“Ox增减量”O3人工订正预报方法与应用

孟 赫，代 玮，李健军，魏 巍，薛 莲，张玉卿，方 渊

1.山东省青岛生态环境监测中心，山东 青岛 266003 2.中国环境监测总站，国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012

自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来，我国大气污染防治已取得一定成效，主要大气污染物排放总量显著减少，重点区域环境空气质量明显改善[1-2]，重污染天数明显减少，以PM2.5为首要污染物的超标天数比例在下降，但以臭氧O3为首要污染物的超标天数比例有增加趋势[3]，O3污染问题逐渐凸显，污染程度和影响范围有增加和扩大趋势[3-4]。因此，环境管理部门为切实落实“精准治污、科学治污、依法治污”目标，对O3污染过程预报提出了更高要求，以期做到“O3污染过程不漏、空气质量指数(AQI)类别准确和AQI范围预报准确”。

经过近10年的快速发展，我国已经建成了“国家-区域-省-城市”多层次空气质量预报网络，集合国内外先进大气化学数值模式构建了多模式集合预报体系，形成了大气复合污染预报预警技术体系[5-7]，对中东部秋冬季区域重污染天气预报预警发挥了重要支撑作用。但由于源排放清单的不确定性和大气物理、化学机制的不完善等，现阶段针对O3污染过程、持续时间、峰值浓度及其影响范围等预测的准确性仍亟须提高[8]。已有研究表明，基于数值模式模拟和O3与气象参数之间的统计模型，可有效提高O3预测准确率，但对于AQI范围预报准确率提高有限[9-14]。为此，基于大气箱式模型和相似案例分析，本研究引入总氧化剂(Ox)指标原创提出了“Ox增减量”O3人工订正预报方法，并以东部沿海城市青岛市作案例应用，以期为提高城市乃至区域O3业务预报准确率提供技术参考。

1 “Ox增减量”预报方法的建立

1.1 构建思路

“Ox增减量”预报思路基于经典的箱式模型。箱式模型是最基础的空气质量模型，该模型将大气视为“箱子”并假设排放到“箱子”中的污染物是混合均匀的。因此，本方法将城市或区域近似理解为一个“箱子”，“箱子”中的污染物浓度近似均匀分布，则O3人工订正预报的关键点在于前体物排放量、污染扩散条件和光化学反应条件。

以城市预报为例，将城市下垫面作为“箱子的底”(若为区域预报则将区域作为“箱子的底”)，大气污染边界层高度视为“箱子高度”，假设O3在“箱子”内部近似均匀分布，则该城市O3人工订正预报需要考虑如下几个方面：

1)整体性。将受同一天气系统影响的O3污染或非污染过程视为一个事件，重点在于这一天气系统控制的空间范围及其演变，即关注O3事件发生的区域性和时间连续性，当发生一次连续多日O3区域污染过程时，需考虑O3污染的区域传输影响。

2)局部性。分析局地大气污染扩散条件的影响，尤其是如海陆风、山谷风等小尺度环流的影响，并量化其对局地O3及其前体物浓度影响程度。

3)O3前体物排放量。假设短期内O3前体物(NOx和VOCs等)排放量不变，则影响O3前体物浓度的主要因素为污染扩散条件和光化学反应条件。

4)污染扩散条件。水平方向考虑低空水平风速风向，垂直方向考虑低空大气温度层结、混合层高度等，前一日夜间至当日上午的污染扩散条件影响O3及其前体物浓度累积水平，午后污染扩散条件影响O3的扩散与传输。

5)O3光化学反应条件。对流层O3主要来源于NOx、VOCs等前体物的大气光化学反应过程[15]，即NOx循环和ROx循环，反应方程为NO2+O2+M+hv→O3+NO+M，VOCs、ROx、HONO等参与的ROx循环可抑制O3与NO的滴定反应，并不断将NO转化为NO2，进而生成O3，从而使得O3快速累积。则O3生成受气象参数的影响，如温度(T)、太阳辐射(SR)和相对湿度(RH)等。

针对人工订正预报来说，上述5个方面中最为核心的2点是污染扩散条件和光化学反应条件，前者决定了O3及其前体物的累积与扩散，后者如T、SR和RH等决定了O3的生成。

前一日O3残余量是O3预测的依据之一，由于O3和NO的滴定反应，前一日O3残余量在夜间与NO反应转化为NO2，而作为O3重要前体物之一的NO2，当日可发生光解反应生成O3，故而“Ox增减量”预报方法将NO2+O3整体考虑，同时Ox(NO2+O3)也是分析大气氧化性的常用指标。通常情况下，Ox每日低值(06:00—07:00)变化量可近似认为由于污染扩散条件导致的增量或减量，午后日间Ox峰值通常由T、SR和RH等光化学反应条件控制。

1.2 大气条件预报关键要点选取

针对污染扩散条件和光化学反应条件，筛选“Ox增减量”O3人工订正预报方法中大气条件预报关键要点，如表1所示。

1.3 预报步骤

“Ox增减量”O3人工订正预报方法的步骤，首先对历史观测数据进行系统分析，关注O3污染和非污染过程分析，根据关键大气条件归类历史相似案例，结合统计分析法对历史相似案例的关键大气条件和污染物浓度进行定性或定量分析，进而获得历史相似案例库数据集，依据历史相似案例库结合预报的大气条件进行判别分析，预测Ox-8 h或O3-8 h，最后实现O3人工订正预报。

表1 O3人工订正预报大气条件预报关键要点Table 1 Key predictor points of atmospheric conditions used for O3 human forecast

2 “Ox增减量”预报方法案例应用

2.1 历史相似案例库构建与判别分析

以青岛市2020年6—9月观测资料为例，结合城区地形特点及大气环流形势等，基于前期研究发现[16]和O3预报污染扩散条件、光化学反应条件等选取统计指标，构建O3污染和非污染过程历史相似案例库与判别分析。

青岛夏季O3历史相似案例库构建与判别分析详见表2，表2中Ox-8 h、O3-8 h分别为根据城市Ox、O3小时质量浓度计算的日最大8 h Ox和O3均值(单位μg/m3)，NO2-8 h表示对应Ox-8 h的8h NO2均值(单位μg/m3)，ΔOx-8 h表示与前一日相比Ox-8 h的变化量(单位μg/m3)。污染物浓度监测数据来自山东省城市环境空气质量信息发布平台；气象参数T、RH、风速、风向和降雨量为青岛站(站号54857)逐小时观测资料，该站点距离海岸线1.2 km位于海陆风环流影响区域内；大气条件采用的是欧洲中期天气预报中心(ECMWF)ERA5逐小时再分析资料。

表2 青岛O3预报相似案例库构建与判别分析Table 2 Development and discrimination analysis of similar cases database for O3 human forecasting in Qingdao

当背景风为陆风，大气条件符合西北气流型和西南气流型特征时，青岛市常出现高浓度O3污染过程，超标风险高，视为典型O3污染过程。2020年6—9月期间，西北气流型案例共计发生10 d，除1 d 的ΔOx-8 h为56 μg/m3外，其他9 d的ΔOx-8 h为(96±13)μg/m3，ΔOx-8 h主要与温度、局部降水等有关。以6月14日O3-8 h预报为例，分析结果显示14日大气条件符合西北气流型特征，预报日最高气温Tmax>29 ℃，则ΔOx-8 h取均值为96 μg/m3、NO2-8 h取均值为28 μg/m3，13日Ox-8 h实测值为98 μg/m3，则估算14日Ox-8 h为194 μg/m3、O3-8 h为166 μg/m3，人工订正预报以±10%选定O3-8 h范围，则预测O3-8 h范围为149～183 μg/m3。实测14日O3-8 h为179 μg/m3，在O3-8 h预测范围内，判定预报准确。

西南气流型案例共发生5个污染过程计13 d，一个污染过程一般持续2～3 d，Ox-8 h呈现阶梯状升高趋势，同样ΔOx-8 h与温度、局部降水等有关。以6月29日至7月1日污染过程为例，分析结果显示此次过程大气条件符合西南气流型特征，预报Tmax>28 ℃，则ΔOx-8 h取均值为50 μg/m3、NO2-8 h取均值为25 μg/m3，29日Ox-8 h实测值为127 μg/m3，则估算6月30日、7月1日O3-8 h分别为152、202 μg/m3，人工订正预报以±10%选定O3-8 h范围，则预测O3-8 h范围分别为137～167 μg/m3、182～222 μg/m3。实测6月30日、7月1日O3-8 h分别为147、208 μg/m3，均在O3-8 h预测范围内，判定预报准确。但需要注意的是，同样符合西南气流型特征的8月15日和9月5日案例，傍晚至夜间(18:00—23:00)均发生了海上高浓度O3向内陆的传输过程，两日ΔOx-8 h分别为107、89 μg/m3，远高于表2中所列浓度判别指标。对于可能发生的海上高浓度O3污染传输过程，此类案例需依赖于数值模式预报结果，建议人工订正预报可在数值模式预报基础上采取从重预报策略。

当城市背景风为陆风时，不满足以上2种典型O3污染过程大气条件特征，且无降水或低云量较少时，此类案例可归类为其他类型，期间共发生29 d，统计分析显示此类案例中O3-8 h与Tmax成正比，因此，利用线性回归方法根据预报Tmax计算获得O3-8 h预测值。

受持续性海洋气流影响时可归类为海洋气流型，统计分析显示发生此类型案例时O3-8 h与Tmax相关关系不显著，Ox和O3无明显日变化或日内变化幅度较小，反映为北黄海Ox和O3背景浓度，此类型案例共发生38 d，O3-8 h为(99±13)μg/m3，基本无超标风险。

此外，当日间有持续降水或低云量较多，或有雾时，不利于O3生成，此类案例归类为生成抑制型，共发生32 d，无超标风险，当背景风为陆风时，O3-8 h为(98±19)μg/m3，当背景风为海风时，O3-8 h为(102±20)μg/m3。

2.2 预报成效评估

经统计，青岛市2020年6—9月24 h人工订正AQI类别和AQI范围预报准确率分别为91%和68%，同期本地业务化运行数值模式WRF-Chem的24 h AQI类别和AQI范围预报准确率分别为72%和43%，人工订正预报准确率分别比WRF-Chem预报产品准确率高19%和25%，详见图1。2019年6—9月期间人工订正预报尚未采用该预报方法，24 h人工订正AQI类别和AQI范围预报准确率分别为72%和42%，2020年人工订正预报准确率同比分别提高了19%和26%。应用该预报方法，加深了预报员对O3污染过程的进一步认识，有效提高了青岛市O3污染过程、AQI类别、AQI范围预报的准确率。

图1 青岛市2020年6—9月实况AQI、24h人工订正预报AQI和24 h WRF-Chem预报AQI对比Fig.1 Measured AQI,24 h human forecast AQI and 24 h WRF-Chem forecastAQI during June to September,2020 in Qingdao

3 “Ox增减量”预报方法普适性与局限性

1)本方法基于历史案例分析和统计分析方法，构建历史相似案例库，根据大气条件进行判别分析，属于半客观预报方法，适用于对数值模式预报产品的订正；本方法假设短期内O3前体物排放量不变，故相似案例分析时以同年案例为主，历史同期案例为辅。

2)本方法指标ΔOx-8 h适用于典型O3污染过程的O3预测，而非典型O3污染过程预报中Ox-8 h和O3-8 h均适用。选取Ox-8 h，需对Ox进行NO2和O3分配后方可获得O3-8 h，NO2-8 h可依据历史相似案例估值，或者实际操作中也可在O3污染过程预报时选取从重预报策略，即分配较低NO2。反之，若预估出O3-8 h，则得到NO2-8 h，本方法也提供了NO2人工订正预报的探索思路。

3)按照《环境空气质量评价技术规范》(HJ 663—2013)，城市O3-8 h日评价浓度为各点位O3-8 h的算术平均值，由于各点位O3-8 h出现时间可能不一致，本方法依据城市O3小时浓度计算的O3-8 h相比于城市O3-8 h日评价浓度可能低(5±3)μg/m3，人工订正预报时以预测浓度±10%范围考虑，以提高预报准确率。

4)本方法对于海上高浓度O3污染传输影响案例的AQI范围预报效果有限，需要依赖于数值模式对海上O3污染预报的结果。

5)已有研究表明平流层输送也是对流层O3的来源之一，但由于观测手段等限制，对其理解有限，人工订正预报现阶段不作考虑。

4 结语

1)O3人工订正预报的基础是数值模式预报，但现阶段模式预报的O3污染过程发生范围、持续时间、峰值浓度等与实测有所偏差，尤其是海上O3污染过程的预报与实际可能有较大出入，亟须更新VOCs源清单、促进机制研究和模式性能优化等，提升模式预报成效和支撑作用。

2)进一步加强O3及其前体物、气象参数的垂直梯度观测，开展污染气象条件量化分析，深化对O3污染过程的理解，侧重O3预报效果评估与回顾，提升人工订正预报经验和水平。

3)利用气候统计模型等开展中长期O3趋势预报，开展人工智能深度学习和大数据分析在O3预报中的应用，以支撑环境管理部门“精准治污、科学治污、依法治污”的管控需求。