铁岭市大气污染时空分布特征与来源解析数值模拟研究

秦思达

（辽宁省生态环境保护科技中心，辽宁沈阳 110161）

1 引言

铁岭市地处辽宁省北部，松辽平原中段，南与沈阳市、抚顺市毗邻，北与吉林省四平市相连，属温带大陆型季风气候，工业以采矿业与制造业为主，大气污染呈现出典型的北方寒冷地区重工业城市的污染特点。铁岭市是连接辽宁中部城市群与哈长城市群的重要城市，其大气环境同时受到2 个重要城市群的传输影响，尤其在冬季发生重污染天气时，受外来源传输影响明显。目前，开展大气污染物来源解析的主要研究方法包括受体模型法［1-2］和扩散模型法［3-4］。相较于受体模型法在解析过程不易解析成分相近的源类，扩散模型法可以不受限于观测点位的位置，更易获取外来传输源的贡献。陈颢元等［5］基于扩散模式分析了京津冀与长三角一次重霾过程中大气污染物的传输特征，刘强等［6］对四川地区颗粒物和臭氧的输送进行了研究。本研究以化学质量平衡模型CMAQ（Community Multiscale Air Quality）作为核心，耦合气象模式WRF（Weather Research and Forecasting Model），开展铁岭市大气污染物扩散数值模拟，以掌握铁岭市大气污染物的分布特征，定量解析铁岭市本地污染源与外来传输源的贡献，对城市制定空气质量改善措施具有重要意义，同时为北方寒冷地区开展相关大气污染防治研究提供参考。

2 研究方法

2.1 模型选择

采用WRF 进行区域气象场模拟，WRF 为美国环境预测中心（NCEP）与美国国家大气研究中心（NCAR）等机构开发的中尺度气象模式［7-8］，可以为空气质量数值模拟提供气象输入。采用CMAQ 进行空气质量数值模拟，CMAQ 为美国环保署发布的化学质量平衡模型。本研究选用的WRF 版本为4.0，CMAQ 版本为5.1.2，化学机制选用cb05_ae6_aq。气象参数化方案中短波辐射机制选用New Goddard，长波辐射机制选用RRTM，土地利用类型选用USGS全球土地利用类型数据，地表机制选用Pleim-Xiu，边界层机制选择ACM2 PBL，积云机制选择Kain-Fritsch，云微物理机制选择WSM6。

2.2 模拟范围

气象模拟设计3 层网格嵌套，采用兰伯特（Lambert）投影坐标系，中心经纬度为（122°E，41°N），2 条真纬度为25°N 与40°N，分辨率分别为27，9，3 km，第一层与第二层模拟域网格数为100×100 个，第三层模拟域网格数为85×85 个。第一层覆盖中国东北三省及京津冀部分地区，第二层覆盖辽宁省全境，第三层覆盖铁岭市及周边区域。CMAQ 的核心模块CCTM 在模拟时，需调用气象场模拟结果，因此CMAQ 模拟网格与WRF 模拟网格具有相同的分辨率和网格中心点，但网格数略小于WRF 网格，第三层网格数为75×75 个，垂直方向共设置24 个气压层，层间距自近地面向上逐渐增大。

2.3 模拟时间

模拟时间为2019 年1 月、4 月、7 月、10 月，分别代表春、夏、秋、冬四季。为降低初始场影响，模拟时将时间提前7 d 以供模型预热［9］。

2.4 数据来源

数值模拟采用的清单数据包括本地源清单、外来源清单、天然源清单。本地源清单在2019 年环境统计数据及现场调研数据基础上，通过物料平衡法、排放系数法等方法估算获取。外来源排放数据采用2018 年MEIC 排放清单［10］。天然源采用MEGAN 模型［11-12］计算获取，该模型可用来评估从陆地生态系统排放到大气中的气体和气溶胶的排放量。本研究将本地源清单、外来源清单与天然源清单进行空间嵌套，根据铁岭市本地的人口、道路、土地等信息进行再分配，合成为适用于铁岭市本地，可用于空气质量数值模拟的高分辨率网格化清单。空气质量数据来自铁岭市空气质量自动监测站的监测数据，指标包括SO2，NO2，PM10，PM2.5，CO，O3。

3 结果与讨论

3.1 模型评估

利用空气质量监测数据与模拟对应网格的浓度数据进行比对，以验证CMAQ 模拟结果的可靠性［13］。将铁岭市PM2.5的监测值与模拟值进行拟合验证，时间为2019 年1 月1 日至28 日、4 月1 日至28日、7月1 日至28 日、10 月1 日至28 日，分别代表四季的变化情况。为量化模拟结果准确性，本研究采用平均偏差（Mean Bias，MB）、标归一化平均偏差（Normalized Mean Bias，NMB）、归一化平均误差（Normalized Mean Error，NME）、均方根误差（Root Mean Square Error，RMSE）及相关性指标（R）评价模型的可靠性。模型对铁岭市大气污染物模拟的表现评估见表1。

表1 模型对铁岭市大气污染物模拟的表现评估

由表1 可知，本次模拟的各项统计指标与同类研究的误差及偏差分析水平接近，各项污染物的NME 与NMB 值在50%以内，MB 在35 以内，模拟结果比较可靠［14］。SO2，NO2，PM2.5，PM10，O3的相关性R值分别为0.72，0.66，0.78，0.70，0.86。

2019 年铁岭市空气质量监测值与模拟值的趋势对比见图1。结合图1 可以看出，铁岭市大气污染物的模拟值与监测值拟合度较高，二者之间峰谷变化趋势有较强的一致性。因此，本次模拟结果较为理想，可以实际反映铁岭市的污染现状。

图1 2019 年铁岭市空气质量监测值与模拟值的趋势对比

3.2 污染物浓度分布特征

通过铁岭市大气污染数值模拟，获取铁岭市大气污染物浓度时空分布特征，见图2。

图2 2019 年铁岭市大气污染物浓度分布

2019 年铁岭市SO2，NO2，PM10，PM2.5浓度分布总体呈现出西南高、东北低的趋势，污染物高值区出现在城市西南平原的建成区附近，并呈递减形态向周边扩散。这一方面是由于城市中心人口稠密，人员活动密集，主要排污企业多集中在城市附近，排污量大；另一方面与铁岭市地势呈现东高中低、北高南低的趋势有关，东部低山丘陵区空气质量状况较好，西部辽河低丘平原空气污染较为严重。

2019 年铁岭市大气污染呈明显的季节性变化特征，SO2，NO2，PM10，PM2.5的平均浓度值1 月＞10月＞4 月＞7 月，其中冬季大气污染影响范围广，高值区浓度高，是重污染天气多发的时段。这一方面是铁岭地区冬季供暖导致燃煤量增加，尤其是民用散煤的燃烧，导致污染物排放量明显高于其他季节；另一方面，铁岭地区冬季以北风、西北风为主，混合层高度与近地面风速明显低于其他季节，易产生静稳天气，扩散条件的不利造成污染物的积累。

2019 年铁岭市O3污染时间变化规律呈现春夏季高于秋冬季的特点，这可能是由于夏季气温高，太阳辐射强，同时夏季日照时间长于冬季，有利于O3的生成与积累［15］。铁岭市O3空间变化规律为城市远郊浓度大于城市近郊浓度，城市近郊浓度大于建成区浓度，考虑是由于建成区中城市道路与生活生产排放的前体物NOX和VOCs 受气团影响，向下风向传输过程中，在高温、低湿条件下发生光化学反应，生成大量O3并富集在该区域。张红星等［16］在对北京市区与远郊地表O3浓度梯度研究中发现，城市郊区的O3浓度达到城市O3浓度的2 倍，并提出道路等级越高，车流量越大，排放的还原性气体越多，越容易导致建成区内的O3的消耗。另外，王丽萍［17］、陶玮等［18］提出城市区域与郊区下垫面的差异起到了重要作用，促使建成区与周边区域发生大气污染物运移、交换，郊区植被覆盖率高，生物源VOCs 排放量增大，NO 等污染物排放减少，导致O3消耗水平降低。同时，铁岭市东北部多山地、丘陵的地貌也是造成O3积累的原因之一。

3.3 PM2.5 外来传输解析

本研究采用Zero-out 法［19］，定量解析周边地区对铁岭市的PM2.5的浓度贡献，即应用完整的区域污染源清单模拟作为基准情景，应用去除目标污染源的区域清单模拟作为对比情景，分析不同情景下的污染物浓度变化情况，以获得该地区对铁岭市空气质量状况的影响。本研究重点关注辽宁中部城市群（沈阳、鞍山、抚顺、本溪、营口、辽阳），其他地区包括辽宁省内其他城市、吉林省、黑龙江省及内蒙古自治区等地区。

全年来看，2019 年外来污染物对铁岭市PM2.5的浓度贡献率为33.5%，来自辽宁中部城市群的贡献率为21.7%，其中沈阳（8.0%）＞抚顺（3.9%）＞辽阳（3.5%）＞鞍山（3.3%）＞本溪（1.9%）＞营口（1.1%），考虑是由于辽宁中部城市群集中在辽河平原，地势较低，平均海拔在50 m 左右，城市间距离近，人口密度高，大气污染物排放量较大，尤其是沈阳市中心与铁岭市中心的直线距离约为60 km。铁岭市全年盛行风向为西南风，铁岭市西部多平原、东部多丘陵的地势产生的狭力，使其易受到来自西南方向中部城市群的影响。2019 年其他地区对铁岭市PM2.5的贡献率为11.8%。

2019 年铁岭市PM2.5浓度秋冬季来自辽宁中部城市群的贡献率分别为19.8%与27.5%，其中冬季沈阳市的贡献率达到14.6%，明显高于全年平均水平（8.0%）。铁岭市秋冬季伴随北方高压势力不断增强，西、北风势力强，寒干冷空气从西、北不断侵入铁岭市，但是位于西南方向的沈阳市对铁岭市的影响不减反增，考虑这可能是冬季用于集中供暖与居民散烧的煤炭量大幅增加导致的。2019 年辽宁省统计年鉴显示，沈阳市人口数量是铁岭市的3 倍，因此在采暖期沈阳市的燃煤增量远高于铁岭市本地，造成了沈阳市的贡献率占比大幅增加。秋冬季来自其他地区的贡献率分别为6.5%与7.3%，低于全年平均水平。受气候因素影响，白城、通辽、锡林郭勒盟、兴安盟及铁岭市周边的四平、松原、辽源等地是铁岭市除辽宁中部城市群以外的潜在影响区域。

2019 年铁岭市PM2.5浓度春夏季来自辽宁中部城市群的贡献率分别为21.8%与16.7%，其中沈阳市在春季的贡献率为8.1%、在夏季的贡献率为3.7%，考虑造成这一变化的原因是铁岭市春季风速最大，大风次数最多，最大风速达到19～25 m/s，夏季风速最小［20］。春夏季铁岭市的PM2.5外来源主要为辽宁省中部城市群，在西风、西南风的作用下，污染物伴随气团运动至铁岭市，在东部丘陵地的阻隔下，对铁岭市区的PM2.5浓度造成影响。同时，春夏季其他地区的贡献率为10.6%与19.8%，推测该部分贡献率可能是西南方向京津冀地区污染物的远距离传输、渤海海面输送海盐粒子途经辽宁南部输送至铁岭市等，加速铁岭本地硫酸盐与硝酸盐的生成。另外，有研究［21］认为，西北方向输送的沙尘会对铁岭市春季PM2.5污染造成重要影响，但是受到污染源清单及CMAQ模型机制的限制，本研究未能模拟出远距离传输沙尘的影响，这可能是造成春季其他地区贡献率偏低的原因之一。2019 年周边地区对铁岭市PM2.5浓度的贡献率见图3。

图3 2019 年周边地区对铁岭市PM2.5 浓度的贡献率

3.4 PM2.5 本地来源解析

本研究将铁岭市本地污染源划分为工业源、电力源、居民源、移动源、扬尘源以及供暖源6 类，分别进行情景模拟，以定量解析2019 年铁岭市本地排放源对PM2.5浓度的贡献情况，见图4。

图4 2019 年铁岭市大气污染源对PM2.5 浓度的贡献率

从2019 年全年来看，铁岭市大气污染源对PM2.5浓度的贡献率中居民源（21.2%）＞扬尘源（20.4%）＞工业源（11.3%）＞移动源（8.1%）＞电力源（3.7%）＞供暖源（2.8%）。因此，居民源排放与扬尘污染是铁岭市PM2.5污染的重要来源，居民排放源主要为民用燃煤、生物质锅炉以及居民餐饮油烟，扬尘源主要来自道路扬尘以及堆场与施工扬尘。居民源秋冬季的贡献率较高，分别为24.8%与23.5%，考虑是受气温影响，北方秋冬季居民燃煤量高于春夏季。扬尘源春季的贡献率明显高于其他季节，为27.2%，考虑是铁岭市春季多大风天气，在西北强风影响下更易产生扬尘污染。因此，铁岭市应进一步控制秋冬季的燃煤散烧，加强春季大风天气时的施工与堆场的覆盖管理，增加路面降尘次数，这对改善铁岭市PM2.5浓度有重要意义。

2019 年铁岭市电力源对PM2.5浓度的贡献占比年均为3.7%，且4 个季度变化幅度在±1.4%，考虑电力源虽然燃煤消耗量大，但在发电运行与末端治理等过程中，通过多种污染物高效协同脱除集成系统技术实现了超低排放，加之电力源的排放高度通常在120 m 以上，烟气抬升后对周边地区的影响相对较小。铁岭市的采暖期为每年的11 月至次年3 月，供暖源产生的污染主要集中在这一期间，贡献率为11.4%，低于相邻城市抚顺市［22］的20.7%（2017 年数据），考虑是由于近两年来，铁岭市实施供暖燃煤锅炉淘汰工程、燃煤锅炉脱硫脱硝改造，并大力推进清洁能源取得了效果。

4 结论

（1）铁岭市大气污染特征受人口、地貌、经济发展等因素影响，总体呈现出西南高、东北低的趋势，污染物高值区出现在西南平原的建成区，并呈递减形态向周边扩散。2019 年铁岭市大气污染物中SO2，NO2，PM10，PM2.5的浓度值时间变化规律均表现为1月＞10 月＞4 月＞7 月，其中冬季大气污染影响范围广，高值区浓度高，是重污染天气多发的时段。O3则呈现出春夏季高于秋冬季的特点，高值区多出现在城市周边。

（2）2019 年外来污染物对铁岭市PM2.5浓度的贡献率为33.5%，主要来自辽宁中部城市群（21.7%），其中沈阳市的贡献值最大，达到8.0%。铁岭市秋冬季的外来污染物主要来自辽宁中部城市群的传输，其中沈阳市在冬季的贡献率达到14.6%，明显高于其他季节。春夏季受西南方向气团的远距离传输影响较大，除辽宁中部城市群以外区域的贡献率达到10.6%与19.8%。

（3）2019 年铁岭市本地源中居民源排放与扬尘污染是铁岭市PM2.5污染的重要来源，年均贡献达到21.2%与20.4%。居民源的影响主要在秋季（24.8%）与冬季（23.5%），扬尘源的影响主要在春季（27.2%）。电力源燃煤消耗量大，但年均贡献占比仅为3.7%。因此，铁岭市应进一步加强秋冬季燃煤散烧污染防治与春季大风天气时的扬尘控制。