铀钚溶液设备外中子探测效率研究

于　淼，赵子凡，杨海峰，陈　添，邵　增

铀钚溶液设备外中子探测效率研究

于淼，赵子凡，杨海峰，陈添，邵增

（中国核电工程有限公司，北京 100840）

中子探测技术作为一种非破坏性分析技术，是铀钚溶液系统钚含量监测的一个较好的选择。基于典型的盛放铀钚溶液的圆柱形设备和典型的热中子探测器，开展了设备外中子探测效率研究，以实现对铀钚溶液系统的钚含量监测。对探测器的位置、慢化体及屏蔽体布置、料液浓度和料液分段对探测响应计数的影响进行了研究，获得了优化的探测效率以及不同轴向段对探测器响应的贡献，并通过钚溶液样品验证实验的中子计数率实测值，验证了中子探测效率的理论计算，两者符合良好。铀钚溶液系统中子探测效率研究，可以应用于后续铀钚溶液设备的钚浓度监测研究中，为设备钚浓度监测技术方案设计提供参考，为后续钚浓度监测算法研究奠定基础。

铀钚溶液；钚含量监测；探测效率；中子法

对于铀钚溶液系统，由于钚具有较强的自发裂变源中子，且中子具有良好的穿透性，因此，采用无源中子法对系统中的钚含量进行反演推算是一种较好的选择。中子探测技术作为一种非破坏性分析（NDA）技术已在国外一些钚监测中得到应用。在国内已开展的中子探测技术研究[1,2]，主要集中于核保障方面，如核部件核查技术[3]、放射性废物检测[4]等，研究对象大多为钚的氧化物、金属钚、钚-铍源、MOX燃料等[5-7]，针对铀钚溶液系统的相关研究则相对很少[8]。

为了实现溶液系统的钚含量监测，本文对铀钚溶液设备外的中子探测效率进行研究。以典型的圆柱形铀钚溶液设备为研究对象，采用典型的热中子探测器，对于影响探测效率的各个因素，如探测器的位置、慢化体、屏蔽体、料液浓度和料液分段等进行详细的研究，并搭建了实验测量装置，用实测数据对探测效率进行了验证。

1　研究方法

设备内料液中的钚自发裂变产生中子，以及钚衰变产生的α粒子与溶液中的轻核发生（α，n）反应的中子，在溶液中经过慢化、吸收、增殖后，一部分中子泄漏出设备，被设备外的中子探测器探测到，最终产生中子计数。由溶液系统外中子计数率反演推算溶液系统中的钚含量，利用Boehnel推导的“点模型”方程组公式[9]如下：

式中：——分别为总中子计数率、符合中子计数率（cps）；

——绝对探测效率；

sf240——240Pu 的自发裂变率（fission/ g.s）；

sf1、sf2——240Pu自发裂变中子复度分布一、二阶矩；

id1、id2——诱发裂变中子复度分布的一、二阶矩；

240——240Pu有效质量，g；

——中子增殖泄漏因数；

——（α，n）中子数与自发裂变中子数的比值；

D——门利用因子。

在利用总中子计数法或者符合中子计数法进行钚含量估算时，需要事先对关键参数，如探测效率、增殖泄漏因子等，开展全面深入研究和计算，准备好关键参数。然后根据探测到的总中子计数或符合中子计数，利用公式（1）、（2）迭代计算得到设备内的钚含量。本文主要聚焦于探测效率的研究。

圆柱形设备是最常见的盛放铀钚溶液的设备之一，本文以一个假设的圆柱形设备为研究对象。在设备外轴向中部，径向一定距离处，放置热中子探测器，探测器外包裹聚乙烯作为慢化体，慢化体外包裹铅作为屏蔽体。研究模型示意图如图1所示。采用源项计算程序得到设备内的中子源项和光子源项，采用三维蒙卡程序研究设备外探测响应计数和探测效率。在本文中定义探测效率=/，其中为穿出设备外的中子数，为中子经过慢化和屏蔽后，到达中子探测器，并在探测器内发生反应的数量。

图1　研究模型示意图

2　探测响应计数研究

2.1　中子慢化

对于典型的热中子探测器，例如BF3或3He，为了获得最佳的效率，通常都需要在探测器外布置慢化体，并根据中子能谱对慢化体的厚度进行优化。如表1所示，在设备、探测器、探测器位置、屏蔽体设置等条件保持不变的情况下，只改变慢化体厚度，到达探测器表面的中子能谱逐渐变软，且随着慢化体厚度增加软化的效果变小，最终趋近于无限介质的中子慢化能谱。

表1　慢化体对中子能谱的影响

另外，探测器与设备间的距离对探测效率的影响也较大。因此，分别计算探测器中心距离设备外表面15 cm和25 cm时，不同厚度聚乙烯下的探测效率如图2所示。由计算结果可知，慢化体可以使得能谱软化，增加探测效率，但慢化体过厚，使得到达探测器的中子数量下降，探测效率降低。在该情景下聚乙烯厚度设置为6 cm左右较为合适。同等条件下，距离设备越远，探测效率越低。因此，探测器的位置是中子能谱、探测器与设备距离综合优化的结果。

图2　慢化体厚度和探测位置对探测效率的影响

2.2　γ屏蔽

在设备室内存在γ本底，而当γ本底过强时，γ射线在探测器中形成的脉冲信号叠加在一起，即发生峰堆积效应，引起伪计数信号。为了研究γ本底对中子探测响应计数的影响，这里对峰堆积效应进行模拟分析。

首先利用蒙卡程序统计γ光子在探测器中沉积能量谱以及能够沉积能量的光子计数率，然后利用随机抽样对γ光子在中子探测器中能量沉积进行模拟计算，得到在死时间内进入探测器的γ光子堆积能量分布图。当γ光子由于峰堆积产生的能量，超过10B（n，α）7Li反应所产生的电离粒子最小的能量即0.84 MeV时[10]，就会对中子计数产生影响。

在探测器外设置铅屏蔽，铅层厚度分别设为1 cm、2 cm、3 cm和4 cm时，则利用蒙卡计算程序统计到的γ光子在探测器中的能量沉积谱如图3所示。由图可知，当铅屏蔽层厚度为4 cm时，能够在探测器中沉积能量的γ光子数已经很少了，因此铅层厚度不必超过4 cm。

图3　不同铅层厚度探测器内γ光子能量沉积谱

对不同时间和不同铅屏蔽厚度的模拟分析，铅屏蔽厚度为1 cm、2 cm、3 cm的γ光子堆积的能量分布如图4～图6所示。可以看到，若想减小γ光子峰堆积效应对中子探测响应计数的影响，一方面计数系统死时间不能过长，对于铀钚溶液设备探测器死时间最好要短于0.01 ms；另一方面要通过增加铅屏蔽层，降低能够在中子探测器中沉积能量的γ光子数，对于铀钚溶液设备铅屏蔽层厚度至少大于1 cm。

2.3　料液浓度

为了研究设备内盛放不同钚浓度的料液，对探测效率的影响，假设设备内料液为名义浓度的0.8倍、1.0倍、1.3倍、2.0倍。不同聚乙烯厚度下的探测效率，计算结果如图7所示。由计算结果可知，随着料液浓度的增大，探测器内的反应数增多，但探测效率不变，因此在钚浓度范围内，探测器效率与设备内料液中钚浓度无关。

图4　铅层厚度1 cm时γ光子堆积的能量分布图

图5　铅层厚度2 cm时γ光子堆积的能量分布图

图6　铅层厚度3 cm时γ光子堆积的能量分布图

图7　料液钚浓度对探测效率的影响

2.4　轴向料液分段

在对设备进行钚含量监测时，一方面设备尺寸可能较大，另一方面在设备中的料液浓度并不一定是均匀分布的。为了研究设备不同分段的料液在探测器中的响应，将设备轴向分段研究，图1中探测器正对的是设备中心段，中心段向上依次为1～5段。另外，为了进一步降低其他方向中子的影响，考虑在慢化体内布置形状为一个长方体壳体的镉片，其中正对设备面无镉片，其他5面有镉片。分别计算设备内为均匀料液和假设的设备内料液浓度沿轴向变化情况下，无镉片和有镉片时探测器对每段料液的探测响应计数，得到中子探测器对每段料液的探测效率，计算结果如表2所示。

表2　不同料液段的探测效率

从计算结果可以看到，对于均匀料液，由于源和探测器的空间布置，导致到达探测器附近的中子数量差异较大，3、4、5料液段探测效率相对于中心段的探测效率低2～3个量级。在慢化体内布置镉片，则可以进一步降低该段在探测器内的响应计数。因此，仅考虑探测器正对的中心段及上下各一段足够了。对于非均匀料液，由于料液浓度不同即源项不同，探测器中的反应数也不同，从而影响了探测器所探测到的料液段范围，因此对于设备内料液浓度变化梯度较大的设备，需要根据设备情况具体分析探测器所探测到的料液段范围。

3　实验验证

为了验证设备外中子探测效率优化方法和理论计算，设计了钚溶液样品中子探测实验，实验的示意图如图8所示。钚溶液样品盛放在小型的、细长的不锈钢样品罐中，样品罐放置于手套箱内，紧贴手套箱内壁。中子探测器和慢化体布置于手套箱外，正对样品罐并紧贴手套箱的位置。选用两种典型的热中子探测器，多芯硼和3He。利用本文的探测效率分析方法，对慢化体布置和探测器的位置进行了优化设计，以提高探测效率。实验共测量了6个不同浓度的钚溶液，按照钚浓度从低到高，标为1～6号样品。其中3He探测器测量了4～6号样品，多芯硼探测器测量了1～6号样品。

图8　测量实验示意图

探测效率的实验测量值和计算值结果对比如表3所示。可以看到，当钚浓度较低时，即多芯硼测量1、2号样品的实验，计数率较小，因此探测效率的计算值和实验值偏差稍大。当钚浓度较高时，探测效率的计算值与实验值的偏差都在10%以内。验证表明，探测效率的计算值与实验值符合良好。

表3　探测效率的实验值和计算值

4　小结

本文以常见的盛放铀钚溶液的圆柱状设备为研究对象，基于典型的热中子探测器，开展设备外探测效率研究。对于影响探测效率的各个因素，如探测器的位置、慢化体布置、屏蔽体布置、料液浓度和料液分段等进行详细的研究，获得了不同轴向段对探测器响应的贡献。搭建了实验测量装置，使用小体积溶液样品的中子计数率实测数据验证了蒙特卡罗程序计算的探测效率，结果符合良好。同时，在研究过程中对探测效率的影响因素和计算方法有了深入的认识，特别是轴向段对探测器响应的贡献研究，为后续钚浓度监测算法研究奠定了基础。

［1］ 杨明太．核材料的非破坏性分析［J］．核电子学与探测技术，2002，22（1）：88-91.

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［10］丁洪林．核辐射探测器［M］．黑龙江：哈尔滨工程大学出版社，2009：63.

Study on the Neutron Detection Efficiency of Uranium-Plutonium Solution System

YU Miao，ZHAO Zifan，YANG Haifeng，CHEN Tian，SHAO Zeng

（China Nuclear Power Engineering Co.，Ltd，Beijing 100840，China）

As a non-destructive assay technique, neutron detection technology is a better choice for monitoring the plutonium concentration of the uranium-plutonium solution system. A study on the neutron detection efficiency of uranium-plutonium solution system is carried out to monitor the plutonium concentration of the system, based on a typical cylindrical equipment containing uranium-plutonium solution and a typical thermal neutron detector. The effects of detector position, moderator and shield configuration, solution concentration and solution axial profile on the detection response were studied, and the optimized detection efficiency and the contribution of different axial sections to the detector response were obtained. The theoretical value of the neutron detection efficiency was verified by the measured value of the neutron count rate of the plutonium solution sample, and they were in good agreement. The study on neutron detection response of the uranium-plutonium solution system can be applied to the later monitoring of the plutonium concentration of the uranium-plutonium solution equipment, which provides a reference for the design of the technical monitoring scheme of the plutonium concentration of the equipment and lays a foundation for the subsequent study of the plutonium concentration monitoring algorithm.

Uranium plutonium solution; Plutonium solution concentration; Detection efficiency; Neutron counting

TL94

A

0528-0918（2022）01-0227-07

2020-07-30

于淼（1988—），女，满族，辽宁瓦房店人，工程师，硕士学位，现主要从事反应堆物理工作