四川盆地冬季典型污染过程分析及应急减排效果评估

张 巍，杜云松，蒋 燕，饶芝菡，赵豆豆，母康生，田 赐

四川省生态环境监测总站，四川 成都 610091

近年来，冬季PM2.5污染过程频发，对人体健康和大气能见度等均有较大影响。一般认为，大气中各类污染物的存在是重污染事件形成的必要条件，气象因素是形成重污染事件的主要诱因[1]。高愈霄等[2]对京津冀区域大气重污染过程特征分析显示，秋冬季污染过程可将颗粒物浓度拉升20 μg/m3以上。丁俊男等[3]对2016年中国中东部地区一次重污染过程分析显示，细颗粒物快速二次生成及不利扩散条件下的持续累积可能是污染过程的主要原因。肖致美等[4]对天津2020年2次重污染天气污染特征分析显示，重污染过程中平均风速较低，平均相对湿度接近70%，部分时段接近饱和，边界层高度低于300 m，且2次重污染过程中二次离子、燃煤和工业均为PM2.5主要来源。中国大气污染防治力度不断加大，主要大气污染物浓度总体呈降低趋势，一些学者也围绕减排措施对空气质量改善的贡献情况等开展研究。麦健华等[5]研究表明，在灰霾天气开始加重前实施减排，在PM2.5浓度达到峰值前后减排的效果最为明显。

四川盆地是中国大气污染防治重点区域之一，冬季霾天气频发，持续时间较长，影响范围较广[6]，需重点关注当地冬季污染特征及措施减排效果。王文丁等[7]对成渝地区2017—2018年一次区域重污染过程进行了来源解析及减排效果研究，结果表明污染过程中，成都PM2.5主要来源于工业、交通和民用等排放源，本地排放贡献为42%，而区域联防联控应急减排对成渝各城市空气质量改善效果显著。欧阳正午等[8]对2014—2017 年四川盆地和京津冀地区的大气质量改善评估显示，四川盆地在气象条件较差的条件下，减排效果更突出，强有力的减排措施是主要因素。

四川省2018年PM2.5平均质量浓度为34.4 μg/m3，21个市(州)中有10个市(州)PM2.5年均浓度超标，污染形势依然严峻。21个市(州)PM2.5污染天共计出现600 d，污染集中发生在1、2、11、12月。开展污染过程成因分析，对于指导当地大气污染防治工作具有重要意义，管控效果评估是定量各类应急减排措施效果的重要手段。笔者以2019年12月四川盆地发生的一次长时间污染过程为例，分析污染成因、污染物及成都PM2.5组分变化特征等，并评估四川省启动预警进行管控的效果。

1 资料与方法

1.1 资料来源

污染物数据来源于四川省空气质量监测网络管理系统，包含6项污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)的小时浓度数据。气象数据来源于四川省空气质量预测预报系统。PM2.5组分数据来源于成都市环境保护科学研究院超级站。

1.2 模式模拟方法

选择四川盆地2019年12月污染过程,模拟采用三层嵌套网格，水平分辨率分别为36、12、4 km。最外层网格覆盖了包括青藏高原在内的所有中国地区以及部分东南亚地区和印度次大陆，次外层网格覆盖四川省全境及周边省市部分地区，有助于为最内层网格提供较好的边界条件，最内层的4 km网格以四川盆地为主，如图1所示。

气象模拟数据来自中尺度天气预报模式WRF[9]，该模式被广泛应用于气象与空气质量模拟研究分析中。该次使用的模式版本为3.7.1，基于2019年气象数据开展回溯模拟。WRF采用Lambert投影坐标,垂直方向从地面到50 hPa共分为35个σ层。主要物理过程分别采用Kain-Fritsch积云方案、YSU边界层参数化方案、NOAH+MOSAIC陆面模式以及Lin微物理参数化方案。空气质量模拟数据来自多尺度化学传输模式CMAQ(5.0.2版本)模型，源清单来自四川省空气质量数值预报系统的2019年基准排放清单。该模型在源排放和气象场等输入数据的驱动下，对空气污染物(包括气态污染物和气溶胶)在大气中的迁移、转化等物理和化学过程进行模拟，计算得到污染物的时空分布场[10-11]。CMAQ模拟选用SAPRC07tc气相反应机理[12]和AERO6气溶胶模块[13]。

根据《四川省重污染天气应急预案(2018年修订)》，重污染天气预警级别分为黄色、橙色和红色3级，依据不同市(州)污染源结构及减排措施，市(州)启动重污染应急预警后，污染物减排比例见表1。利用WRF+CMAQ数值模式系统，带入基准排放清单和重污染应急减排清单分别进行基准和减排情景的模拟，比较减排情景和基准情景的模拟结果，评估重污染应急措施对空气质量改善的贡献，评估皆基于4 km数值模拟结果。

利用杜云松等[14]CMAQ模型自带的DDM模块来评估污染减排的效果，利用不同级别预警减排量构建DDM参数，分别进行100%人为源排放和1%人为源排放条件下的DDM模拟，即排放条件分别为基准(100%人为源排放)和1%排放情景(1%人为源排放)，从而生成2套DDM模拟结果，并基于2套DDM的结果构建区域内人为源排放的PM2.5生成浓度的RFM模式，基于实测数据，计算相对响应因子RRF(即观测值和模拟值的比值)，并用RRF对上一步骤中RFM的计算结果进行“修订”：C’RFM=CRFM×RRF。之后，同时对基准和1%排放情景下得到的RFM修订结果进行加权平均(将削减后的排放比例到100%或者1%的距离进行加权平均)，据此计算不同预警等级下污染减排的PM2.5浓度响应关系，用以评估污染应急减排效果。

2 结果与讨论

2.1 污染过程概况

2019年12月7—16日，四川盆地出现了一次持续时间较长的污染过程，见表2。7日盆地内17个市(州)中5个市(州)出现污染；8日盆地开始出现中度污染；9日受大雾天气影响，空气质量急剧恶化，盆地内出现区域污染，区域污染维持至15日；16日受冷空气前锋影响，川东北和成都平原城市群部分市(州)空气质量有所改善。此次污染过程的主要特点是影响区域广、持续时间长、污染程度以轻度至中度为主，其中成都平原和川南城市群污染相对严重。污染过程中四川省PM2.5和PM10平均质量浓度分别为77.9、104.3 μg/m3，高出冬季常态浓度的1倍左右。成都在9—15日出现7 d中度污染，PM2.5浓度峰值高达176.0 μg/m3，是盆地内污染相对较重的城市。

表2 2019年12月7—16日四川省各市(州)AQI数值Table 2 The AQI of cities in Sichuan Province from December 7th to 16th,2019

2.2 气象因素分析

随着环流形势的调整，从12月3日起，亚洲区域低值系统偏北，冷空气影响偏北，四川盆地持续受高压脊控制，中间有高空短槽波动，出现零星降水，维持总体静稳态势，垂直扩散条件极差。图2显示了成都的湿度、温度、风速、大气边界层小时变化情况。

图2 成都湿度、温度、风速、大气边界层小时变化Fig.2 Hourly changes of the humidity,temperature,windspeed and atmospheric boundary layer in Chengdu

由图2可见，根据四川省生态环境监测总站激光雷达数据显示，从12月7日起，成都大气边界层高度快速下降，从污染前期的1 500 m左右下降至800 m左右，后期更是呈阶梯式压低趋势，一直在400 m左右波动，污染物垂直扩散动力不足。同时，风速从12月6日的1.3 m/s下降至12月8日的0.4 m/s左右，污染后期多数时间处于静小风状态，污染物水平扩散条件差。从温湿度来看，污染前期温度、湿度波动上升，夜间逆温增强，污染期间温度和湿度分别较污染前期升高30%和60%，最高湿度超过80%，高湿促进气溶胶的吸湿增长[15]，为气态前体物向二次颗粒的转化提供适宜的条件[16-17]。

2.3 污染物变化特征分析

结合气象和成都预警响应情况，将污染过程分为3个阶段：清洁时段(12月4—5日)、黄色预警期间(12月6—10日)、橙色预警期间(12月11—15日)，如图3所示。

图3 污染期间成都PM2.5组分及污染物小时变化Fig.3 Hourly changes of PM2.5 components and pollutants in Chengdu during the pollution period

1)清洁时段：成都SO2、NO2等前体物变化较平稳，平均质量浓度分别为8.8、58.1 μg/m3，PM2.5和PM10浓度较稳定，平均质量浓度为72.6、105.9 μg/m3，PM2.5/PM10值为0.69，处于秋冬季正常水平。

2)黄色预警期间：随着扩散条件的迅速转差，污染物浓度呈快速上升的态势，NO2平均质量浓度为63.8 μg/m3，小时浓度超过110.0 μg/m3；SO2质量浓度变化较平稳，但易出现小时突变；PM2.5和PM10质量浓度快速上升，平均浓度分别为92.3、131.8 μg/m3，较清洁时段上升27.1%、24.4%；从PM2.5组分变化情况来看，硝酸根是对PM2.5贡献最大的离子(26.7%)，结合硝酸根与硫酸根的比值(N/S值)可以初步判断污染来源[18]。一般来说，汽车尾气排放的N/S值约为8～13，燃煤锅炉等排放的N/S值约为0.5[19]，黄色预警期间N/S值为3.22，说明受移动源影响更为明显，但较清洁时段的3.97有所降低，说明燃煤源等贡献在此期间有所增大；占PM2.5比例上升的组分有硫酸根离子(从清洁时段的7.6%上升至9.0%)、氯离子(从1.3%上升至1.8%)、钾离子(从1.2%上升至2.1%)、有机物(从14.9%上升至16.5%)，氯离子主要来源于燃煤及垃圾焚烧、生物质燃烧等[20]，钾离子主要来源于生物质燃烧排放[21]。说明此阶段燃煤等工业源、生物质燃烧源、移动源等贡献显著。

3)橙色预警期间：各项污染物浓度保持平稳，尤其NO2峰值浓度降至100 μg/m3以下，平均质量浓度为66.4 μg/m3，较黄色预警期间仅增长4.1%。PM2.5浓度处于平稳缓慢下降的态势，从11日的146.2 μg/m3降至15日的111.5 μg/m3。硝酸根、硫酸根离子浓度呈波动下降的趋势，其占PM2.5的比例为23.0%、5.5%，较黄色预警期间下降3.7个百分点和3.5个百分点，有机物、钾离子、钙离子占比下降1.3个百分点、0.9个百分点和0.3个百分点，说明升级橙色预警后，移动源、燃煤等工业源、生物质燃烧源、扬尘源等管控效果凸显，空气质量未进一步恶化。

2.4 污染过程评估

根据四川省污染防治攻坚战领导小组办公室的相关文件，盆地内市(州)启动预警情况如表3所示，成都、眉山、德阳、遂宁、内江、乐山、绵阳、自贡、泸州、资阳、宜宾11个市(州)6日启动区域黄色预警；宜宾、乐山于10日，成都、德阳、绵阳于11日，泸州于12日，自贡于13日，内江于14日升级橙色预警，此次预警于17日解除。

表3 四川省各市(州)预警启动时间与等级Table 3 Start time and level of early warning in each city in Sichuan Province

预警期间各地、各污染物总减排比例如表4所示。全省启动预警的市(州)PM2.5总体减排8%，其中成都平原地区减排11%，川南地区减排8%，川东北地区减排4%；成都PM2.5减排比例最高，为21%，其次是乐山，PM2.5减排13%。NOx总体减排10%，其中成都平原地区减排10%，川南地区减排11%，川东北地区减排8%；成都、绵阳、乐山、眉山、泸州、宜宾、内江等地NOx减排均超过10%。SO2总体减排14%，CO总体减排8%，PM10总体减排10%，VOCs总体减排5%。

表4 预警期间污染物减排比例Table 4 Percentage of pollutant emission reduction during the warning period %

该次重污染期间各城市应急响应及时，对减缓污染形成和重污染削峰起到了明显效果。与未启动预警的情景相比，区域PM2.5日平均质量浓度下降9.1%～13.1%，区域性污染形成时间推迟1 d，预警城市的重度污染天数总共减少13 d(该次污染过程实测未出现重污染天气)，中度污染天数减少13 d，轻度污染天数减少7 d，如表5所示。

表5 各城市无减排情景下PM2.5浓度和重污染应急减排情景下PM2.5浓度(即实测)情况Table 5 The concentration of PM2.5 under the scenario of no emission reduction and heavy pollution emergency emission reduction(ie actual measurement) in each city μg/m3

根据数值模拟评估结果，预警市(州)的PM2.5浓度下降主要来自工业源、扬尘源和移动源的减排贡献，平均减排贡献比例分别为60.0%、31.3%和8.7%，如表6所示。工业源减排贡献最大，各地减排贡献为36.8%～77.6%，除资阳、达州外，各地的工业源减排贡献均超过50%；其次是扬尘源，减排贡献为17.1%～54.0%；移动源减排贡献最小，仅宜宾、内江、绵阳、眉山、遂宁减排贡献超过10%，其余市(州)均在10%以下。

表6 各市(州)污染源减排贡献比例Table 6 Contribution of pollution sourcesemission reduction in each city %

3 结论

1)从气象条件看，盆地独特的地形和静稳小风的气象条件，加之高压脊控制影响，前期出现连续晴好天气，但夜间逆温增强，边界层快速下降，污染物累积迅速，湿度增大导致污染物二次转化增强，是该次污染过程的重要外因。

2)污染过程中，PM2.5组分中硝酸根离子浓度及占比始终保持最大，NOx及其二次转化的硝酸根离子是造成该次污染的主要原因。黄色预警未能有效抑制污染物浓度的增长趋势，启动黄色预警后NO2及其转化后的硝酸根离子浓度以及PM2.5浓度仍呈上升趋势。橙色预警效果明显，空气质量未进一步恶化，NO2平均质量浓度较为稳定，硝酸根离子占PM2.5的比例下降3.7个百分点，PM2.5浓度上升趋势得到明显遏制。

3)四川省重污染应急预警启动及时，区域的协同减排对污染物峰值的削减和累积速率的减缓效果明显。区域PM2.5日平均质量浓度下降9.1%～13.1%，区域性污染推迟1 d出现，预警城市的重度污染、中度污染、轻度污染天数分别减少13、13、7 d。

4)预警城市的PM2.5浓度下降主要来自工业源、扬尘源和移动源的减排贡献，平均减排贡献比例分别为60.0%、31.3%和8.7%，工业源减排贡献最大，移动源减排贡献最小。