 km。
激光雷达原始数据经过相关的订正处理后,由目前最为流行的Fernald后向积分算法来求解[26],得到垂直方向上气溶胶消光系数和退偏振比等光学参数。由于激光雷达接收信号的强度与大气中的气溶胶粒子浓度有正相关关系,与自由大气相比,混合层中较大的气溶胶浓度能够后向散射更多的发射能量,而在混合层与自由大气交界的地方,气溶胶浓度会突变减少,在激光雷达信号廓线上有对应的突变特征[27]。本文采用梯度法反演边界层高度(PBL_Lidar),即激光雷达距离订正信号对高度一阶导数最小值所在的高度[9],这个高度通常也对应着位温的跃变和风切变[19]。距离订正信号对高度的一阶导数D(z)可以表示为:
D(z)廓线的最小值对应的高度即为边界层顶高,X(z)激光雷达的距离订正信号。
徐栋夫等[19]基于气溶胶激光雷达和探空对成都地区的混合层高度进行研究,两者相关系数达0.75,对比结果具有较好的一致性。师宇等[18]同样基于气溶胶激光雷达使用梯度法、标准差法和小波法能较好地提取北京地区的混合层高度,三种方法结果表现也较为一致,证明了该方法的有效性。此外,梯度法无需设定阈值,且使用比较成熟,因此被广泛应用于激光雷达数据对混合层高度的反演。
罗氏法混合层高度(PBL_LS)是Nozaki等[28]在1973年提出的一种用地面气象资料估算混合层厚度的方法。该方法考虑到大气混合层是热力和机械湍流共同作用的结果,且边界层上部大气运动状况与地面气象参数间存在着相互联系和反馈作用[28]。因此,可用地面气象参数来估算大气边界层高度,并提出如下计算公式:
式中PBL_LS为大气混合层高度,(T-Td)为温度露点差,P为帕斯奎尔稳定度级别;Uz为Z厚度处所观测的平均风速;Z0为地面粗糙度(市区一般取0.80~2.00);f为地转参数,f=2ωsinφ,φ为观测点地理纬度,ω为地转角速度。
结合观测期间的PM2.5及O3浓度来看(图1),可以看出9月6日之前风速偏高,降水频繁,PM2.5及O3浓度总体上维持优良,大部分时段为优;9月7—12日,受副高影响,气温逐渐升高,白天相对湿度下降,该时段前期风速较低,PM2.5及O3浓度同时增高,以O3污染为主,中间9月8日傍晚出现降水,对PM2.5及O3有一定的清除作用,之后PM2.5及O3浓度又开始逐渐回升,空气质量逐渐变差出现轻度污染。9月13—23日,前期广州出现降水,后期风速较大,最大达4 m/s,有利于污染物的清除和稀释,PM2.5及O3浓度均维持优良等级。9月24日—10月5日,气温开始逐渐升高,地面风速降低,长时间无降水,且白天相对湿度偏低,出现了一次以O3为主的光化学污染过程,PM2.5浓度因扩散条件一般也逐渐累积,在29日出现了轻度污染。其中9月7—12日及9月25日—10月2日、10月10—13日,这期间主要受副高天气系统影响,日最高气温基本在32℃以上,且无降水,白天相对湿度偏低,高温低湿环境有利于O3的生成,因此O3浓度长时间出现轻度污染情况。总体上,观测时段内主要是以O3污染为主,PM2.5浓度总体上较低,仅有一天出现PM2.5轻度污染,出现O3污染的气象环境主要是高温低湿,且无降水的晴热天气条件下。
图1 广州空气质量及气象要素逐时变化
观测期间(2019年8月23日—10月14日),基于微波辐射计、气溶胶激光雷达、地面观测资料使用5种方法反演得到的边界层高度逐时变化如图2所示,基于微波辐射计和气溶胶激光雷达、罗氏法反演得到的结果总体上表现为白天高,夜间低,这主要是由于早上日出后随着太阳辐射的逐渐加强,大气湍流活动逐渐加强,使得白天混合层高度逐渐升高直至达到日最大混合层高度;日落后,随着太阳辐射逐渐减弱,大气湍流活动也减弱,混合层高度逐渐下降,到夜间近地面形成稳定边界层[1-2]。其中气块法得到的边界层高度能较好反映白天混合层高度的变化,其次为罗氏法。对于激光雷达观测,在白天,可以看到气溶胶在混合层中的发展演变,在夜间,局地排放的气溶胶可能通过机械湍流在一部分稳定边界层中扩散,可以获取到一部分稳定边界层信息,但由于观测时段PM2.5总体浓度较低,大气中的降水和云对激光雷达观测的误差有较大的影响,因此所得结果缺测较多,连续性较差,估算结果的误差较大。
图2 5种方法得到的逐时边界层高度变化(PBL_Parcel:气块法,PBL_Theta:位温法,PBL_q:比湿法,PBL_Lidar:激光雷达梯度法,PBL_LS:罗氏法,单位均为m)
气块法得到的边界层高度与罗氏法的相关系数最高为0.5,其次与比湿法的相关系数为0.35,与位温法相关系数为0.32,均通过0.05的显著性检验,而与梯度法则无明显的相关性。位温法得到的边界层高度与比湿法、梯度法的相关性表现为显著负相关,相关系数分别为-0.21和-0.16,与罗氏法结果表现为弱的正相关;比湿法与罗氏法的边界层高度具有显著的正相关,相关系数为0.3,其次与梯度法的相关系数为0.12;罗氏法与梯度法则无明显的相关性。
图3为对图2的5种方法估算得到的边界层高度结果绘制的日变化箱线图,利用气块法得出的边界层高度昼夜变化比其他方法明显,白天日出后随着太阳辐射的增强,气温增加,白天混合层迅速升高,在下午14时(北京时间,下同)左右到达最高值,平均高度可达1 500 m左右,之后随着太阳辐射减弱,气温降低,混合层高度逐渐下降。利用位温法得出的边界层高度总体上显著偏高,白天和夜间都在1 500 m以上,白天时段维持在2 000 m高度以上,可能由于观测时段处于夏末秋初阶段,近地面没有明显的逆温现象,在3 000 m高度内较难通过给定的逆位温方法寻找到合适的高度,从而导致位温法得出的边界层高度偏高。利用比湿法得出的边界层高度日变化幅度较气块法小,总体在600~1 000m波动,可能与广州地区该时段内大气的相对湿度变化幅度较小有关。利用罗氏法得出的边界层高度日变化幅度也较小,总体变化幅度在700~1 000 m高度,与比湿法相当。
图3 不同方法估算得到边界层高度日变化
利用梯度法得出的边界层高度均值在500~900 m,总体上变化幅度不大。在白天,气溶胶激光雷达得出的边界层高度最高值主要出现在傍晚18—19时,而此时段大气边界层已由白天的混合层逐渐过渡到晚上的稳定边界层,混合层的发展是逐渐降低的,气溶胶激光雷达观测的边界层高度更多的为气溶胶层的高度。由于激光雷达实质上探测的是气溶胶层,有时无法识别出残留层和混合层顶,可能将残留层高度误认为是混合层高度,并且在夜间测量得到的结果是近地面气溶胶层高度[19]。此外,气溶胶激光雷达探测信号取决于大气中污染物的分布特征,而污染物的分布主要受局地污染排放和区域输送的影响。当大气中污染浓度偏低较为清洁时,大气中气溶胶粒子偏少,激光雷达探测得到的气溶胶粒子信号偏少,更多可能是云或降水反馈的信号,因此在清洁天气时,气溶胶激光雷达不能很好地反演出大气边界层高度,梯度法计算结果误差比较大,适用性效果不好。
图4显示了5种方法估算得到的白天(08—18时)和夜间(19时—次日07时)时段的边界层高度,白天时段,各种方法估算得到混合层高度平均值介于659~2 200 m之间,其中位温法最高平均为2 207 m,这可能由于位温法边界层高度是基于逆位温梯度而得出,在这段时间内基本上以晴热雷雨天气为主,大气低层较少出现逆温现象,因此使用逆位温在3 000 m高度内寻找边界层高度会使得估算结果偏高,且低值异常点偏多,估算误差偏大。其次利用气块法得到的白天混合层高度平均为1 239 m,比湿法、罗氏法的结果比较接近,分别为717 m、901 m,气溶胶激光雷达得出的结果最低,平均值为660 m,这与宋烺等[24]得出的广州地区边界层高度在400~1 600 m的结果较为类似。
图4 不同方法估算得到边界层高度总体对比
夜间时段,除了梯度法比白天略偏高外,其他几种方法得到的结果均比白天的结果低,其中气块法得到的结果显著偏低,这可能与气块法主要适用于白天混合层计算,不适用于夜间边界层高度的计算。与气块法不同,位温法得到的夜间边界层结果则较为高估,比湿法、罗氏法、激光雷达梯度法得到的夜间边界层高度总体上比较接近,平均在622~700 m。结合前人相关研究表明,对于夜间边界层的研究较为复杂,本文得到的估算结果仅供参考,如需获取夜间稳定边界层和残存层的信息,还需要结合更多的观测做进一步研究。
表1为气象条件与边界层高度的相关性分析,风速、气温与边界层高度总体上呈正相关,风速越大、气温越高,越有利于大气边界层的发生发展,边界层高度越高。降水和相对湿度与边界层高度总体上是负相关关系,降水越多、相对湿度越大越不利于大气边界层高度的发生发展,通常降水天气下,大气相对湿度也相对比较高,天空中云底高度、大气边界层高度也比较低。
表1 气象条件与边界层高度的相关性分析
风速与利用气块法、位温法和罗氏法得出的边界层高度相关性比较显著,与比湿法、梯度法得出的边界层高度相关性不显著。
气温对边界层高度的影响较风速更加明显,气温与气块法、位温法、比湿法及罗氏法得出的边界层高度的相关性较高,通过0.05显著性水平检验,其中与气块法得出的边界层高度相关系数高达0.71,与位温法、罗氏法的则分别为0.373、0.326。气温和梯度法得出的边界层高度的相关性不高,这可能与梯度法得到的边界层高度是基于大气气溶胶作为示踪物得出的结果有关,气溶胶浓度的高低更多的是和局地排放有关,和地面气温并无直接的相关性。
相对湿度较降水与大气边界层高度的负相关关系更好,相对湿度与气块法得出的边界层高度相关系数最高为-0.744,与罗氏法、比湿法的相关系数分别为-0.574、-0.55,与梯度法的相关系数最低为-0.074。
综上,气块法得出的大气边界层高度与气温和相对湿度密切相关,其次是风速;位温法得出的大气边界层高度与气温、风速、降水和相对湿度都有相关性,但主要是和气温相关性更大;比湿法反演的大气边界层高度主要和相对湿度密切相关,与风速和降水没有表现出明显的相关性;基于地面气象观测资料使用罗氏法计算的大气边界层高度主要和相对湿度、气温、风速密切相关,与降水相关性较弱;而基于气溶胶激光雷达使用梯度法反演得到的边界层高度更确切的是反演大气中的物质边界层,大气中的气溶胶浓度除了和气象条件有关,更多的是和当地污染排放量密切相关,因此激光雷达得到的边界层高度与气象要素的相关性较弱。
表2为边界层高度与空气质量的相关性分析,不同方法得到的边界层高度与空气质量各污染物浓度的相关性不同。基于逐时O3浓度与逐时边界层高度基本表现为一致的正相关关系,其中气块法的边界层高度与O3浓度的相关性最高,相关系数为0.633,其次是比湿法,相关系数为0.498。O3日最大浓度通常出现在14—17时,日最大混合层高度通常也出现在该时段内,为剔除日变化的影响因素,使用每天15时的数据进行了相关性分析,得到气块法与O3浓度的相关系数为0.611,比湿法为0.573,均表现为一致的相关性,通过0.05的显著性检验,其他3种方法虽然也表现为相关性,但相关性较弱。此外,还对日最大O3浓度和日最大混合层高度进行了分析,同样可以得出呈现一定的正相关关系,基于气块法的相关系数为0.716,比湿法的相关系数为0.629。地面O3浓度与混合层高度正相关,主要原因是和太阳辐射的变化有关,辐射强、气温高、湿度低,大气湍流混合就强,大气混合层高度就越高,此时前体物生成O3的效率也高,从而近地面容易出现高浓度的O3污染。此外,边界层高度抬升后,会加强边界层内大气的混合状态,珠三角塔基观测[29]以及O3探空观测[30]研究发现,大气O3浓度随高度上升而增加,在大气的混合过程中,会使得上层高浓度的O3向下垂直输送,使得近地面O3浓度升高。戚慧雯等[31]利用化学-大气-土壤(ClASS)模式定量评估了香港地区边界层夹卷过程(夹卷层位于边界的顶部)对大气边界层内O3浓度的影响并与大气化学反应的贡献进行了对比,发现夹卷过程对边界层O3浓度具有显著的影响,通过不同的敏感性试验表明,夹卷过程对O3浓度的贡献量在32.1%~48.4%。因此,边界层内影响O3浓度的主要因素除了光化学反应和区域输送,还应考虑垂直输送的影响,而边界层高度的高低直接影响垂直输送的大小。Tang等[32]利用MM5-CMAQ模式模拟了中国北部O3及其前体物浓度,结果也表明自上往下的垂直混合也是城市区域近地面O3的主要来源。
表2 边界层高度与空气质量的相关性分析
相较于O3,本研究得到的边界层高度与PM2.5浓度表现出来的相关性较弱,且不同方法得到的结果相差较大。气块法、比湿法和梯度法得出的边界层高度与PM2.5浓度呈正相关,而位温法的边界层高度与PM2.5浓度呈负相关关系,但相关系数均较低。广州地区PM2.5浓度与边界层高度之间弱相关性的可能原因是混合层高度对外来输送部分所起作用不大,事实上珠三角地区颗粒物浓度很大一部分来自域外输送贡献[33]。另一方面,大气颗粒物来源既有一次排放的,又有二次生成的,一次污染物与边界层高度大多呈负相关关系(如NO2和CO),而以O3为代表的二次污染物与边界层高度呈正相关关系。近地面颗粒物质量浓度与边界层高度之间弱相关性亦可能是一次颗粒物和边界层高度之间的负相关与二次颗粒物和边界层高度之间的正相关相互抵消的结果[34]。近年来,二次成分在珠三角地区大气颗粒物中所占比重越来越大,由于二次颗粒物的生成对环境依赖极为复杂,风速、湿度、光照等因素都作用其中,这意味着其他气象因素的协同效应也可能是混合层高度与颗粒物浓度间相关性偏弱的原因[34-35]。边界层高度对广州地区PM2.5污染影响还需结合其他气象条件进行综合分析,区域输送和化学反应对局地污染物的形成也是需要进一步考虑的因素。
3.5.1 PM2.5污染个例分析
(1)污染天气过程概况。
受冷高压东移出海和低层暖湿气流共同影响,2017年1月上旬广州地区出现了一次轻度(75 μg/m3<PM2.5浓度≤115μg/m3)到重度污染(150μg/m3<PM2.5浓度≤250μg/m3)天气过程[4]。PM2.5浓度优良级别的时数占51%,轻度污染(超标)以上时数污染占49%,其中重污染时数占比8%,中度污染占比13%,轻度污染为28%。
(2)边界层高度对PM2.5浓度的影响。
图5为气溶胶激光雷达反演得到的1月1—10日边界层高度和PM2.5浓度逐时变化情况,1月6日之前,边界层高度基本上处于较低状态,白天高,晚上低,并且白天最高值逐步降低,不利于污染物扩散。本次过程污染时段(PM2.5浓度>75μg/m3)的边界层高度最低值为267 m,最高值为1 082 m,其平均边界层高度为620 m;在清洁时段(PM2.5浓度≤75μg/m3)的最低值为370 m,最高值为1 378 m,其平均值为876 m,清洁时段平均边界层高度约为污染时段平均边界高度的1.4倍。PM2.5浓度与边界层高度总体上表现为负相关,其相关系数为-0.56(通过0.001的显著性检验)。
图5 PM2.5浓度及激光雷达反演的大气边界层高度变化
3.5.2 O3污染个例分析
(1)污染天气过程概况。
2019年9月17日—10月5日受副高及台风外围下沉气流(9月20—21日、30日)控制,地面受弱低槽和弱高压脊(10月3—5日)影响,太阳辐射强,温高无雨,白天空气湿度低,在地面风速较弱、污染物持续累积和前体物输送的综合作用下,广州市出现一次O3轻度至中度污染过程。其中过程最大O3_8 h浓度为249.9μg/m3,达中度污染(4级),此次过程持续时间长达19天,是自2013年实施新标准以来,广州地区O3超标持续最久的一次。10月6日,受冷空气及东风波动带来的风雨影响,大气扩散条件好转,O3污染等级下降至良,污染过程结束。
(2)边界层高度与O3浓度的相关性分析。
基于5种方法得到的边界层高度与O3浓度的逐时变化如图6所示,气块法得到的边界层高度和O3的变化具有较好的一致性,日变化特征很类似,基本表现为白天高,夜间低。气块法得到的边界层高度与O3的相关系数为0.671(表3),表现为显著正相关关系,通过0.001的显著性检验,其中比较显著的两个夜间高O3浓度时段,9月19日02—07时和22日00—07时O3浓度均在100μg/m3以上,而这段时间的边界层高度维持在500~900 m,显著高于其他夜间低O3浓度时段。基于位温法、比湿法、罗氏法得到的边界层高度与O3的相关性也均表现为正相关关系,但相关系数均低于0.4,其中位温法得到的边界层高度在O3中度污染时段(9月25日—10月2日)与O3浓度的日变化具有较好一致性。基于罗氏法得到的边界层高度前期高度较高,后期高度明显逐渐降低。而基于梯度法得到的边界层高度与O3浓度基本没有表现出相关性,说明基于激光雷达梯度法得到的边界层高度对于O3污染过程适用性不好。
图6 边界层高度与O3浓度的变化
表3 一次污染过程O3浓度与混合层高度的相关性分析
综上,基于微波辐射计使用气块法得到的边界层高度在O3污染过程中具有较好的实用性,边界层高度越高,大气混合越充分,越有利于O3前体物发生光化学反应生产更多的O3,同时大气边界层顶的夹卷过程会使得高层的高浓度O3向低层垂直输送[29-32],从而导致近地面O3出现高浓度。
本文采用5种方法分析了夏末秋初时段广州地区大气边界层(或混合层)高度的演变特征,定量分析了5种方法得到的大气边界层(或混合层)高度差异,并结合典型污染过程分析其在污染天气过程中的应用。
(1)基于微波辐射计使用气块法、比湿法以及基于地面观测资料使用罗氏法得到的边界层日变化较为明显。基于微波辐射计气块法的混合层高度变化能够较好地表征白天大气边界层演变特征。利用位温法、气块法、罗氏法、比湿法和梯度法计算得出白天平均混合层高度分别为2 207 m、1 239 m、901 m、717 m和660 m,其中位温法显著高估,罗氏法、比湿法和梯度法的结果比较接近,气溶胶激光雷达得出的结果最低,这与宋烺等[24]得出的广州地区边界层高度在400~1 600 m的结果较为类似。
(2)基于微波辐射计得到的边界层高度与大气中的气温、相对湿度、风速等气象条件密切相关,体现了大气的结构特征及混合状态;而基于气溶胶激光雷达得到的边界层高度实际上是得到了大气中的物质边界层,大气中的物质(气溶胶浓度)除了和气象条件有关,更多的是和当地污染排放量密切相关。
(3)基于微波辐射计使用气块法和比湿法得到白天混合层高度与近地面O3浓度具有显著的正相关关系,其相关系数在0.5以上,边界层内影响O3浓度的主要因素除了光化学反应和区域输送,还应考虑垂直输送的影响。基于气溶胶激光雷达得到的边界层高度在优良(降水或多云天气)时段可用性不高,但在出现气溶胶污染天气时,能较好地表现出大气的污染情况,与PM2.5浓度的相关性较好。
本文所用5种方法计算的大气边界层高度结果在统计学上都有差异,其原因主要是探测仪器原理及垂直分辨率不同,定义大气边界层高度公式的物理意义及参数不同,因此就导致不同方法得到的大气边界层高度表现为不一致[15]。不同方法得到的结果在统计学上具有一定的相关性,不同方法间的相关性在统计学上是显著的,但比较小(相关系数低于0.5,有部分是负相关),其中气块法与罗氏法的相关系数最高为0.5。基于微波辐射计的位温法得到的大气边界层高度最高,主要是研究时段在夏末秋初,中低层大气逆温现象不明显,使得结果显著偏高,估算误差较大,而在逆温明显的冬春季节可能应用效果较好。基于微波辐射计气块法的大气边界层高度日变化幅度较明显,能够较好地表征大气边界层演变特征,对于白天混合层高度的特征具有较好的应用价值[17]。比湿法、罗氏法的结果比较接近,日变化幅度没有气块法明显。基于激光雷达信号廓线特征使用梯度法得到的边界层高度与其他方法的结果差异较为明显,实际上气溶胶激光雷达探测大气边界层是由大气中的气溶胶物质来界定的,探测的是气溶胶层,称作物质边界层或许更为合理[8-9],这种方法与传统的热力(动力)方法确定的混合层高度不一定完全吻合,并且一些湍流或非湍流过程也会对探空探测的物理参量垂直廓线造成影响[13]。梯度法在清洁天气或降水、多云天气时捕捉大气边界层的能力受到限制,但在气溶胶污染天气时使用效果较好[4]。
还应注意到,气块法虽然物理意义清晰,能够较好表征白天混合层演变特征,其结果的合理性已在实际应用中得到验证[36-37],但它体现的是边界层大气的理想混合状态[38]。理想状态下,混合层中大气位温的垂直分布,而真实的位温廓线在垂直方向会有波动甚至倾斜,不是一条标准的垂直线,有边界层云存在时也是如此,在这种情况下,使用气块法确定混合层高度就可能出现偏差[27,38],此外,平流等天气过程会对混合层的垂直结构产生影响,从而影响位温的垂直结构,在这种情况下使用气块法确定混合层高度就会产生偏差[38]。