基于模糊综合评价的主要大气污染物来源浅析

卜兴兵 吴虹霁* 俸 强 廖 翀 冯元超 王会镇

(1.四川省生态环境监测总站，成都 610041；2.西华大学理学院，成都 610039)

空气质量评价和污染源分析对大气污染治理和有效管理具有重要的意义。“十二五”期间，国民经济迅猛发展和城市化进程的快速推进，工业耗煤量、机动车拥有量及农作物秸秆燃烧量不断增加，城市霾天气急剧增多，对人体健康、城市大气环境、交通运输等造成严重的影响[1-2]，空气质量问题已成为全球关注的焦点，四川盆地尤为突出，大气污染已是中国日益突出的重要环境问题之一[3-6]。当前，各级政府采取一系列大气污染防治措施，取得优异成绩。大气污染物与排放、地理特征和气候特点关系密切，空气质量改善一方面取决于本地排放源的强度，另一方面也取决于当地大气的输送和扩散条件[6]。目前，国内主要采用环境空气质量综合指数和主成分分析法对空气质量进行综合评价[7-10]，环境空气质量综合指数用于城市空气质量综合排名但不适用于评价城市和区域的长期空气质量状况和变化趋势，两者均不能有效避免大气环境系统各因素间具有不确定性和模糊性。模糊综合评价法最大的优点是能够评价系统的模糊性和不确定性，因此模糊综合评价法目前被广泛应用于空气质量评价，能合理科学地评价环境空气质量的客观现状。近年来，不少学者利用模糊综合评价法开展空气环境质量评价并取得了一系列成果。韩晋仙等[11]利用模糊综合评价法对山西省2019年环境空气质量进行了评价与分析，并对影响当地空气环境质量的因素进行了讨论。郭力嘉等[12]利用模糊数学综合评价方法对北京市大气环境质量作出了评价，评价较为客观反映了评价地区环境空气质量。吕铃钥等[13]运用模糊综合评价法对2013年京津冀地区13个城市的环境空气质量进行评价，得出各个城市的环境空气质量污染水平及其污染因子的大小排序，评价结果能够较客观地反映该地区环境空气质量优劣状况，从而为改善和治理大气污染提供理论依据。但是运用模糊综合评价法对四川省环境空气质量开展研究较为少见。

本文以四川省21个城市为例，基于2017年PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3浓度监测数据，运用模糊综合评价法对21个城市环境空气质量状况进行评价分析，并运用复合污染特征分析研究了该地区主要大气污染物来源，为其大气污染治理提供参考依据。

1 数据来源与分析方法

1.1 研究区概况

四川省位于中国西南腹地，地处长江上游，素有“天府之国”的美誉。全省面积48.6万平方公里，辖21个市(州)、183个县(市、区)，介于东经97°21′-108°33′和北纬26°03′-34°19′之间。四川地貌复杂，以山地为主要特色，境内有川西北高原和川西山地两部分为主的山地地貌。其中有以四川盆地为典型盆地特点的地形地貌，四川盆地的面积26万余平方公里，占四川行政面积的33%，按方位可以细分为川东、川西、川南、川北和川中五部分，其中成都平原(川西平原)为中国西南最大平原。四川气候总的特点是：区域表现差异显著，东部冬暖、春旱、夏热、秋雨、多云雾、少日照、生长季长，西部则寒冷、冬长、基本无夏、日照充足、降水集中、干雨季分明；气候垂直变化大，气候类型多。

1.2 数据来源

四川省21个市州2017年PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3浓度监测数据及空气质量综合指数来源于各市州《2017年环境质量公报》，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2均为年均值，CO为日均值第95百分位数，O3为日最大8h滑动平均值的第90百分位数。2017年全省机动车保有量及增长率来源于《2018四川省统计年鉴》。

1.3 模糊综合评价法

模糊综合评价的具体步骤如下：

(1)确定评价对象的因素，n个评价指标，u={u1，u2，……，un}评价；

(2)确定评价等级，V={v1，v2，……，vn}；

(3)建立模糊关系矩阵R=(rij)，本文采用降半阶梯形隶属度函数建立各评价因子对每级标准的隶属函数rij；

(4)确定污染因子权重集，A = (w1，w2，…，w6)，本文采用主因素突出赋权法中常用的超标倍数法计算权重系数，并将其归一化；

(5)得出模糊综合评价结果。由上述步骤得到的因子权重集A和隶属度模糊矩阵R，得到评价矩阵B空气质量综合判别模型进行评价。

2 结果与讨论

2.1 大气污染物特征分析

2017年四川省21个城市6种大气污染物年均浓度监测数据如图1所示，其中PM2.5在8～61 μg/m3波动，PM10在17～81 μg/m3波动，SO2在4～32 μg/m3波动，NO2在9～48 μg/m3波动，CO在0.7～2.4 mg/m3波动，O3在102～157 μg/m3波动。全省6种大气污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3平均值分别为38 μg/m3，60 μg/m3，13 μg/m3，29 μg/m3，1.3 mg/m3，129 μg/m3。PM2.5的年均值均超过了《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中的二级标准限值(35 μg/m3)限值，说明研究区2017年细颗粒物污染较严重。

2.2 主要污染物来源浅析

为了进一步分析相关的污染特征并识别污染物来源，利用复合污染特征分析了PM2.5和PM10质量浓度的比值、SO2和NO2质量浓度的比值，即ρ(PM2.5)/ρ(PM10)和ρ(NO2)/ρ(SO2)，结果如图2。2017年四川省21个城市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.40～0.75波动，PM2.5作为PM10的组成部分，其占PM10的比值可以判断大气中细颗粒物污染对颗粒物污染的贡献程度，除广元市、巴中市、资阳市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)小于0.5以外，其余18个城市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均大于0.5，因此可初步推断全省颗粒物污染主要以细颗粒物污染为主。2017年全省PM2.5和PM10年均浓度分别为38 μg/m3和60 μg/m3，PM2.5和PM10年均二级浓度限值分别为35 μg/m3和70 μg/m3，PM2.5略高于年均二级浓度限值，因此控制PM2.5污染是四川省大气污染整治的主要目标。全省21个城市ρ(NO2)/ρ(SO2)在1.03～6.0波动且比值大于1，NO2主要来源于汽车尾气排放等移动源，而SO2主要来源于煤炭燃烧和工业生产等固定源。ρ(NO2)/ρ(SO2)比值越高，表明污染物主要来自移动源，因此可初步推断四川省的移动污染源占主导地位。据《2018四川省统计年鉴》数据，截至2017年年底，四川省全省机动车保有量达到1572万辆，与2015相比增加185万辆，增长13.3%，汽车尾气污染对NO2的贡献在逐渐增加。产业结构方面，四川省目前以重工业为主，建材、钢铁、化工等传统高耗能高排放产业占比较大，排放总量占到了全省总量的30%～47%。依据史芳天[14]和石慧斌[15]等研究的源解析结果，四川省盆地效应易形成污染二次转化，NO2、SO2是硝酸盐和硫酸盐的气态前体物，区域内硝酸盐占比达到25%～35%，硫酸盐占比达到10%～15%，而PM2.5中含有的主要水溶性离子为硝酸盐和硫酸盐，因此NO2、SO2对PM2.5污染贡献较大。控制机动车尾气污染也是改善本地空气质量的重要环节。因此，四川省空气污染的主要来源是颗粒物污染、工业废气和机动车尾气。改善区域环境空气质量，应加强各污染源科学减排，摸清底数及排放量，应加大各污染物协同管控，尤其污染物PM2.5和O3协同管控应是未来四川省空气质量改善升级的重点突破口。

图2 2017年四川省21个城市SO2/NO2和PM2.5/PM10比值分析图

2.3 模糊综合评价

2.3.1 建立评价因素集合U

本文在对四川省21个城市的环境空气质量进行评价时，根据《环境空气质量标准》(GB3095-2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663-2013)的规定，研究评价因素集合U={SO2年均值，NO2年均值，PM10年均值，PM2.5年均值，CO日均值第95百分位数，O3日最大8h滑动平均值的第90百分位数}。

2.3.2 建立评价集V

为了详细地描述研究区域污染状况，有效区分污染程度，本文在对四川省21个城市的环境空气质量进行评价时，结合《环境空气质量标准》(GB3095-2012)和本地大气实际污染状况将原标准扩展为四级，建立评价集V={优、良、轻度污染、中度污染}，见表1。

2.3.4 建立模糊关系矩阵R

根据文献[11-13]隶属度计算公式计算各评价因子对各级评价标准的隶属度，从而建立模糊关系矩阵R=(rij)，具体见表2。

2.3.5 建立权重集

模糊综合评价中赋权方法很多，污染因子的权重值直接影响各因子之间对环境空气质量影响相对程度的因素，决定到综合评价的结果是否合理。采用主因素突出赋权法中常用的超标倍数法[11-13]，并将6种污染物采取归一化的方法进行赋权，该方法既突出了环境质量评价中主要污染物的作用，又考虑了各污染物标准值间的差异带来的影响，权重集数据见表3。由表3可知，全省6种主要大气污染物首要污染物权重集占比依次为O3、NO2、PM2.5、PM10、CO、SO2。21个城市首要污染物权重占比前三位分别为PM2.5、O3、NO2。

表3 各污染因子的权重集

2.3.6 模糊综合评价结果

将权重集A和模糊矩阵R进行模糊矩阵的复合运算，得到B=A*R=(b1，b2，b3，b4)。根据最大隶属度原则，取b1，b2，b3，b4中的最大值，即为本次环境空气质量评价的模糊综合评价结果，评价结果见表4。由表4可知，2017年四川省21个城市环境空气质量状况均在Ⅰ级-Ⅱ级，所有参与评价城市均达到国家环境空气质量的二级标准，其中环境空气质量状况为Ⅰ级优有9个城市，占所有评价城市的42.9%；环境空气质量状况为Ⅱ级良有12个城市，占所有评价城市的57.1%；全省环境空气质量状况属于Ⅰ级优。由于大部分城市环境空气状况为Ⅱ级良，部分城市在Ⅲ级有隶属度，为了准确反映全省环境空气质量状况，本次质量评价将Ⅱ级和Ⅲ级加和，二者之和越大表示该地区空气质量越差。据此，21个城市环境空气质量Ⅱ级和Ⅲ级加和值排名由高到低依次为：成都市、眉山市、自贡市、达州市、宜宾市、乐山市、泸州市、德阳市、南充市、绵阳市、资阳市、内江市、广安市、雅安市、攀枝花市、遂宁市、广元市、巴中市、西昌市、康定市、马尔康市。将模糊综合评价和环境空气质量综合指数评价结果对照，结果如图3所示，两种评价除空气质量较好的前6个城市马尔康市、康定市、西昌市、巴中市、广元市、遂宁市和空气质量较差的成都市，其他城市排名不尽相同，但总体趋势一致。模糊综合评价较为客观反映了2017年四川省21个城市环境空气质量结果。

表4 21个城市空气质量模糊综合评价结果

图3 模糊综合评价和环境空气质量综合指数对比

3 结论

(1)2017年四川省全省6种大气污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3平均值分别为38 μg/m3，60 μg/m3，13 μg/m3，29 μg/m3，1.3 mg/m3，129 μg/m3。PM2.5的年均值超过了二类环境功能区浓度35 μg/m3限值。全省21个城市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.40～0.75波动，ρ(NO2)/ρ(SO2)在1.03～6.0波动且比值大于1，空气污染的主要来源是颗粒物污染、工业废气和机动车尾气。改善区域环境空气质量，应加强各污染源科学减排，摸清底数及排放量，应加大各污染物协同管控，尤其污染物PM2.5和O3协同管控应是未来四川省空气质量改善升级的重点突破口。

(2)对6种污染物采取归一化的方法进行赋权，首要污染物权重集占比依次为O3、NO2、PM2.5、PM10、CO、SO2。21个城市污染物权重占比前三位分别为PM2.5，O3，NO2。

(3)2017年四川省21个城市环境空气质量状况均在Ⅰ级-Ⅱ级，所有评价城市均达到国家环境空气质量的Ⅱ级标准。其中环境空气质量状况为Ⅰ级优有9个城市，占所有评价城市的42.9%；环境空气质量状况为Ⅱ级良有12个城市，占所有评价城市的57.1%；全省环境空气质量状况属于Ⅰ级优。将模糊综合评价和环境空气质量综合指数评价结果对比，两种评价除空气质量较好的前6个城市马尔康市、康定市、西昌市、巴中市、广元市、遂宁市和空气质量较差的成都，其他城市排名不尽相同，但总体趋势一致。模糊综合评价较为客观反映了2017年四川省21个城市环境空气质量结果。