基于G(E)函数法的就地NaI谱仪剂量率测量

陆建峰，李 斌，黄凌欣，甄赐达，方剑青

(1.国家环境保护辐射环境监测重点实验室，浙江 杭州 310012；2.生态环境部辐射环境监测技术中心，浙江 杭州 310012)

核应急监测中，快速测量γ辐射空气吸收剂量率是一项重要的监测任务。NaI晶体探测器由于其密度较大，对γ射线的探测效率高于气体探测器高，广泛应用于车载和航空γ能谱测量中[1-2]。早期，HASL实验室Beck等[3]实现了就地NaI谱仪测量环境γ辐射空气吸收剂量率，通过对不同核素的全能峰进行刻度，实现了能谱数据与γ辐射空气吸收剂量率之间的转换，通过转换系数进行γ辐射空气吸收剂量率的测量。

就地γ谱仪在欧美、日本[4-6]等国家已经被广泛应用于环境天然核素、人工核素的识别，以及定量测量，还用于环境γ剂量率的测量。日本的Moriuchi等发明了G(E)函数法进行就地NaI谱仪的γ辐射空气吸收剂量率的测量，文献中计算了127 mm×102 mm NaI(Tl)谱仪的G(E)函数[7-8]，但论述的实验及公式推导较简单，没有详细的数据分析和计算。目前，该技术已经在西方国家得到广泛使用，但在我国应用还较少，中国原子能科学研究院的肖雪夫等[9]利用Beck公式法对一台便携式就地HPGe γ谱仪进行了就地测量的实验室刻度，西北核技术研究所的冯天成等[10-11]在就地HPGe γ谱仪测量技术方面开展了较多的应用研究。目前，在我国辐射监测机构中，仍然使用高压电离室或者塑料闪烁体探测器为主进行γ辐射空气吸收剂量率的测量[12-14]。在我国核事故应急体系中，主要应用车载、航测及便携式NaI谱仪实现剂量率测量，通过单一能量γ射线的响应实现(如使用137Cs源的661.66 keV的射线能量)总计数与剂量率之间的转换，无法满足核事故状态下多种放射性核素叠加后产生的总剂量率。G(E)函数法能够实现多种γ射线下的能谱数据响应，通过建立NaI探测器的G(E)函数，实现任意辐射场的剂量率测量。

本研究以加拿大RS250型3″×3″就地NaI谱仪为研究对象，通过标准点源和Geant4程序模拟计算相结合的方式对其进行G(E)函数刻度，以实现应急监测中γ辐射空气吸收剂量率的测量。这既是对就地谱仪测量剂量率的刻度，也是利用新方法进行测量的一次尝试。

1 就地NaI谱仪G(E)函数计算

G(E)函数定义如下：对于每种能量的γ射线，在就地NaI谱仪的能谱响应中，某道每秒一个计数所对应的γ辐射空气吸收剂量率值，即为该道的G(E)函数值。具体计算方法为，把能谱每一道的计数率乘以该道的G(E)函数值，然后将各道的结果相加，所得结果即为测量点的γ辐射空气吸收剂量率值。计算如公式(1)所示：

(1)

式中：Da为γ辐射空气吸收剂量率，nGy·h-1；i为测量能谱的道数，i=1-n；Ni为能谱第i道的计数；G(Ei)为该道的G(E)函数值，其中该道对应的能量为Ei。

1.1 标准点源刻度

一般用于刻度的放射源满足如下条件：(1) 活度不至于太弱，以降低测量能谱的统计涨落，并能在探测器处产生较高的剂量率；(2) 放射源尽量发射单一能量γ射线；(3) 放射源发射的γ射线能量覆盖较宽的能量范围。

本研究利用5种标准点源对RS250型就地NaI谱仪(能量分辨率<8%，能量范围为50 keV～3.0 MeV，能量线性<±1%)进行刻度，得到其对各种不同能量γ射线的响应能谱。选用的5种放射源为：241Am、133Ba、152Eu、137Cs、60Co。所用放射源活度已知，测量时放射源与探测器之间的距离为30 cm，标准点源在一定距离处产生的γ辐射空气吸收剂量率可以通过公式(2)计算[11]：

(2)

式中：Da为γ辐射空气吸收剂量率，nGy/h；n为该点源的主要特征γ射线数量；φi为第i种特征γ射线注量率，m-2·s-1；Ei为能量，keV；(μen/ρ)ia为该能量γ射线在空气中的质量能量吸收系数[15]，m2·kg-1；(1.6×10-7×3 600)为nGy/h与keV/s之间的转换系数。

其中，注量率的计算如公式(3)所示：

(3)

式中，A为点源活度，Bq；Pi为第i种特征γ射线发射几率，无量纲；r为点源到探测器中心的距离，m。

使用公式(2)计算上述5种标准点源在探测器中心处产生的γ辐射空气吸收剂量率，计算结果列于表1，表中标准点源能量范围为59.5～1 408.0 keV，在探测器中心处产生的γ辐射空气吸收剂量率从2.56～474.23 nGy/h。

表1 5种标准点源的特征γ射线能量及其产生的γ剂量率

除用上述5种点源进行刻度外，本研究还利用Geant4程序模拟计算60～2 000 keV能量范围内共27个能量的模拟能谱数据[16-18]，模拟能谱数据及其对应的剂量率结果列于表2，表中的活度为单位时间内发射107个光子计算得到，光子发射几率为1。为了验证模拟计算得到的剂量率的准确性，通过比较相同测量条件下相同或相近能量下的理论计算和模拟计算剂量率，比较结果列于表3，表中列出了4个能量下单位数量光子产生的剂量率，表明利用模拟方法可准确计算其他能量点处的剂量率。

表2 Geant4模拟计算各能量剂量率

表3 理论计算和模拟计算剂量率比较

1.2 最小二乘法求解G(E)函数

G(E)函数可以用公式(4)的多项式形式表示：

(4)

式中：K为多项式的最高项数，Ak为与多项式第k项相对应的系数。较大的K值可以提高曲线拟合精度，但计算更加复杂。本研究计算中取K=10。

根据公式(1)和公式(4)，利用不同能量γ射线进行G(E)计算如下：

(5)

式中，D′j为使用G(E)函数计算的某一能量点源产生的γ辐射空气吸收剂量率；T′c为能谱测量时间，在计算中统一归一化到3 600 s；E0为测量能谱起始能量，为60 keV；E1为截止能量，为2 MeV。因为实际计算过程中，能谱都是离散的形式，因此公式(5)写成离散形式如下：

(6)

(7)

式中，Ei为点源测量能谱第i道对应的能量；Nj(Ei)为第j种点源的能谱测量中，能量为Ei的道的总计数；n是能谱的道数，本研究中n=1 024。

通过求解公式(6)的系数Ak就能得到G(E)函数，求解Ak采用最小二乘法进行计算，方法如下：

(8)

(9)

Ak使用最小二乘法进行求解，以使S2最小。即满足以下关系：

(10)

具体表达式为：

(11)

其中，

Fjm=Bjm/Dj,j=1,2,3…J,m=1,2,3…10

(12)

利用表1、表2中的数据，并采用计算程序对上述线性方程组进行求解，可以求出10个Ak，结果列于表4。

表4 G(E)函数系数值

将上述系数代入公式(4)，求出RS250型探测器的G(E)函数，结果示于图1。为便于反应整个能量范围的变化趋势，纵坐标采用对数坐标系表示，G(E)函数值随着能量增加呈现先变小后变大的趋势，曲线的拐点在<100 keV处，与文献中趋势一致[11]。

图1 RS250型探测器G(E)函数曲线图

2 现场测量及结果验证

为了验证所得G(E)函数的准确性，本研究测量了1个环境γ辐射空气吸收剂量率点(位于浙江环保大厦1417实验室)；2个标准点源产生的γ辐射空气吸收剂量率点(位于中国测试技术研究院、郫县基地检定实验室，如图2所示)，测量结果列于表5。对于环境γ辐射空气吸收剂量率点采用高压电离室进行验证，2个标准点源测量得到的剂量率由检定实验室给出。

由表5结果可知，对于RS250型探测器，由于在计算G(E)函数时采用的能量范围为60～2 000 keV，因此在测量环境本底时，γ射线能量主要集中在低能端，所以导致通过G(E)函数计算的剂量率值出现较大误差，而对于测量标准点源(60Co和137Cs源)产生的剂量率结果则误差较小，吻合较好。在应急监测中，本研究计算G(E)函数所覆盖的能量范围基本包括了人工放射性核素产生的γ射线能量。

3 结论

在核应急中利用NaI谱仪进行空气吸收剂量率的测量是常用且有效的手段。本研究针对一款用于核电厂周边辐射环境监测用NaI谱仪，利用G(E)函数法实现多种γ射线下复杂辐射场的剂量率测量，克服了现阶段利用单一能量γ射线刻度总计数和剂量率关系方法的局限性。采用理论计算和模拟计算结合的方式得到了47个能量下的剂量率用于拟合G(E)函数，提高了该方法的计算精度。

利用G(E)函数刻度后的NaI谱仪测量了2个标准剂量场、1个环境剂量场，通过与标准剂量率和高压电离室测量的剂量率进行比对，所得结果的相对偏差满足日常监测要求。