不同起源秋茄林湿地沉积物重金属污染与健康风险评价

潘辉 郑开基 游巍斌 王韧 蔡金标 何东进

摘 要：秋茄（Kandelia obovata）林生態系统的重金属污染是滨海湿地研究的重要组成。为探究闽东不同起源秋茄林湿地的健康风险与重金属污染的状况，运用污染负荷指数法和人体健康风险评价法分析闽东不同起源秋茄林湿地表层沉积物重金属的含量特征并评估其健康风险。结果表明：（1）秋茄天然林湿地表层沉积物重金属平均含量排序为Zn（102.38 mg·kg-1）> Pb（101.53 mg·kg-1）> Cu（11.72 mg·kg-1）> Cd（0.91 mg·kg-1）;秋茄人工林表层沉积物重金属含量排序为Zn（152.81 mg·kg-1）> Pb（105.83 mg·kg-1）> Cu（16.38 mg·kg-1）> Cd（1.33 mg·kg-1）。（2）天然红树林表层沉积物重金属的区域污染负荷指数（IPL zone）低于人工红树林，对应的污染等级均为1，属于中度污染。（3）秋茄林湿地表层沉积物重金属对成年男性和成年女性非致癌风险（RN）均低于1，对人体造成的非致癌风险很低，Pb元素对儿童的RN高于1，会对儿童造成非致癌风险;Cd对成年男性、成年女性和儿童的致癌风险（RI）均大于1.0×10-6，对人体存在严重的致癌风险。综上所述，闽东秋茄林湿地重金属污染较为严重，应控制湿地周边污染物排放和对湿地进行净化治理。

关键词： 重金属污染， 秋茄， 沉积物， 健康评价， 闽东湿地

中图分类号：X502

文献标识码：A

文章编号：1000-3142（2022）00-0470-09

Heavy metal pollution and health assessment in sediments

of Kandelia obovata wetlands of different origins

PAN Hui1，2， ZHENG Kaiji3， YOU Weibin1，2， WANG Ren4， CAI Jinbiao5， HE Dongjin1，2*

（ 1. College of Forestry， Fujian Agriculture and Forestry University， Fuzhou 350002， China; 2. Fujian Southern Forest Resources and Environmental

Engineering Technology Center， Fuzhou 350002， China; 3.  Fujian Forestry Investigation and Planning Institute， Fuzhou 350003， China;

4. Forestry Bureau of Fuding City， Fuding 355200，

Fujian， China; 5. Forestry Bureau of Xiapu City， Xiapu 355100， Fujian， China ）

Abstract：Heavy metal pollution in Kandelia obovata ecosystem is an important part of coastal wetland research. In order to explore the health risk and heavy metal pollution of K. obovata wetland of different origins in eastern Fujian， this study explored the content characteristics of heavy metals in surface sediments of different origins of K. obovata wetlands and assessed their health risks in East Fujian by using the pollution load index method and human health risk assessment method. The results were as follows： （1） The average contents of heavy metals in surface sediments of K. obovata natural forest wetlands were Zn（102.38 mg·kg-1）> Pb（101.53 mg·kg-1）> Cu（11.72 mg·kg-1）> Cd（0.91 mg·kg-1）. The order of heavy metal contents in surface sediments of K. obovata plantation was Zn（152.81 mg·kg-1）> Pb（105.83 mg·kg-1）> Cu（16.38 mg·kg-1）> Cd（1.33 mg·kg-1）. （2） The regional pollution load index （IPL zone） of heavy metals in surface sediments of K. obovata natural forest was lower than that of K. obovata plantation， and the corresponding pollution levels of K. obovata plantation and natural forest were both one， which belonged to moderate pollution. （3） The non-carcer risk （RN） of heavy metals in surface sediments of K. obovata wetlands to adult males and adult females was lower than one， and the RN to human body was very low. The RN of Pb element to children was higher than one， it would cause RN to children. The carcer risk （cancer risk， RI） of Cd to adult males， adult females and children was greater than 1.0×10-6， and there was a serious RT to the human body. The results indicate that heavy metal pollution of wetlands in East Fujian was serious. Therefore， we should control the pollutant emission around the wetland and purify the wetlands. In addition， adding the health risk assessment of heavy metals to the evaluation of K. obovata wetland ecosystem will help to strengthen the ecological protection and risk management of K. obovata.

Key words： heavy metal pollution， Kandelia obovata， sediment， health assessment， wetland in East Fujian

红树林生长在陆地与海洋交界带的滩涂浅滩，是介于陆地与海洋之间特殊的过渡带生态系统，一般分布在热带与亚热带地区的潮间带河口湿地，亦是构筑海岸防护林体系的首选（陶玉华等，2020）。近年来，红树林受围海造地、养殖、砍伐、工业污染物排放等人为干扰，导致该区域红树林生态系统面临严峻的生态环境难题（Defew et al.， 2005），尤其是湿地所固有的特性更是让其作为重金属污染物的重要源和汇（Agoramoorthy et al.， 2008）。重金属富集于红树林底泥不能被生物降解，具有生物毒性，存留时间久，对红树林生态系统和人类健康具有潜在危害（何东进等，2012;Shi et al.， 2019）。 重金属会对微生物群落和功能基因产生强烈影响，产生氧化应激，改变微生物群落结构，进而影响红树林功能（Fernandez-Cadena et al.， 2020）。Shi等（2020）对我国深圳城市红树林的汞分布和风险进行研究发现，沉积物性质对汞积累的影响有限;Rezaei等（2021）对伊朗波斯湾北部海岸红树林组织及相关沉积物和海水中的重金属进行生态和健康风险评估发现，研究区域的红树林对锌（zinc， Zn）和铜（cuprum， Cu）具有合适的植物修复潜力;刘金苓等（2017）对珠海淇澳岛红树林湿地经济鱼类的重金属污染现状与对人体健康风险进行研究发现，重金属在不同食性鱼类中的分布存在差异，滩涂鱼铬（chromium， Cr）和铅（lead， Pb）超标，存在Cr中毒的健康风险;张起源等（2020）等对广东红树林沉积物有毒金属分布及生态风险评价发现，红树林沉积物中总磷（total phosphorus， TP）、总有机碳（total organic carbon， TOC）含量越高，pH 值越低，沉积物中有毒金属含量越高。根据化学物质致癌性将金属元素分成致癌金属与非致癌金属两类，致癌金属被美国环境署（US EPA）列入高危险毒性物质清单;非致癌金属积累过多不利于人体健康，也具有潜在健康风险（Morshdy et al.， 2019）。然而，目前对不同起源红树林生态系统的健康风险的了解比较有限。因此，研究重金属在红树林湿地沉积物生态系统中的累积规律及其对人体健康风险具有重要意义。

本研究以福建闽东为研究区域，选择当地人工秋茄林和天然秋茄林样地，以样地所采取的土样为试材，采用污染负荷指数、健康风险模型等方法，擬探讨以下问题：（1）闽东不同起源秋茄林湿地表层沉积物的重金属污染特征。（2）对闽东不同起源秋茄林湿地重金属健康风险进行评估。以期为闽东秋茄林的保育、健康风险管控与重金属污染的综合治理提供科学依据。

1 研究区自然概况

闽东是宁德的俗称。人工林样地位于宁德市点头镇（120°18′ E，27°23′ N），该区域气候属亚热带海洋性季风气候，年平均气温18.2 ℃，年平均降水量为1 500 mm，年日照数为1 727.3 h，群落类型为人工秋茄林，土壤类型为泥质土，平均地径为11.20 m，平均冠幅为1.1 m×1.1 m，平均树高为1.80 m，郁闭度一般在95%左右;天然林样地位于宁德市前岐镇（120°32′ E，27°30′ N），该区域气候属亚热带海洋性季风气候，年平均气温为18.5 ℃，年平均降水量为1 511 mm，年日照数为1 840 h，土壤类型为泥质土，平均地径为26.81 m，平均冠幅为1.42 m×1.51 m，平均树高为1.71 m，郁闭度一般在75%左右（何东进等，2013）。

2 研究方法

2.1  样品采集

落潮时，在福鼎市前岐镇的秋茄天然红树林湿地和点头镇的秋茄人工红树林湿地进行样品采集（均为中潮滩秋茄红树林）。在两个不同起源秋茄红树林中，根据实际情况，在垂直林缘沿入海方向设置林内50 m（FW1）、林内15 m（FW2）、林缘（FE）、林外15 m（FB1）、林外30 m（FB2）、林外60 m（FB3）、林外100 m（FB4）7个采样点，收集表层（0～30 cm）沉积物样品，沉积物样品均在以样点为中心5 m × 5 m的范围内取3个重复。

2.2 沉积物重金属含量的测定

将取得的沉积物样品冷冻干燥至恒重后，准确称取0.25 g过100目筛的样品，选择HNO3-HF-HClO4消煮法进行消煮，然后利用原子吸收分光光度计分别测定Zn、Pb、Cu、Cd 4种重金属的含量，每份样品均测定3次后取平均值。

2.3 污染负荷指数法

根据Tomlinson等提出的污染负荷指数法（pollution load index）对研究区的重金属污染水平的进行评价。该指数由评价区域所包含的多种重金属成分共同构成，它能直观地反映各个重金属对污染的贡献程度，也可反映出重金属在时间、空间上的变化趋势，应用较为方便（丁喜桂等，2005）。其评价步骤如下：

根据某一点的实测重金属含量进行最高污染系数（F）的计算：

Fi=Ci/Coi（1）

式中：Fi为元素i的最高污染系数;Ci为元素i的实测含量;Coi为元素i的评价标准，本文选取Hakanson（1980）提出的现代工业前正常沉积物中重金属含量的最高背景值（Zn=80.00 g、Pb=25.00 g、Cu=30.00 g、Cd=0.50 g）为评价标准。

某一点的污染负荷指数（IPL）：

IPL=nF1×F2×F3…Fn（2）

式中：IPL为某一点的污染负荷指数;n为评价元素的个数。

某一区域的污染负荷指数（IPL zone）：

IPL zone=nIPL1×IPL2×IPL3…IPLn（3）

式中：IPL zone为目标区域污染负荷指数;n为采样点个数。

污染负荷指数法一般分为4个等级（Neyestani et al.， 2016），具体见表1。

2.4 健康风险评估

闽东秋茄林分布在滨海，距离居住区较近，是大量亲子游和教育活动的选择之一，所以有必要对其进行健康风险评价。秋茄林湿地沉积物中的重金属主要通过皮肤接触对人体产生影响（王进军等，2009），因此，本研究主要从皮肤接触途径探讨沉积物重金属对人体的健康风险。金属元素暴露的健康风险包含致癌风险和非致癌风险两种，重金属元素Cd属于致癌污染物，Zn、Pb、Cu属于非致癌污染物，计算公式如下（王丽丽等，2020）：

重金属非致癌健康风险计算公式：

RN=ADD/RfD（4）

重金属的致癌风险计算公式：

RI=ADD×SF（5）

ADD=C×EF×EDAT×BW×SA×SL×ABS×10-6（6）

式中：RN（non-carcer risk）表示某种重金属通过皮肤暴露途径的非致癌风险（无量纲值）;RfD（reference dose）表示皮肤暴露途径的参考值，单位为mg·（kg·d）-1;C表示重金属的实测量，单位为mg·kg-1;ADD（average daily dose）表示日平均暴露量，单位为mg·（kg·d）-1;RI（cancer risk）表示某种重金属通过皮肤暴露途径的致癌风险（无量纲值）;SF（slope factor）表示致癌斜率因子，单位为（kg·d）·mg-1。公式中参数的取值与含义见表2，4种重金属元素的RfD参考剂量与斜率因子见表3（U.S.EPA， 1996;Ferreira-Baptista & Miguel， 2005）。

3 结果与分析

3.1 闽东不同起源秋茄林表层沉积物中重金属含量比较

闽东不同起源秋茄林湿地表层沉积物重金属含量统计结果见表4。天然秋茄林湿地表层沉积物中重金属含量波动范围较大，其中Zn的含量范围为67.98～144.21 mg·kg-1，Pb的含量范围为50.48～152.95 mg·kg-1，Cu的含量范围为8.06～21.78 mg·kg-1，Cd的含量范围为0.24～2.64 mg·kg-1，平均含量排序为Zn> Pb> Cu> Cd;Cd的变异系数明显大于Cu、Pb、Zn，排序为Cd（26.37%）> Cu（15.78%）> Zn（2.40%）> Pb（1.26%）;除Cu外，天然林其他3种重金属平均含量均超过背景值，超标率分别为Zn（71.43%）、Pb（100%）、Cd（79.92%）。人工秋茄林湿地表层沉积物中重金属含量波动范围同样较大，其中Zn的含量范围为114.45～187.62 mg·kg-1，Pb的含量范围为52.83～123.03 mg·kg-1，Cu的含量范围为5.82～25.19 mg·kg-1，Cd的含量范围为0.30～2.53 mg·kg-1，人工林表层沉积物重金属含量排序为Zn>Pb>Cu>Cd;Cd的变异系数明显大于Cu、Pb、Zn，排序为Cd（27.07%）> Cu（18.74%）> Zn（5.36%）> Pb（3.94%）;除Cu外，天然林其他3种重金属平均含量均超过背景值，超标率分别为Zn（100%）、Pb（100%）、Cd（85.71%）。

3.2 闽东不同起源秋茄林湿地沉积物中重金属的垂岸分布特征

闽东不同起源秋茄林湿地沉积物中重金属含量的垂岸分布如图1所示。在秋茄天然林湿地沉积物中，除元素Zn外，重金属元素Pb、Cu、Cd的含量在林外100 m到15 m表层沉积物的分布都呈逐渐增加趋势，林外15 m至林缘逐渐下降，林缘到林内呈逐渐下降趋势。在秋茄人工林湿地沉积物中，重金属元素Zn、Pb含量分布都呈林外到林缘先减少后增加的情况，重金属元素Cu、Cd含量分布都为林外到林缘逐渐增加，林缘到林内逐渐下降。

3.3 闽东不同起源秋茄林沉积物重金属污染特征

闽东滨海秋茄红树林湿地沉积物中4种重金属之间的Pearson相关性分析结果见表5。在秋茄天然林湿地沉积物重金属中，Zn、Pb、Cu、Cd两两之间呈现正相关关系，其中，Zn与Cu、Pb与Cd、Pb与Cu之间显著相关，Zn与Cd之间极显著相关。在人工秋茄红树林湿地沉积物重金属中，Pb与Cu之间极显著负相关，Zn与Pb、Cu与Cd之间呈现显著正相关关系，Zn与Cd、Zn与Cu以及 Pb与Cd之间呈现极显著正相关关系。

闽东滨海秋茄红树林湿地采样点重金属污染特征如图2所示，天然林中采样点FW1、FW2、FE、FB1、FB2、FB3的IPL值在1～2之间，污染等级为1，属于中度污染;FB4的

IPL值小于1，污染等级为0，属于无污染。人工林中采样点FW1、FW2、FB3、FB4的IPL值在1～2之間，污染等级为1，属于中度污染;FE、FB1、FB2的IPL值在2～3之间，污染等级为2，属于强污染，结果表明，人工林的污染程度比天然林高，从而进一步说明不同起源红树林湿地周围的污染物排放情况和地质条件本底值水流状况具有较大差异。

污染负荷指数法计算结果显示（表6）：闽东湿地天然秋茄红树林表层沉积物重金属的区域污染负荷指数（IPL zone）比人工红树林低，但对应的污染等级都为1，均属于中度污染。

3.4 闽东不同起源秋茄林沉积物重金属健康风险评价

对闽东秋茄红树林湿地沉积物重金属进行健康风险评价，结果如表7。通过皮肤接触途径来看，天然林和人工林沉积物中的Zn、Pb、Cu的非致癌风险表现为RN儿童>RN成年女性>RN成年男性，这与儿童的吮吸行为、女性的体重等因素有关，其中天然林和人工林儿童Pb的RN高于1，这表明通过皮肤接触途径湿地重金属Pb对儿童存在非致癌风险。通过皮肤接触途径Cd的致癌风险表现为RI儿童>RI成年女性>RI成年男性，且都高于1.0×10-6，这表明Cd通过皮肤接触途径对人体存在严重的致癌风险。

4 讨论与结论

4.1 不同起源秋茄林湿地重金属污染特征

闽东不同起源秋茄红树林湿地沉积物重金属的平均含量表现为人工林>天然林，这种差异与不同起源湿地周边的排污严重情况不一致以及不同起源秋茄林吸附时间不同有关，这与何东进等（2012）的研究结果一致。丘耀文和余克服（2011）的研究发现，变异系数可以反映各样本数据空间上的离散程度，变异系数较小的元素自然来源占主导地位，较大变异系数的元素人为影响占据主导地位。本研究中，天然林湿地重金属Zn、Pb的变异系数较小，重金属Cu、Cd的变异系数较大，表明天然林湿地Zn、Pb自然来源为主导，而Cu、Cd来源受人为干扰影响更强烈，人工林与天然林相一致。天然林与人工林湿地重金属含量在林内深处都有明显下降，其原因一方面可能是细颗粒物质是吸附与富集重金属的主要载体，在水动力作用稍弱的中高潮滩区域， 伴随着细颗粒泥沙的淤积（陈彬，2014）;另一方面可能是秋茄林内一些植物吸收部分重金属或这些植物影响了湿地土壤结构，从而产生了更多的细颗粒物质吸附与富集重金属（蓝福生等，1994）。因此，秋茄林的保护具有重要意义。

相关性分析可间接推测湿地沉积物重金属的来源和途径，元素之间相关性显著或极显著，表明在该地区元素间具有同源性或者呈复合污染（Guo et al.， 2012），本研究发现，天然林中的Zn与Cu、Pb与Cd、Pb与Cu、Zn与Cd之间具有同源性或呈复合污染，人工林中的Zn与Pb、Cu与Cd、Zn与Cd、Zn与Cu以及 Pb与Cd之间具有同源性或呈复合污染，而人工林中的Pb与Cu负相关，这是因为Pb的迁移性较差，主要累积于沉积物表层。从采样点的污染负荷指数来看，天然林采样点林外100 m无污染，人工林采样点林缘、林外15 m、林外30 m存在强污染，存在较大的生态安全隐患需优先防治，其他采样点均存在中度污染。从区域污染负荷指数来看，人工林污染比天然林严重，但均为中度污染，其原因一方面可能是不同起源秋茄林湿地土壤结构的差异性（张晓雅，2020），以及对土壤中重金属的富集能力不同导致其本身的累积量具有差异（何东进等，2012）;另一方面可能是不同起源秋茄林所受人为干扰程度不同，由于人工林靠近居民区且周边排污口和人工虾塘较多，导致其比天然林污染更严重，而人工林中的强污染样点则是最靠近人工虾塘的样点。

4.2 不同起源秋茄林湿地重金属健康风险

从不同人群对健康风险的敏感度来看，儿童对湿地沉积物中重金属的非致癌风险和致癌风险最敏感，成年男性敏感度则最低，这与王丽丽等（2021）的研究结果一致，这可能和儿童年龄小、身体免疫力与耐受能力低有关。因此，应避免儿童接触研究区域的滩涂。本研究发现，人工林与天然林重金属Pb的检测浓度100%超标，在进行健康风险评估后，其对儿童的非致癌风险超过了US EPA等国际机构的最大可接受风险值（RN>1），且重金属Pb在成年男性与女性中的RN均高于其他重金属元素。重金属Cd的检测浓度也严重超标（天然林79.92%和人工林85.71%），其对儿童与成人的致癌风险超过了US EPA等国际机构的最大可接受风险值（RI>1.0×10-6）。因此，重金属Pb与Cd成为闽东秋茄林湿地的主要健康风险来源元素。本研究与何东进等（2012，2013）对闽东湿地重金属的研究相比，前者更多是研究闽东秋茄林湿地重金属的积累特征与空间分布，本研究则评估了湿地重金属对人体的健康风险。由于儿童与成人、男性与女性的身体素质、心理和习惯等存在差异，在进行健康风险评价时， 最好分人群计算以便更加切合实际。

闽东秋茄林湿地沉积物重金属污染较为严重，对公众存在健康隐患，应积极采取防治措施。因此，提出科学管理对策如下：（1）对红树林的保育可采取自然恢复为主、人工恢复为辅的策略，由于研究结果显示人工林污染比天然林严重，故而不能盲目人工造林。（2）完善监测机制。将重金属的健康风险评价加入秋茄林湿地生态系统评价工作中， 尤其需要注重致癌重金属元素（如Cd）的监测，将健康风险评价与其他沉积物评价相结合，能更全面、更及时掌握秋茄林生境的安全状况，有助于加强秋茄林的生态保护与风险管理。

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（责任编辑 李 莉）

收稿日期：2021-10-13

基金项目：海岸带森林生态过程创新团队项目（71201800705）;福建省科技厅引导性项目（2015N0018）;福建省科技厅重点项目（2009N0009）;福建农林大学科技创新项目（KFA17280A） [Supported by Coastal Forest Ecological Process Innovation Team Project（71201800705）; Guiding Project of Fujian Science and Technology Department（2015N0018）; Key Projects of Fujian Science and Technology Department（2009N0009）; Science and Technology Innovation Project of Fujian Agriculture and Forestry University （KFA17280A）]。

第一作者： 潘辉（1997-），硕士研究生，主要从事地理学研究，（E-mail）ph1004937230@163.com。

通信作者：何东进，博士，教授，主要从事海岸带森林与环境研究，（E-mail）fjhdj1009@126.com。